基于石墨烯及其復(fù)合材料的電化學(xué)傳感器研究
發(fā)布時間:2017-03-26 02:00
本文關(guān)鍵詞:基于石墨烯及其復(fù)合材料的電化學(xué)傳感器研究,由筆耕文化傳播整理發(fā)布。
【摘要】:電化學(xué)傳感器具有構(gòu)造簡單、成本低廉、靈敏度高、選擇性高和穩(wěn)定性高等優(yōu)點,在醫(yī)療保健、食品工業(yè)、農(nóng)業(yè)和環(huán)境等領(lǐng)域中具有廣泛的應(yīng)用。電化學(xué)傳感器的性能與電極上的修飾材料密切相關(guān)。因此,為了提高電化學(xué)傳感器的性能,尋求適當(dāng)?shù)碾姌O修飾材料,一直是人們研究的主要方向之一。石墨烯(Graphene),作為二維新型碳材料,是sp2雜化碳原子組成的單層材料。由于其高比表面積、高電導(dǎo)性、室溫下良好的電子遷移率、高機(jī)械性能等,石墨烯是作為修飾電極的理想材料。本論文使用電化學(xué)還原法得到石墨烯并作為電極修飾材料構(gòu)建電化學(xué)DNA傳感器,應(yīng)用于總抗氧化能力的評估。此外,由于石墨烯片層之間存在強烈的相互作用,因而易于團(tuán)聚甚至重新堆砌成石墨,將會極大地影響石墨烯在電化學(xué)傳感器中的應(yīng)用。因此,本論文還制備了以摻氮空心碳球作為“間隔物”來分開石墨烯片層的分層式復(fù)合材料,并應(yīng)用于電化學(xué)傳感研究。論文的主要工作如下: (1)通過電化學(xué)固定堿基鳥嘌呤(Guanine)于電化學(xué)還原氧化石墨烯(ERGO)修飾的玻碳電極,成功地構(gòu)建了電化學(xué)DNA傳感器。研究表明,由于ERGO高的比表面積和高的導(dǎo)電性,極大地提高了鳥嘌呤的負(fù)載量和促進(jìn)了鳥嘌呤在電極上的電化學(xué)氧化。此外,本文構(gòu)建的電化學(xué)DNA傳感器被應(yīng)用于評估幾種果汁的總抗氧化能力(TAC),其原理是利用羥基自由基(OH)損傷鳥嘌呤致使鳥嘌呤的氧化電流減少,而抗氧化劑能保護(hù)鳥嘌呤避免羥基自由基(OH)的損傷。我們以鳥嘌呤的氧化電流作為指示信號,方波伏安法(SWV)作為檢測手段,,檢測了抗氧化劑抗壞血酸(AA)的濃度,傳感器表現(xiàn)出了寬的線性范圍(1.00-20.00mg L-1)、低的檢測下限(0.24mg L-1)、高的重復(fù)性以及較好的抗干擾性。 (2)利用聚多巴胺包裹的SiO2球(SiO2@PDA)帶正電和氧化石墨烯(GO)帶負(fù)電的特點,采用靜電自組裝的方法成功地構(gòu)建了SiO2@PDA-GO的分層式復(fù)合材料;在高溫?zé)崽幚砗蜌浞峥涛g后,得到了以摻氮空心碳球(HNCS)作為“間隔物”來分開石墨烯片層的分層式復(fù)合材料(HNCS-RGO)。通過掃描電子顯微鏡(SEM)、透射電子顯微鏡(TEM)和能量散射光譜儀(EDS)考察了所制備的HNCS-RGO分層式復(fù)合材料的形貌和組成,并用循環(huán)伏安法(CV)和電化學(xué)阻抗譜(EIS)對HNCS-RGO分層式復(fù)合材料修飾的電極進(jìn)行了電化學(xué)行為的研究。此后,HNCS-RGO分層式復(fù)合材料應(yīng)用于抗壞血酸(AA)、多巴胺(DA)和尿酸(UA)的電化學(xué)檢測。結(jié)果表明,由于高的導(dǎo)電性、氮摻雜和獨特的分層式納米結(jié)構(gòu),HNCS-RGO極大地促進(jìn)了AA、DA和UA在電極上的電化學(xué)氧化。該傳感器表現(xiàn)出了寬的線性范圍(AA:50-1200M;DA:0.5-90M;UA:1-70M)、低的檢測下限(AA:650nM;DA:12nM;UA:18nM)、高的重復(fù)性以及較好的穩(wěn)定性。最后,HNCS-RGO分層式復(fù)合材料成功地應(yīng)用于尿液實際樣品的檢測。 (3)通過HNCS-RGO分層式復(fù)合材料修飾的玻碳電極,成功地構(gòu)建了煙酰胺腺嘌呤二核苷酸(NADH)電化學(xué)傳感器,并研究了NADH在電極上的電催化氧化。相比RGO修飾的玻碳電極和裸玻碳電極,HNCS-RGO分層式復(fù)合材料修飾的玻碳電極對NADH的電化學(xué)氧化表現(xiàn)出了更高的氧化峰電流(94.0A)以及更低的氧化電位(+0.19V vs. SCE);诖诵揎楇姌O優(yōu)異的電化學(xué)氧化行為,我們進(jìn)一步對NADH進(jìn)行了分析測試,結(jié)果表明HNCS-RGO分層式復(fù)合材料修飾的玻碳電極對NADH的檢測具有低的檢測下限(0.015μM)、寬的線性范圍(0.1-900μM)、高的穩(wěn)定性和較強的抗干擾性。
【關(guān)鍵詞】:石墨烯 電化學(xué)傳感器 總抗氧化能力 抗壞血酸 多巴胺 尿酸 煙酰胺腺嘌呤二核苷酸
【學(xué)位授予單位】:湖南大學(xué)
【學(xué)位級別】:碩士
【學(xué)位授予年份】:2013
【分類號】:O613.71;TP212
【目錄】:
- 摘要5-7
- Abstract7-12
- 第1章 緒論12-25
- 1.1 電化學(xué)傳感器12-15
- 1.1.1 電化學(xué)傳感器的原理及分類12-14
- 1.1.2 電化學(xué)傳感器的發(fā)展趨勢14-15
- 1.2 石墨烯15-23
- 1.2.1 石墨烯的發(fā)現(xiàn)與定義15-16
- 1.2.2 石墨烯的性質(zhì)16
- 1.2.3 石墨烯的制備方法16-19
- 1.2.4 石墨烯的復(fù)合材料19-20
- 1.2.5 石墨烯及其復(fù)合材料在電化學(xué)傳感器中的應(yīng)用20-23
- 1.3 本課題選擇的意義和內(nèi)容23-25
- 1.3.1 本課題選擇的意義23-24
- 1.3.2 本課題主要內(nèi)容24-25
- 第2章 基于電化學(xué)還原石墨烯的新型電化學(xué) DNA 傳感器及其對果汁的總抗氧化能力評估25-39
- 2.1 前言25-27
- 2.2 實驗部分27-29
- 2.2.1 實驗藥品27
- 2.2.2 實驗儀器27-28
- 2.2.3 實驗所需溶液28
- 2.2.4 電化學(xué) DNA 傳感器的制備28
- 2.2.5 DNA 堿基鳥嘌呤損傷過程及抗氧化劑保護(hù)作用28-29
- 2.2.6 實際樣品的處理及 TAC 測試29
- 2.3 結(jié)果與討論29-37
- 2.3.1 ERGO 的特性描述29-31
- 2.3.2 電化學(xué) DNA 傳感器的電化學(xué)行為31-32
- 2.3.3 電化學(xué) DNA 傳感器的優(yōu)化實驗32-33
- 2.3.4 堿基鳥嘌呤的氧化損傷實驗33-35
- 2.3.5 果汁的 TAC 檢測35-37
- 2.4 本章小結(jié)37-39
- 第3章 摻氮空心碳球-還原氧化石墨烯分層式復(fù)合材料的制備及其在同時檢測抗壞血酸、多巴胺和尿酸中應(yīng)用39-52
- 3.1 前言39-41
- 3.2 實驗部分41-43
- 3.2.1 實驗藥品41
- 3.2.2 實驗儀器41
- 3.2.3 實驗所需溶液41
- 3.2.4 HNCS-RGO 分層式復(fù)合材料的制備41-43
- 3.2.5 HNCS-RGO 分層式復(fù)合材料修飾電極的制備43
- 3.3 結(jié)果與討論43-51
- 3.3.1 HNCS-RGO 分層式復(fù)合材料的形貌表征43-44
- 3.3.2 HNCS-RGO 分層式復(fù)合材料的電化學(xué)性能44-45
- 3.3.3 AA、DA 和 UA 的電化學(xué)氧化45-49
- 3.3.4 掃速的影響49
- 3.3.5 同時檢測 AA、DA 和 UA49-50
- 3.3.6 實際樣品的檢測50-51
- 3.4 本章小結(jié)51-52
- 第4章 基于摻氮空心碳球-還原氧化石墨烯分層式復(fù)合材料的 NADH 電化學(xué)傳感器的研究52-62
- 4.1 前言52-53
- 4.2 實驗部分53-54
- 4.2.1 實驗藥品53
- 4.2.2 實驗儀器53
- 4.2.3 實驗所需溶液53-54
- 4.2.4 NADH 電化學(xué)傳感器的制備54
- 4.3 結(jié)果與討論54-60
- 4.3.1 HNCS-RGO 分層式復(fù)合材料對 NADH 的電化學(xué)氧化行為研究54-56
- 4.3.2 掃速及 pH 對 NADH 電化學(xué)傳感器的影響56-57
- 4.3.3 計時-電流法檢測 NADH 的濃度57-58
- 4.3.4 抗干擾性以及穩(wěn)定性實驗58-60
- 4.4 本章小結(jié)60-62
- 結(jié)論62-64
- 參考文獻(xiàn)64-81
- 附錄 A 攻讀學(xué)位期間所發(fā)表的學(xué)術(shù)論文目錄81-82
- 致謝82
【參考文獻(xiàn)】
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1 徐超;基于石墨烯材料的制備及其性能的研究[D];南京理工大學(xué);2010年
本文關(guān)鍵詞:基于石墨烯及其復(fù)合材料的電化學(xué)傳感器研究,由筆耕文化傳播整理發(fā)布。
本文編號:268070
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