【摘要】：動態(tài)共價鍵具有雙重性質(zhì),根據(jù)環(huán)境的不同,它們可以像非共價鍵一樣不穩(wěn)定,也可以像共價鍵一樣牢固,它結(jié)合了超分子化學(xué)可調(diào)控的能力以及共價鍵的穩(wěn)定性,在外部試劑的影響下,通過可逆的化學(xué)反應(yīng)進(jìn)行成分交換或重組,能夠?qū)ξ锢泶碳せ蚧瘜W(xué)效應(yīng)物做出反應(yīng)并表現(xiàn)為適應(yīng)性材料。動態(tài)共價化學(xué)在分子開關(guān)調(diào)控,功能材料組裝、生物分子調(diào)控等領(lǐng)域起到重要作用。因此,動態(tài)組裝體系的探索不僅對于化學(xué)領(lǐng)域,也對多種學(xué)科的交叉領(lǐng)域具有重要的意義。首先,本文合成了基于環(huán)狀半縮胺醚類的動態(tài)組裝體系,并對其動態(tài)性、組裝過程、產(chǎn)物分析等展開深入探究。其次,本文合成并研究具有不同取代基的聯(lián)苯類芳香醛化合物,實現(xiàn)了該類化合物與不同的胺反應(yīng)形成的動態(tài)亞胺。并通過芳環(huán)取代基效應(yīng)實現(xiàn)對反應(yīng)平衡的調(diào)控以及穩(wěn)定作用。研究內(nèi)容主要包含兩個方面:(1)本章設(shè)計合成了動態(tài)可逆交換的環(huán)狀半縮胺醚類衍生物。并以此為模型,通過醛交換、胺交換等經(jīng)典的研究方法詳細(xì)探究了其動態(tài)共價可逆、競爭反應(yīng)。實驗分析通過晶體結(jié)構(gòu)及1H-NMR譜圖分析確定產(chǎn)物及組分分布,產(chǎn)物主要以環(huán)狀半縮胺醚為主,通過探索此類半縮胺醚形成反應(yīng)機(jī)理,確定此類反應(yīng)的可行性以及實用性。(2)通過合成具有不同取代基的聯(lián)苯芳香醛系列化合物,在有機(jī)相中與不同的胺進(jìn)行反應(yīng)性篩選,探究該類芳香醛類化合物的反應(yīng)性和亞胺產(chǎn)物穩(wěn)定性。首先,通過胺交換反應(yīng),計算各組分之間胺交換以及醛交換的平衡常數(shù),探究偶聯(lián)產(chǎn)物的穩(wěn)定性。其次,本論文系統(tǒng)地研究了芳環(huán)上取代基對反應(yīng),深入探討取代基效應(yīng)對動態(tài)組裝體系的影響。最后將篩選出的反應(yīng)性最好的化合物引入水溶性基團(tuán),進(jìn)行氨基酸修飾并且在水相探究其反應(yīng)性及產(chǎn)物穩(wěn)定性,為該類分子在生物功能調(diào)控中的應(yīng)用。
【圖文】：

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圖１－３預(yù)測反應(yīng)機(jī)理逡逑Ｆｉｇｕｒｅ邋１－３邋Ｐｒｅｄｉｃｔｉｎｇ邋ｒｅａｃｔｉｏｎ邋ｍｅｃｈａｎｉｓｍ逡逑
【學(xué)位授予單位】：福建師范大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類號】：O621.25

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本文編號：2655367