發(fā)布時(shí)間：2017-03-24 17:06

  本文關(guān)鍵詞：雜多酸酸性離子液體的合成及其在有機(jī)反應(yīng)中的應(yīng)用，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

【摘要】：離子液體在經(jīng)歷了幾十年的階段性衍變后,目前正向“功能化”方向發(fā)展。功能化離子液體是借由接入某些基團(tuán)來實(shí)現(xiàn)某些催化性能或共催化性能。離子液體負(fù)載化是獲得離子液體催化性能的主要方法,即將反應(yīng)溶劑和催化劑合二為一,簡化了反應(yīng)以及后處理過程,適用于均相反應(yīng)；而共催化則適用于非均相反應(yīng),共催化性能產(chǎn)生的重大催化活性主要是離子液體和溶于其中的過渡金屬催化劑之間的共催化作用,通過調(diào)整陰陽離子的種類和結(jié)構(gòu)來優(yōu)化所使用的離子液體。 然而,目前關(guān)于離子液體的理論體系還不成熟,開發(fā)功能化離子液體的方法還存在顯著的盲目性,尚需要輔助實(shí)驗(yàn)手段來試探,大大降低了研究和開發(fā)功能化離子液體的效率。 論文共合成了[PEG200-DSPIL][H2PW12O40]2、[PEG400-DSPIL][H2PW12O40]2、[PEG600-DSPIL][H2PW12O40]2、[PEGgoo-DSPIL][H2PW12O40]2、[PEG1000-DSPIL][HPW12O40]、[PEG200-DSPIL][H2PMo12O40]2、[PEG400-DSPIL][H2PM012O40]2、[PEG600-DSPIL][H2PMo12O40]2、[PEG800-DSPIL][H2PMo12O40]2、[PEG1000-DSPIL][HPMo12O40]這10種基于雜多酸酸性離子液體。比較了兩種合成目標(biāo)離子液體的方法,并利用1H-NMR、IR、MS表征了部分雜多酸酸性離子液體及中間產(chǎn)物。 論文將雜多酸離子液體系列催化劑應(yīng)用于多取代咪唑化合物和香豆素衍生物的合成,其中[PEG400-DSPIL][H2PMo12O40]2的催化性最佳。在催化合成多取代咪唑化合物反應(yīng)中,當(dāng)催化齊(?)[PEG400-DSPIL][H2PMo12O40]2用量20mo1%,以甲醇為溶劑、反應(yīng)溫度為70℃、反應(yīng)原料比為n(間苯二酚)：n(苯甲醛)：n(醋酸銨)為1：1：2的條件下,反應(yīng)7h后產(chǎn)率高達(dá)79～94%。同時(shí),[PEG400-DSPIL][H2PMo12O4o]2在重復(fù)催化5次后還能保持較高的催化活性。在催化合成香豆素衍生物反應(yīng)中,當(dāng)[PEG400-DSPIL][H2PMo12O40]2用量為10～15mo1%,反應(yīng)溫度為110℃,反應(yīng)原料比n(間苯二酚)：n(乙酰乙酸乙酯)為1：1,無溶劑條件下反應(yīng)25min后產(chǎn)率達(dá)到53～95%。 總之,論文合成了10種雜多酸酸性離子液體。雜多酸離子液體系列催化劑的黏度隨著溫度的升高而下降,催化劑和原料反應(yīng)液為一相,反應(yīng)結(jié)束后又變回兩相,該性質(zhì)簡化了反應(yīng)后處理和催化劑的回收。作為一種功能化綠色催化劑,其研究具有應(yīng)用價(jià)值。
【關(guān)鍵詞】：功能化離子液體 聚乙二醇 雜多酸 多取代咪唑化合物香豆素衍生物
【學(xué)位授予單位】：南京理工大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2013
【分類號(hào)】：O643.32
【目錄】：

• 摘要5-6
• Abstract6-8
• 目錄8-10
• 注釋表10-12
• 1 緒論12-21
• 1.1 離子液體概述12-14
• 1.1.1 離子液體的定義12
• 1.1.2 離子液體的分類12-13
• 1.1.3 離子液體的發(fā)展13-14
• 1.2 離子液體的功能化14-15
• 1.2.1 陽離子的功能化14-15
• 1.2.2 陰離子的功能化15
• 1.2.3 陰陽離子的雙功能化15
• 1.3 功能化離子液體在有機(jī)合成中的應(yīng)用15-19
• 1.3.1 氧化反應(yīng)15-16
• 1.3.2 加成反應(yīng)16-17
• 1.3.3 縮合反應(yīng)17
• 1.3.4 酯化反應(yīng)17-18
• 1.3.5 偶聯(lián)反應(yīng)18
• 1.3.6 硝化反應(yīng)18-19
• 1.4 本課題的提出及研究內(nèi)容19-21
• 2 雜多酸離子液體的合成、表征21-40
• 2.1 引言21
• 2.2 實(shí)驗(yàn)部分21-23
• 2.2.1 實(shí)驗(yàn)試劑21-22
• 2.2.2 實(shí)驗(yàn)儀器22-23
• 2.3 雜多酸離子液體的制備及表征23-27
• 2.3.1 功能化陽離子的制備23-27
• 2.3.2 陰離子交換反應(yīng)27
• 2.4 結(jié)果與討論27-38
• 2.4.1 方法A和方法B的比較27-29
• 2.4.2 雜多酸離子液體通式中x取值29
• 2.4.3 雜多酸離子及其中間產(chǎn)物的表征29-38
• 2.4.4 雜多酸離子液體的結(jié)構(gòu)和物理性質(zhì)38
• 2.5 本章小結(jié)38-40
• 3 雜多酸離子液體催化合成多取代咪唑化合物40-55
• 3.1 引言40
• 3.2 實(shí)驗(yàn)部分40-43
• 3.2.1 實(shí)驗(yàn)試劑40-41
• 3.2.2 實(shí)驗(yàn)儀器41-42
• 3.2.3 多取代咪唑化合物典型實(shí)驗(yàn)42-43
• 3.3 結(jié)果與討論43-53
• 3.3.1 反應(yīng)條件對(duì)產(chǎn)率的影響43-48
• 3.3.2 離子液體循環(huán)使用性能48-49
• 3.3.3 反應(yīng)機(jī)理49-50
• 3.3.4 數(shù)據(jù)表證50-53
• 3.4 本章小結(jié)53-55
• 4 雜多酸離子液體催化合成香豆素衍生物55-64
• 4.1 引言55-57
• 4.2 實(shí)驗(yàn)部分57-58
• 4.2.1 實(shí)驗(yàn)試劑57
• 4.2.2 實(shí)驗(yàn)儀器57
• 4.2.3 香豆素典型實(shí)驗(yàn)57-58
• 4.3 結(jié)果與討論58-63
• 4.3.1 反應(yīng)條件對(duì)產(chǎn)率的影響58-62
• 4.3.2 香豆素反應(yīng)機(jī)理62
• 4.3.3 數(shù)據(jù)表證62-63
• 4.4 本章小結(jié)63-64
• 5 結(jié)論與展望64-66
• 5.1 研究結(jié)論64
• 5.2 本文創(chuàng)新點(diǎn)64-65
• 5.3 展望65-66
• 致謝66-67
• 參考文獻(xiàn)67-75

【參考文獻(xiàn)】

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