【摘要】：水溶性共軛聚合物由于其特殊的光學(xué)性能,已經(jīng)引起了科研工作者的廣泛興趣。與小分子對應(yīng)物相比,聚合物鏈上大量的光活性單元增加了光吸收的可能性。沿著共軛聚合物的整個骨架的激發(fā)能量轉(zhuǎn)移到能量/電子受體,導(dǎo)致熒光信號的放大。因此,共軛聚合物能夠用作高靈敏度化學(xué)和生物傳感中的光學(xué)平臺。不僅水溶性共軛聚合物可以用于熒光傳感,具有聚集誘導(dǎo)發(fā)光效應(yīng)(AIE)的共軛化合物也可以用于傳感平臺。在許多常見的體系中,發(fā)光體會經(jīng)歷部分或完全發(fā)射猝滅的一些影響。然而,AIE材料恰恰克服了聚集引起發(fā)射淬滅(ACQ)的缺點(diǎn)。在AIE過程中,非發(fā)射性發(fā)光體通過聚集體形成誘導(dǎo)發(fā)射。自2001年首次提出AIE概念以來,該領(lǐng)域吸引了學(xué)術(shù)和技術(shù)領(lǐng)域的巨大研究興趣,并帶來了多種多樣的AIE探針。AIE材料被廣泛地應(yīng)用于生物探針、化學(xué)傳感、細(xì)胞成像和腫瘤治療。主要開展了以下幾方面的工作:(1)基于共軛聚合物和酶切循環(huán)反應(yīng)用于DNA檢測的方法共軛聚合物作為熒光共振能量轉(zhuǎn)移的供體,用于標(biāo)記DNA的熒光素作為熒光共振能量轉(zhuǎn)移的受體,共軛聚合物的發(fā)射光譜和熒光素的吸收光譜有很好的重合。帶正電荷的共軛聚合物和帶負(fù)電荷的DNA鏈之間的靜電相互作用拉近了共軛聚合物和熒光素之間的距離,從而發(fā)生有效的熒光共振能量轉(zhuǎn)移。目標(biāo)DNA可以引發(fā)核酸外切酶Exonuclease Ⅲ對探針鏈的降解,并釋放與探針鏈鏈接的熒光素,游離的熒光素和共軛聚合物之間無法發(fā)生有效的熒光共振能量轉(zhuǎn)移,目標(biāo)DNA的循環(huán)雜交誘發(fā)大量熒光素的釋放,實(shí)現(xiàn)熒光信號的放大。本實(shí)驗(yàn)方案操作簡單,選擇性好,靈敏度高。(2)AIE材料設(shè)計(jì)及光動力學(xué)性能研究AIE材料在聚集狀態(tài)下發(fā)射強(qiáng)烈的熒光,克服了常見材料聚集引起熒光淬滅的缺點(diǎn)。首先設(shè)計(jì)AIE材料的合成路線,然后根據(jù)合成路線制備了近紅外的AIE材料,對合成的材料進(jìn)行了表征。將合成的AIE材料通過聚合制成溶于水溶液的納米球,使其在水溶液中處于分散狀態(tài)而發(fā)射較弱的熒光。在加入谷胱甘肽(GSH)之后,GSH可以破壞納米球上的二硫鍵,打開納米球,并釋放出AIE材料,AIE材料在水溶液中聚集并發(fā)射強(qiáng)熒光,同時伴隨著大量單線態(tài)氧的產(chǎn)生,具有很好的光動力性能。
【圖文】：

共軛聚合物的結(jié)構(gòu)、種類和合成方法1 共軛聚合物的種類和結(jié)構(gòu)共軛聚合物具有大的離域電子結(jié)構(gòu)，并且激子可以沿聚合物骨架遷移或在鏈之間跳聚合物中的激子擴(kuò)散可促進(jìn)有效的能量轉(zhuǎn)移到染料受體如光敏劑。它還具有良好的，優(yōu)越的電導(dǎo)率或能量遷移速率可以達(dá)到信號放大的效果。共軛聚合物對光收集能傳感體系可以通過 FRET 實(shí)現(xiàn)光信號增強(qiáng)。至今為止，比較常見的共軛聚合物包括：聚噻吩（polythiophene）、聚苯胺（polyanili苯撐乙烯 [poly(p-phenylene vinylene)] 、聚乙炔（ polyacetylene ）、聚對苯撐y(p-phenylene ethynylene)]、聚芴（polyfluorene）、聚對苯[poly(phenylene phenylene 1.1 所示。

圖 1.2 常見的帶有同官能團(tuán)的水溶性共軛聚合物.2.2 常見的共軛聚合物合成方法現(xiàn)在，為了新型功能化聚合物材料的制備，人們已經(jīng)形成多種類型的共軛聚合物合成。常見的共軛聚合物合成方法主要包括等離子聚合法、化學(xué)合成法和共軛轉(zhuǎn)換法等。利同的反應(yīng)條件來合成各種類型碳碳鍵的共軛聚合物，這種過渡金屬偶聯(lián)反應(yīng)應(yīng)用比較廣致有如下幾種合成方法。構(gòu)建含碳-碳單鍵的聚合物大多采用 Suzuki 反應(yīng)[33]、Stille 反應(yīng) Yamamoto 反應(yīng)[35,36]等聚合方法；構(gòu)建碳-碳雙鍵的聚合物大多采用 Gilch 反應(yīng)[37]、Heck[38]、McMurry 反應(yīng)[39]及 Witting-Homer 反應(yīng)[40,41]等聚合方法；構(gòu)建碳-碳叁鍵的聚合物大用Sohogashira反應(yīng)、Glaser反應(yīng)等聚合方法。表1.1主要展示了Heck反應(yīng)、Heck-Sohogas應(yīng)、Stille 反應(yīng)、Suzuki 反應(yīng)和 Gilch 反應(yīng)，這是幾種常見的共軛聚合物合成的反應(yīng)。
【學(xué)位授予單位】：南京郵電大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類號】：O657.3

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本文編號：2709058