【摘要】：光催化技術(shù)以其自身能夠有效地利用太陽光和室溫下可完成深度反應(yīng)的特性,在環(huán)境治理和能源危機(jī)的緩解等方面具有巨大的應(yīng)用前景,受到了科研工作者廣泛的關(guān)注。然而,光催化材料存在光譜響應(yīng)范圍窄、選擇吸附性能差、載流子容易復(fù)合、量子效率較低等問題,導(dǎo)致光催化劑的催化效率不高。因此,新型高效的光催化材料的設(shè)計(jì)合成是該領(lǐng)域重點(diǎn)研究的課題。近年來,鉍系光催化材料,對(duì)于污染物的降解和光催化固氮、光譜殺菌等方面表現(xiàn)出優(yōu)異的光催化活性,受到了廣泛的關(guān)注,然而其可見光響應(yīng)范圍較窄,光生電子和空穴對(duì)的分離比較困難;金屬硫化物具有良好的可見光響應(yīng)能力,對(duì)于光催化分解水和還原CO_2均表現(xiàn)出優(yōu)異的光化學(xué)活性,但是其光腐蝕嚴(yán)重、穩(wěn)定性差、光生載流子容易復(fù)合,量子效率低。針對(duì)上述問題,本文的研究工作主要包括以下兩個(gè)方面:(1)形貌和晶面調(diào)控的鉍系光催化材料的合成與改性研究,通過形貌的構(gòu)筑和晶面的調(diào)控來改善新型光催化劑Bi_2O_2SiO_3的光催化效率。(2)三元金屬硫化物的可控合成與光催化性能研究。通過微觀結(jié)構(gòu)的調(diào)控,設(shè)計(jì)制備具有中空結(jié)構(gòu)和優(yōu)異光化學(xué)活性及穩(wěn)定性的三元金屬硫化物。研究工作主要分為以下兩部分:第一,通過調(diào)控pH值來抑制SiO_3~(2-)的水解來合成單相態(tài)的Bi_2O_2SiO_3,利用表面活性劑十六烷基三甲基溴化銨(CTAB)與Bi_2O_2SiO_3中的氧原子的配位作用來調(diào)控{001}晶面的暴露比、生長方向和形貌,合成了具有{001}晶面暴露的帶狀結(jié)構(gòu)的硅酸氧鉍單晶納米片。對(duì)比實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,具有{001}晶面高暴露比例的Bi_2O_2SiO_3單晶納米片在模擬太陽光的光照射下對(duì)羅丹明B(RhB)和雙酚A(BPA)的降解都表現(xiàn)出優(yōu)異的光化學(xué)活性,光催化活性的提高的主要原因是{001}晶面的暴露比和氧空位濃度的增大。第二,以生物分子谷胱甘肽為硫源和氣體模板源,利用其在高溫條件下釋放出的CO_2和NH_3為模板,合成了具有空心球結(jié)構(gòu)的三元金屬硫化物MIn_2S_4(M=Zn、Ca、Mg、Mn),yolk-shell結(jié)構(gòu)的CdIn_2S_4。重點(diǎn)研究了CdIn_2S_4多級(jí)微球的生長機(jī)理,形貌演變過程,以及光催化反應(yīng)機(jī)理。CdIn_2S_4花狀多級(jí)微球的形成過程為奧斯瓦爾德熟化效應(yīng)。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明:我們的合成方法具有通用性和普遍性、yolk-shell結(jié)構(gòu)的CdIn_2S_4的對(duì)于活性艷紅X3B的降解、光解水產(chǎn)氫,表現(xiàn)出優(yōu)異的性能,分別是商業(yè)硫化鎘的6倍和36.6倍。CdIn_2S_4微球優(yōu)異的光催化活性歸因于其較小的晶體尺寸和yolk-shell微球獨(dú)特的結(jié)構(gòu)優(yōu)勢。
【圖文】：

光催化技術(shù)研究背景介紹石燃料的過度使用，資源日益枯竭，人類面臨著日益嚴(yán)峻的全球性缺問題。半導(dǎo)體光催化技術(shù)，可以利用清潔的太陽能來降解有機(jī)污染子、實(shí)現(xiàn)自清潔等，還能保護(hù)土壤及水源，從而有效地改善我們的環(huán)環(huán)境污染治理技術(shù)。同時(shí)，光催化技術(shù)還能將太陽能轉(zhuǎn)化為化學(xué)能、經(jīng)被廣泛地用于：光催化分解水制氫、將二氧化碳還原為可再生有機(jī)染料敏化太陽能電池等方面，可以緩解或部分緩解能源危機(jī)。因而，與能源領(lǐng)域都顯現(xiàn)出巨大的應(yīng)用前景。技術(shù)以其自身能夠利用光能和室溫下可完成深度反應(yīng)的特性，已成躍的研究方向之一。自 1972 年 Honda-Fujishima 效應(yīng)[1]被發(fā)現(xiàn)以來，吸引了大量學(xué)者從事該領(lǐng)域的研究，其領(lǐng)域已擴(kuò)展到環(huán)境、能源、合們的生活中無處不在，如圖 1.1 所示。

圖 1.2 分子軌道與能帶關(guān)系的結(jié)構(gòu)示意圖.價(jià)帶和導(dǎo)帶之間存在的區(qū)域?yàn)榻麕?Band gap)，也稱為能隙或帶隙，區(qū)域的大小通常稱為禁帶寬度(Eg)，如圖 1.3 所示。不同的半導(dǎo)體具有不同的的導(dǎo)帶價(jià)帶能級(jí)，包括Eg、VB 和 CB 的位置是重要的屬性之一，，對(duì)于半導(dǎo)體光催化材料來說，因?yàn)樗鼪Q定了半導(dǎo)體的光吸收性能以及氧化還原能力。
【學(xué)位授予單位】：中南民族大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類號(hào)】：O643.36;O644.1

【參考文獻(xiàn)】

相關(guān)期刊論文 前1條

1 殷巧巧;喬儒;童國秀;;離子摻雜氧化鋅光催化納米功能材料的制備及其應(yīng)用[J];化學(xué)進(jìn)展;2014年10期

本文編號(hào)：2645696