【摘要】：現(xiàn)階段人類對(duì)于能源的需求越來越多,但是化石能源日漸減少,且化石能源帶來的污染嚴(yán)重。核能作為一種相對(duì)清潔、可靠、有效、安全的能源被大量的使用,但是其帶來的核廢料的處理問題也不容忽視,特別是其中兩類長(zhǎng)壽命放射性核素是乏燃料后處理領(lǐng)域所關(guān)注的核心問題。第一類是以陽離子形式存在的~(235)U、~(238)U、~(239)Pu、~(237)Np、~(241)Am、~(243)Am、~(244)Cm、~(90)Sr和~(137)Cs等,第二類是以陰離子形式存在的~(99)Tc和~(79)Se。其中第二類核素的主要存在形式有TcO_4~-、SeO_3~(2-)和SeO_4~(2-)等,傳統(tǒng)的陰離子吸附劑對(duì)這一類陰離子的吸附動(dòng)力學(xué)慢、選擇性差、吸附容量低,因此急需找到合適的材料來分離富集這類核素。金屬有機(jī)骨架(MOFs)材料因?yàn)槠浯蟮谋缺砻娣e、多孔性、易修飾等優(yōu)勢(shì)被應(yīng)用到催化、吸附、分離和生物等領(lǐng)域。尤其是吡啶羧酸類兩性離子配體的MOFs材料,因?yàn)槠溥拎り栯x子-羧酸-金屬(正-負(fù)-正)的特殊結(jié)構(gòu)導(dǎo)致材料特殊的磁性和電場(chǎng)而受到極大的關(guān)注。本論文選取錒系金屬離子鈾酰離子(UO_2~(2+))和一個(gè)鑭系金屬離子鈰(Ce~(3+))作為有機(jī)金屬框架的金屬中心與兩個(gè)吡啶羧酸類兩性離子配體,采用溶劑熱的方法合成了幾種鈾和鈰的MOFs材料,并對(duì)其從結(jié)構(gòu)性能和應(yīng)用進(jìn)行了分析,具體的工作如下:(1)在溶劑熱條件下,用鈾酰和配體1,1’,1’’-(2,4,6-三甲基苯-1 3 5-三甲基-三(4-羧基吡啶)三氯制備了一個(gè)中性的鈾酰四核的二維骨架材料。通過改變?nèi)軇┑谋壤?即減少水的量來降低鈾酰的水解程度,從而減少鈾酰周圍OH~-和O~(2-)的配位,使骨架中的次級(jí)結(jié)構(gòu)單元形成一個(gè)兩核的鈾酰。另外,由于吡啶陽離子的存在,抵消了羧酸配位后的負(fù)電荷,從而合成出第一個(gè)以鈾酰離子為金屬中心的陽離子MOFs材料,研究發(fā)現(xiàn)此材料可以快速地去除低濃度的高錸酸根離子。(2)利用鑭系金屬離子與4-羧基-1-(4-羧基芐基)吡啶氯化銨合成化合物3和化合物4。首先在N,N-二甲基甲酰胺(DMF)與水4:1比例的溶劑中、100℃的條件下合成化合物3�；衔�3是一個(gè)三維的陽離子MOFs材料,可在DMF溶劑中去除鉻酸根。但是由于水對(duì)鑭系金屬離子較強(qiáng)的親和力,配體的扭曲以及陽離子骨架本身的不穩(wěn)定性使得化合物3在水中相變?yōu)橐痪S中性的化合物4。在化合物4中,每個(gè)金屬離子周圍有三個(gè)水分子配位,且孔道中有大量的游離的水分子,因此具有較大的質(zhì)子導(dǎo)電率。
【學(xué)位授予單位】：蘇州大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類號(hào)】：O641.4
【圖文】：

圖 1.1 MOFs 的自組裝示意圖。Figure 1.1 Diagram for the self-assembly of MOFs. 離子型 MOFs 材料簡(jiǎn)述

圖 1.3.1 (a)剛性配體 1 的合成路線, (b)柔性配體 2 的合成路線。Figure. 1.3.1 Synthesis route of rigid ligand 1 and flexible ligand 2.在過去的二十年里，用吡啶羧酸類兩性離子配體與金屬自組裝形成配合物

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本文編號(hào)：2723517