發(fā)布時(shí)間：2020-04-26 00:22

【摘要】：藥物及個(gè)人護(hù)理用品的使用量及向環(huán)境中的排放量逐年增長(zhǎng),其在水體環(huán)境中的富集對(duì)微生物、動(dòng)植物以及人類的健康存在潛在的威脅,污染狀況日益嚴(yán)峻。吸附法因其操作簡(jiǎn)單、成本低、沒有產(chǎn)生中間污染物的風(fēng)險(xiǎn)等突出優(yōu)勢(shì),被認(rèn)為是處理藥物及個(gè)人護(hù)理用品污染比較有前景的方法,研究和開發(fā)低成本、高比表面、吸附性能和循環(huán)使用性好的新型吸附材料是提高治理效率的關(guān)鍵。石墨烯水凝膠具有豐富的孔結(jié)構(gòu)、超大的比表面積以及靈活可調(diào)的表面化學(xué)性質(zhì),是一種相對(duì)理想的新型吸附材料。采用綠色環(huán)保的材料,通過簡(jiǎn)單的操作,在溫和的反應(yīng)條件下制備得到吸附性能較好的石墨烯水凝膠并進(jìn)行改性,研究其對(duì)于典型藥品及中間產(chǎn)物的吸附過程和吸附機(jī)理是本論文的主要工作。首先采用改進(jìn)的Hummers方法制備少層、微米尺寸的氧化石墨烯,其表面含有豐富的含氧官能團(tuán),可在水中均勻、穩(wěn)定地分散。以氧化石墨烯分散液為原料,采用綠色、環(huán)保的生物質(zhì)材料咖啡酸作為還原劑,通過還原自組裝法在溫和的反應(yīng)條件下制備石墨烯水凝膠材料。石墨烯水凝膠對(duì)對(duì)硝基苯酚的平衡吸附量為47 mg/g,吸附在10 h左右達(dá)到平衡。溶液pH的增強(qiáng)導(dǎo)致靜電作用和疏水作用減弱,對(duì)吸附有抑制作用。對(duì)恩諾沙星和非那西丁的平衡吸附量分別為90 mg/g和46 mg/g,吸附在10 h左右達(dá)到平衡,準(zhǔn)二級(jí)動(dòng)力學(xué)模型可以較好地描述其吸附動(dòng)力學(xué)過程,吸附等溫線符合Freundlich吸附模型。水凝膠與非那西丁和恩諾沙星的相互作用主要是如π-π共軛作用、疏水作用、靜電作用和氫鍵等,其中對(duì)恩諾沙星的吸附主導(dǎo)作用是靜電力,因此受溶液pH值和鹽離子濃度影響較大。采用NaHSO_3作為還原劑,以類似的方法制備石墨烯水凝膠并對(duì)其用聚乙烯亞胺進(jìn)行氨化改性處理,XPS、XRD等表征結(jié)果表明氨基的成功引入。氨化后水凝膠的孔結(jié)構(gòu)在冷凍干燥的過程中保持了較好的完整性,因此提高了其機(jī)械強(qiáng)度,壓縮強(qiáng)度表征也證明了這一點(diǎn)。與此同時(shí),氨基的引入有利于增強(qiáng)水凝膠與雙氯芬酸鈉之間的相互作用如氫鍵和靜電作用而提升其吸附性能,其對(duì)雙氯芬酸鈉的平衡吸附量由未進(jìn)行氨化處理時(shí)的95 mg/g,提升到了133 mg/g,準(zhǔn)二級(jí)動(dòng)力學(xué)模型可以較好地描述該吸附動(dòng)力學(xué)過程,吸附等溫線符合Freundlich吸附模型。溶液pH值主要通過影響兩者之間的靜電相互作用而影響平衡吸附量,溶液中鈉離子通過影響雙氯芬酸鈉的電離進(jìn)而影響水凝膠對(duì)其的吸附過程。
【圖文】：

圖 1.1 在世界范圍內(nèi)水體環(huán)境中檢測(cè)到的幾種抗生素抗性基因[19]Figure1.1 Several antibiotic resistance genes detected in aquatic environments of World1.3 PPCPs 的處理方法目前，水環(huán)境中日益嚴(yán)重的 PPCPs 污染問題受到研究者的廣泛重視。治理 PPCP的技術(shù)也在被開發(fā)和進(jìn)步，從原理上講，這些治理技術(shù)大致上可以分為三大類，即化學(xué)法、生物法和物理法。其中化學(xué)法是利用 O3、光等對(duì)污染物進(jìn)行氧化使其降解，利用生物降解法可以將 PPCPs 直接轉(zhuǎn)化生成完全無污染的 CO2和 H2O，但是這些過程的降解率往往不甚理想，物理處理方法主要包括過過濾法和吸附法。在本論文中主要對(duì)化學(xué)法和物理法進(jìn)行介紹。1.3.1 化學(xué)處理法化學(xué)法處理水體中的 PPCPs 包括用臭 O3、O3/UV、UV/H2O2、γ 射線以及電化學(xué)氧

圖 12 水溶液中含鐵離子的種類和數(shù)量與溶液 pH 值的關(guān)系[37]Figure 1.2 The relationship between the type and amount of iron ions in aqueous solution and thof the solution伴隨新型半導(dǎo)體光催化材料的飛速發(fā)展，光催化降解水體中的 PPCPs 同樣受到員的重視[41-43]。半導(dǎo)體光敏材料吸收入射光子，吸收的能量激發(fā)電子從價(jià)帶到的躍遷，形成電子空穴對(duì)，，價(jià)帶空穴具有與水分子相互作用形成羥基自由基的導(dǎo)帶電子也會(huì)經(jīng)過復(fù)雜的物理化學(xué)過程促進(jìn)溶液中羥基自由基的生成，從而促光敏物質(zhì)表面吸附的污染物被氧化降解。該處理過程主要受到如下因素的影響的污染物向半導(dǎo)體光敏材料表面的擴(kuò)散、半導(dǎo)體光催化劑對(duì)于入射光的有效吸物被催化劑表面的吸附和脫附過程以及在半導(dǎo)體催化劑表面電子和空穴的有理想的光催化污染物處理體系需要滿足如下條件：污染物對(duì)于催化劑有效吸光響不大、催化劑的比表面積較大且具有較多的催化反應(yīng)活性位點(diǎn)、催化劑在作于從體系中回收移除而不導(dǎo)致二次污染等等，但是，在實(shí)際的處理體系中，往
【學(xué)位授予單位】：深圳大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類號(hào)】：O648.17

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本文編號(hào)：2640862