【摘要】：隨著能源短缺和環(huán)境污染加劇,兩者嚴重地制約著人類社會的可持續(xù)發(fā)展,如何有效地解決這兩大難題是目前人類面臨的重要挑戰(zhàn)。半導體納米復合材料光催化技術就是在這樣的背景下,備受大家的廣泛關注。由于傳統(tǒng)的半導體納米材料以TiO2、ZnO為代表的寬禁帶半導體材料對可見光利用效率低、光生載流子遷移效率低、電子空穴對易復合等限制了實際應用。近年來,已有大量關于改性傳統(tǒng)半導體光催化劑提高光催化的活性的報道,雖然取得了一定的進展,但仍有許多復合材料的催化性能差、重復穩(wěn)定低、形貌結構和催化性能關系沒有深入討論研究�；诖�,本文重點研究了以下幾個方面:1.在高度親水的云母上構建特了特殊的Cu(NO3)2薄層溶液,快速蒸發(fā)薄層溶液。通過控制蒸發(fā)時間獲得過飽和度的薄層溶液,在可控的過飽和水平下調(diào)節(jié)成核模式實現(xiàn)對形貌的可控性選擇。低過飽和度薄層溶液有利于固-液界面處的異相成核,傾向于生成硝酸銅納米片;高過飽和度的薄層溶液可以在體相溶液中均相成核,傾向生成產(chǎn)生花狀分層的硝酸銅納米微球。硝酸銅前驅體納米晶證實是Cu(NO3)2·2.5H2O,納米晶熱處理后進一步轉化成分層多孔的CuO納米微結構后依舊保持原來的形貌。2.在合成的云母基底支撐的CuO半導體納米材料基礎上,通過不用任何添加劑的光化學法把Ag納米小顆粒成功地負載到CuO上制備了Ag/CuO異質(zhì)結構的半導體納米復合材料。同時評估了兩種不同半導體催化劑的光催化活性,在可見光下,通過降解MB溶液來評估CuO和Ag/CuO光催化劑的性能,結果表明復合的Ag/CuO光催化劑活性遠高于單一的CuO活性,同時解釋了兩種不同半導體催化劑可見光下降解有機染料MB的機理。3.通過一種簡單水熱法把商業(yè)的ZnO固定在潔凈的硅片上,獲得了兩種不同形貌的ZnO基底。在此基礎上用光化學法,制備了不同形貌的Ag2O/ZnO異質(zhì)結構的半導體納米復合材料。經(jīng)過一系列表征和測試驗證合成的樣品的組分和結構,并研究了基底對Ag2O納米棒形貌的影響。進一步對制備的樣品進行光催化性能評估測試,在紫外光和可見光下Ag2O/ZnO復合光催化劑降解有機污染物MB溶液的效率明顯高于單一的ZnO催化劑,且復合半導體光催化劑的穩(wěn)定性遠遠高于單一的催化劑,提升了光催化劑的響應范圍。4.通過AgNO_3溶液中不同百分含量的乙醇來選擇性合成不同的銀基半導體納米復合材料。利用光化學法,控制不同百分含量的乙醇(空穴消除劑)選擇性的合成了Ag/ZnO、Ag2O/ZnO和Ag/Ag2O/ZnO銀基半導體納米復合材料,制備的不同半導體納米復合材料進行了SEM、TEM、XRD、DRS和BET表征等,探究了不同異質(zhì)結構之間形成的過程和機理。進一步比較了三種不同的復合催化劑在可見光下的催化活性大小,并分別提出了不同的復合催化劑可見光降解過程中涉及的可能機理。實驗結果表明,在可見光下選擇性制備的不同銀基半導體復合催化劑的光催化活性的大小依次為:Ag/Ag2O/ZnOAg2O/ZnOAg/ZnO。
【圖文】：

禁帶寬度能量時，，半導體才能對光響應。具體的公式關系：2πhc/λ≥Eg朗克常數(shù)，c 為光速，λ 為入射光波長，Eg為半導體帶隙寬度。第二部收特定波長光后將發(fā)生電子躍遷現(xiàn)象，光致激發(fā)生成電子-空穴對，即（e-）被激發(fā)到導帶上剩下強氧化性的空穴（h+）進而形成了強反應活-空穴對。第三部分，電子和空穴對遷移至半導體材料的表面和水或半物質(zhì)發(fā)生一系列的氧化還原反應，從而實現(xiàn)光催化分解水制氫產(chǎn)氧、有催化降解、重金屬離子的還原等。化反應的基本原理簡單的來講就是一些半導體材料[11-18]（TiO2、ZnO、SuO、CdS、MoS2、Ag3PO4等）在可見或紫外光的照射下，發(fā)生一系列應及所生成的一些其它中間產(chǎn)物并最終將目標物進行催化降解的過程。體光催化劑 TiO2為例，光催化過程所涉及的反應過程可以用下列反應

HO2+ HO2→ H2O2+ O2TiO2(e ) + H2O2→ OH●+ OHH2O2+ O2●→ OH●+ OH + O2Organic compound + OH●→ degradation productsOrganic compound + TiO2( ) → degradation productsOrganic compound + TiO2(e ) → degradation products體復合材料應用解水1972 年日本的 Fujishima 和 Honda 教授首次發(fā)現(xiàn)了在 Pt 電極上負載水的研究以來[20]，如圖 1.2 所示，半導體光催化分解水在全世界范的關注，光分解水主要涉及到兩個半反應[1]，即氫離子的還原產(chǎn)氫反應的自由能和標準氧化還原電勢公式如下。
【學位授予單位】：蘇州大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2018
【分類號】：O643.36;O644.1

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本文編號：2656853