發(fā)布時(shí)間：2020-06-21 18:58

【摘要】：近年來(lái),全球經(jīng)濟(jì)的快速發(fā)展使得人類對(duì)化石燃料的需求越來(lái)越大,能源消耗量的增加導(dǎo)致了全球CO_2氣體排放量增加,進(jìn)而導(dǎo)致了嚴(yán)重的溫室效應(yīng)。目前來(lái)說(shuō),有機(jī)胺溶劑捕獲CO_2技術(shù)是應(yīng)用最廣泛、最有應(yīng)用前景的CO_2減排技術(shù)。但是有機(jī)胺溶液捕獲CO_2的動(dòng)力學(xué)和反應(yīng)機(jī)理研究并不系統(tǒng)完善,一定程度上限制了其工業(yè)化應(yīng)用。動(dòng)力學(xué)和反應(yīng)機(jī)理是有機(jī)胺溶液捕獲CO_2最重要研究方向之一,因而本文從以下兩個(gè)方面展開。一方面,本研究使用stopped-flow動(dòng)力學(xué)測(cè)定裝置測(cè)定了在293-313 K溫度下MEA+DEA混合溶液與CO_2的反應(yīng)動(dòng)力學(xué),總反應(yīng)速率常數(shù)k_0隨溫度的升高和胺濃度的增加而增加。在不同MEA與DEA濃度配比情況下,MEA-DEA-CO_2-H_2O體系的反應(yīng)情況是不一樣的。將得到的動(dòng)力學(xué)數(shù)據(jù)分成兩組,分別為DEA低濃度組和DEA高濃度組。用修正的三分子機(jī)理分別擬合兩組所有的動(dòng)力學(xué)數(shù)據(jù),得到的動(dòng)力學(xué)方程能很好的預(yù)測(cè)總反應(yīng)速率常數(shù)k_0,而且實(shí)驗(yàn)值和預(yù)測(cè)值的絕對(duì)平均偏差都在合理的范圍內(nèi),DEA低濃度組和DEA高濃度組分別為4.71%和3.33%。探討了DEA低濃度組和DEA高濃度組在吸收CO_2的過(guò)程中MEA和DEA之間的競(jìng)爭(zhēng)和協(xié)同關(guān)系。在DEA低濃度組中,競(jìng)爭(zhēng)關(guān)系較為明顯。在DEA高濃度組中,協(xié)同關(guān)系較為明顯。另一方面,本研究使用stopped-flow動(dòng)力學(xué)測(cè)定裝置測(cè)定了在293-313 K溫度下負(fù)載CO_2的MDEA溶液與CO_2的反應(yīng)動(dòng)力學(xué)�？疾炝薓DEA溶液中CO_2負(fù)載量對(duì)吸收CO_2反應(yīng)動(dòng)力學(xué)的影響,發(fā)現(xiàn)CO_2負(fù)載量影響MDEA溶液中氫氧根含量,從而對(duì)MDEA溶液吸收CO_2動(dòng)力學(xué)有較大影響,結(jié)果表明氫氧根對(duì)動(dòng)力學(xué)的影響不能夠被忽略。在此基礎(chǔ)上,本研究提出了計(jì)算MDEA-CO_2-H_2O體系的反應(yīng)動(dòng)力學(xué)的新模型。該模型成功解釋了動(dòng)力學(xué)數(shù)據(jù),擬合得到的動(dòng)力學(xué)方程能很好地預(yù)測(cè)總反應(yīng)速率常數(shù),實(shí)驗(yàn)值和預(yù)測(cè)值的絕對(duì)平均偏差為4.59%。將本研究得到的負(fù)載MDEA-CO_2-H_2 O體系和無(wú)負(fù)載MDEA-CO_2-H_2O體系的二級(jí)反應(yīng)動(dòng)力學(xué)常數(shù)(k_2)和文獻(xiàn)值進(jìn)行了對(duì)比,發(fā)現(xiàn)本研究得到的負(fù)載體系的k_2值與文獻(xiàn)中大部分不同設(shè)備得到的值較吻合,包括氣液傳質(zhì)設(shè)備和快速混合設(shè)備,說(shuō)明本研究得到的負(fù)載體系的修正k_2值是有效的。為了得到本征動(dòng)力學(xué),本研究建議使用負(fù)載CO_2的胺溶液用于研究stopped-flow裝置中叔胺-CO_2-H_2O體系動(dòng)力學(xué)。通過(guò)研究胺溶液吸收CO_2的動(dòng)力學(xué)可以得到胺溶液吸收CO_2的速率,為胺溶液吸收CO_2的填料塔的設(shè)計(jì)及流程模擬提供可靠的數(shù)據(jù)支撐,同時(shí)可以從動(dòng)態(tài)角度深入研究相同類型胺體系與CO_2反應(yīng)的機(jī)理。本研究使得有機(jī)胺吸收CO_2的動(dòng)力學(xué)和機(jī)理研究更加全面系統(tǒng),為有機(jī)胺捕獲二氧化碳反應(yīng)機(jī)理研究、工業(yè)應(yīng)用及后續(xù)研究提供參考和依據(jù)。
【學(xué)位授予單位】：湖南大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類號(hào)】：O643.1
【圖文】：

圖 1.1 典型 IGCC 工藝流程圖燃燒前捕獲工藝較復(fù)雜，能耗消耗較高，主要能耗在于水煤氣和蒸汽重整，若 CO2濃度和分壓高，可以使用成本較低的分離技術(shù)，降低一定的能耗。工藝總成本非常高，雖然比傳統(tǒng)標(biāo)準(zhǔn)電站運(yùn)行成本低，但是高于燃燒后捕獲電站的運(yùn)行成本。如果將燃燒前捕獲技術(shù)應(yīng)用于傳統(tǒng)的燃煤電廠，需要進(jìn)行大幅度的工藝改造，復(fù)雜繁瑣，因此 IGCC 技術(shù)僅適用于新電廠的建設(shè)。1.2.2 富氧燃燒技術(shù)富氧燃燒（Oxy-fuel Combustion）又名純氧燃燒，最早由 Abraham 于 1982年提出，是指在現(xiàn)有電站鍋爐系統(tǒng)的基礎(chǔ)上，用高純度氧氣替代空氣作為燃燒氧化劑，同時(shí)增加煙氣循環(huán)的技術(shù)。通常從空氣中分離出高純度的氧氣（O2純度 95%以上），通入鍋爐中與化石能源或者生物質(zhì)進(jìn)行充分燃燒，產(chǎn)物主要是 CO2、H2O及少量其他成分。相比于傳統(tǒng)工藝，產(chǎn)物中 CO2濃度更高，其他成分更少。再將燃燒的產(chǎn)物氣體循環(huán)送入爐膛中繼續(xù)充分燃燒，直到產(chǎn)物幾乎是 H2O 和 CO2。經(jīng)

胺溶液和叔胺溶液吸收二氧化碳的反應(yīng)動(dòng)力學(xué)研究6圖 1.2 利用富氧燃燒技術(shù)捕集 CO2流程圖1.2.3 燃燒后捕獲技術(shù)燃燒后捕獲（Post-combustion Capture）是指直接從一次燃燒后的煙道氣中分離出 CO2的技術(shù)。燃燒后捕獲技術(shù)是常用于處理燃煤電廠煙道氣，常規(guī)燃煤電廠煙道氣的特點(diǎn)如下：CO2體積分?jǐn)?shù)一般為 14-16%，分壓較低，氣體流量大，出口溫度較高，含有大量 N2，雜質(zhì) SOx、NOx濃度較高。捕獲費(fèi)用偏高主要是由于 CO2濃度和分壓較低。燃燒后捕獲技術(shù)的主要工藝流程如下：先將煙道氣進(jìn)行預(yù)處理，包括水洗、冷卻、脫硝、靜電除塵、脫硫等工序除去雜質(zhì)，再通入一定溫度壓力下的脫碳設(shè)備，最后將高純度的 CO2經(jīng)過(guò)壓縮，用于封存或者利用。工藝流程示意圖如圖 1.3 所示。圖 1.3 燃燒后捕獲技術(shù)用于燃煤電廠捕集 CO2工藝流程圖燃燒前捕獲技術(shù)和富氧燃燒技術(shù)都需要對(duì)原有的工廠進(jìn)行改造來(lái)捕集 CO2，燃燒后捕獲技術(shù)只需要在現(xiàn)有工廠的尾部加上 CO2捕獲裝置，不需要對(duì)原有的工

【參考文獻(xiàn)】

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本文編號(hào)：2724494