【摘要】：鈣鈦礦稀土鎳酸鹽材料較難合成,一直是材料學家想要解決的難題。近年來隨著材料制備技術的迅猛發(fā)展,在較大原子半徑的La到Sm元素的鎳酸鹽中,可以實現(xiàn)高質量的薄膜制備。特別是在稀土鎳酸鹽家族中,鎳酸鑭(LaNiO_3)是唯一一個不隨溫度變化出現(xiàn)金屬順磁態(tài)到絕緣反鐵磁態(tài)轉變的材料。近年來,人們發(fā)現(xiàn)LaNiO_3(LNO)基異質結中,由于維度效應出現(xiàn)金屬到絕緣態(tài)的相變,同時還伴隨交換偏置等新奇的物理現(xiàn)象,使之成為鎳酸鹽領域的一個研究熱點。但是,在該體系中仍然存在一些亟待解決的問題:(1)在LNO與錳氧化物組成的異質結中,交換偏置的取向依賴性以及產(chǎn)生機制尚不明確;(2)關于LNO薄膜中的反鐵磁排序,目前未見實驗上的直接證據(jù);(3)在LNO基超晶格體系中,是否能在實驗中觀察到超導現(xiàn)象。這些問題的解決,對LNO基超晶格體系的電磁特性及機理,都能有較大的推動。本論文針對LNO基異質結體系中存在的問題,進行了詳細的實驗研究及機理探索,具體的研究內(nèi)容與結果如下:(1)首先采用脈沖激光沉積技術,外延生長了(001)、(110)、(111)三種不同取向的LNO/LaMnO_3(LMO)超晶格樣品,通過磁性表征技術發(fā)現(xiàn)交換偏置在不同取向上的樣品中均可出現(xiàn)。同時,發(fā)現(xiàn)樣品的交換偏置對LNO層的厚度有很強的依賴性,并且有一個明顯的層厚臨界值。當LNO層厚度大于臨界值時,樣品導電性好沒有交換偏置,當厚度小于臨界值時,樣品變?yōu)榻^緣出現(xiàn)交換偏置。進一步對(001)取向的LNO/LMO超晶格樣品進行詳細的研究,發(fā)現(xiàn)微觀電子的電荷、軌道自由度的變化會影響樣品宏觀交換偏置的大小,從而揭示了前人未在(001)取向LNO/LMO超晶格中發(fā)現(xiàn)交換偏置的原因,提出了一種可控調節(jié)交換偏置的方法。(2)實驗中制備了不同厚度的LNO(順磁)/LSMO(鐵磁)超晶格樣品,經(jīng)過交換偏置值大小變化的分析,給出該交換偏置耦合作用機制為:界面電荷轉移誘導的鐵磁序與薄層LNO中的反鐵磁序,共同對鐵磁層LSMO提供釘扎作用。為了更有效的證明LNO層中具有反鐵磁性,本文在LNO/LSMO超晶格的每一個界面處插入非磁性STO層。將它作為隔離層阻擋LNO與LSMO接觸,從而消除LNO與LSMO界面的電荷轉移。實驗發(fā)現(xiàn)LNO/STO/LSMO超晶格體系中依然存在長程交換耦合作用,證實了超薄LNO中確實有反鐵磁序的存在,會對相鄰的鐵磁層進行釘扎,從而出現(xiàn)大的交換偏置。(3)為了證明LNO基異質結中的超導現(xiàn)象,實驗中制備了高質量的LNO(2)/LSMO(3)超晶格樣品,首先通過磁性測試得到了明顯的邁斯納抗磁效應,進一步測試樣品低于超導轉變溫度下的磁滯回線,符合第二類超導體的特征。隨后將超晶格樣品經(jīng)過氬離子束刻蝕、磁控濺射鍍金電極處理,通過輸運性質的測試得到了電阻隨溫度變化的零電阻效應。邁斯納效應與零電阻效應的同時出現(xiàn),在實驗上證明我們首次在LNO/LSMO超晶格中觀察到了超導現(xiàn)象。綜上所述,本論文研究了LNO與錳氧化物異質結中交換偏置現(xiàn)象的取向依賴性與厚度依賴性,揭示了界面交換偏置現(xiàn)象的深層耦合機制,發(fā)現(xiàn)了LNO層中反鐵磁序的存在,并且首次在實驗上觀察到LNO基超晶格體系中的超導現(xiàn)象。這些研究,將利于人們更好的理解LNO基超晶格中出現(xiàn)的新奇物理現(xiàn)象,同時激勵人們進一步探索鎳酸鹽中蘊含的豐富物理內(nèi)涵。
【圖文】：

山西師范大學博士學位論文。通過對鈣鈦礦氧化物界面電磁輸運的研究，可以掌握鈣鈦礦氧化物異質結的形，理解異質結界面新奇物理現(xiàn)象的內(nèi)涵本質，，進而預測設計鈣鈦礦氧化物界面穎的性能。近幾年，研究人員針對鈣鈦礦氧化物異質結界面的結構、物理現(xiàn)象層的物理機制已經(jīng)進行了廣泛的研究，在實驗與理論方面都取得了許多突破性，完全展現(xiàn)出鈣鈦礦異質結界面的神奇物性。如圖 1-1 所示，在鈣鈦礦氧化物異質結構中由于氧化物中的電荷、自旋、軌道、晶格四種自由度之間的相互耦爭會導致異質界面處出現(xiàn)很多的新奇物理現(xiàn)象。

(a) ABO3典型鈣鈦礦氧化物的立方晶體結構；(b) 實際情況中鈣鈦礦鎳酸鹽的不同對稱晶格結構。 塊體材料的電、磁以及結構性質鈦礦稀土鎳酸鹽的化學通式是 RNiO3，其中 R 位是稀土元素而 Ni 是一種屬元素。該材料于 1971 年首次被合成但是直到 1991 年才被人們進行系統(tǒng)的初的目的是為了找尋類似于銅基家族材料的高溫超導體系[73-75]。目前與其它屬鈣鈦礦家族例如鈦氧化物、錳氧化物、鐵氧化物等相比，鎳氧化物仍然受關注。這主要是因為在鎳氧化物中 Ni3+離子比較穩(wěn)定，要想合成較好的體系的溫度與壓強下才能實現(xiàn)，制備的條件相對其他材料比較苛刻。直到目前為止酸鹽的塊材單晶非常困難，其中最大的晶體仍然小于 100μR，因此一些初始究主要還是集中在多晶的粉末結構中。隨著薄膜制備技術的提高，對于較大的 La 到 Sm 元素的鎳酸鹽是可以實現(xiàn)高質量的薄膜制備，而對于原子半徑酸鹽目前比較超前的薄膜制備技術仍不能實現(xiàn)。所以，目前鎳酸鹽晶體以及
【學位授予單位】：山西師范大學
【學位級別】：博士
【學位授予年份】：2018
【分類號】：O614.331

【參考文獻】

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1 李紅紅;王R

本文編號：2640030