【摘要】：隨著世界范圍內(nèi)化工工業(yè)的發(fā)展,聚丙烯、丙烯腈、丙胺等化學(xué)物質(zhì)的需求量持續(xù)增大,作為原材料之一的丙烯的需求量也隨之升高。和傳統(tǒng)的石油或石腦油裂解相比丙烷脫氫(PDH)生產(chǎn)丙烯是一種經(jīng)濟(jì)和環(huán)境友好的工藝。目前,世界范圍內(nèi)共有27套丙烷脫氫生產(chǎn)裝置,每年的總產(chǎn)能可達(dá)1250萬噸。此外,每年仍不斷有丙烷脫氫裝置在世界各地進(jìn)行建設(shè)投產(chǎn)。因此,如何實(shí)現(xiàn)丙烷脫氫工藝的優(yōu)化,減少其運(yùn)轉(zhuǎn)過程中的能量消耗以及對(duì)環(huán)境的污染是目前十分重要的研究方向,其中尤以改善催化劑本身性能為重點(diǎn)。目前,已經(jīng)實(shí)現(xiàn)工業(yè)化的丙烷脫氫催化劑主要是Pt、Cr兩種體系。其中,PtSn/Al_2O_3是丙烷脫氫反應(yīng)中反應(yīng)性能最為優(yōu)異的催化劑。目前,提高PtSn/Al_2O_3催化劑的穩(wěn)定性是研究的重點(diǎn)。首先,論文研究了反應(yīng)氣組成對(duì)0.5%Pt1.0%Sn/Al_2O_3催化劑表面積碳的影響,考察不同丙烷、氫氣分壓對(duì)催化劑性能的影響。催化劑的反應(yīng)氣比例確定為C_3H_8:H_2:N_2=1:1.25:4。在最佳反應(yīng)氣比例條件下,論文進(jìn)一步考察添加Ce作為第二助劑對(duì)0.5%Pt1.0%Sn/Al_2O_3催化劑性能的影響。加入Ce后催化劑的穩(wěn)定性得到提高,其中,當(dāng)Ce的負(fù)載量為1%時(shí),催化劑的穩(wěn)定性最好。另外與0.5%Pt1.0%Sn/Al_2O_3相比0.5%Pt1.0%Sn1%Ce/Al_2O_3催化劑有更好的再生性能。通過NH_3-TPD、H_2-TPR等表征手段發(fā)現(xiàn),Ce降低了催化劑中強(qiáng)酸位和強(qiáng)酸位的強(qiáng)度并通過與Pt、Sn的相互作用提高了活性金屬Pt的還原度;Ce的存在進(jìn)一步加強(qiáng)了Pt和Sn之間的相互作用,使配位不飽和的Pt粒子比例增大,同時(shí)Sn與載體之間的作用力增強(qiáng),使Sn的氧化物更加穩(wěn)定。
【學(xué)位授予單位】：大連理工大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類號(hào)】：TQ221.212;O643.36

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本文編號(hào)：2654734