【摘要】：功能配合物在催化劑、有機(jī)半導(dǎo)體材料、生物造影劑、生物傳感器、磁性材料、鐵電與介電材料等許多方面具有廣泛的應(yīng)用前景與研究價值。在配合物的設(shè)計與合成中,金屬離子的選擇和有機(jī)配體的設(shè)計合成是影響配合物性質(zhì)的重要因素;配體本身的結(jié)構(gòu)對于配位鍵的構(gòu)筑、電荷轉(zhuǎn)移、超分子相互作用等有重要影響。1,2,3-三唑是一類重要的含氮雜環(huán),具有良好的生物相容性及穩(wěn)定性,在醫(yī)藥、材料以及有機(jī)合成等都有廣泛的應(yīng)用。目前研究最為普遍的是1,5-二取代即N1位取代的三唑配體;由于合成的難度,基于4-(2-吡啶)-NH-1,2,3-三唑配體的研究非常少見。該配體具有兩個芳香環(huán),并且NH-1,2,3-三唑上具有酸性的質(zhì)子,而吡啶環(huán)具有堿性的氮原子;由于三唑上沒有取代基團(tuán),三唑環(huán)上的三個氮原子都有可能參與配位,得到結(jié)構(gòu)新穎的配合物;同時不同氮的電子云密度不同,便于研究其多樣性的配位模式以及超分子相互作用,以及對金屬配合物性質(zhì)的影響,對于設(shè)計合成功能配合物具有重要的基礎(chǔ)和應(yīng)用研究價值。論文各章的主要研究內(nèi)容和結(jié)論如下:第一章為文獻(xiàn)綜述。首先簡要介紹了1,2,3-三唑、2-吡啶-1,2,3-三唑的結(jié)構(gòu)特點。其次綜述了2-吡啶-1,2,3-三唑在配位化學(xué)、分子熒光探針、金屬有機(jī)化學(xué)、分子基磁性材料、抗菌材料等領(lǐng)域的研究進(jìn)展。在此基礎(chǔ)上,總結(jié)了配體的配位特點,提出了本文的設(shè)計思路及研究內(nèi)容。第二章合成了4-(2-吡啶)-1,2,3-三唑螯合、橋聯(lián)的一維錳(II)鏈配合物,研究了其結(jié)構(gòu)、磁性及構(gòu)效關(guān)系。第三章合成了三個具有不同陰離子的Cu(II)配合物,研究了其光學(xué)性質(zhì)和電化學(xué)性質(zhì),并探討了超分子相互作用及端基配體的吸電子效應(yīng)對化合物能帶間隙的影響。第四章合成了兩對基于4-(2-吡啶)-1H-1,2,3-三唑的超分子異構(gòu)體。研究了時間、溫度、溶劑對于Co(II)超分子異構(gòu)體結(jié)晶的影響;對比了Co(II)超分子異構(gòu)體在液態(tài)、固態(tài)、氣態(tài)的性質(zhì)同異;探索了不同金屬離子對超分子異構(gòu)體生成的影響。
【圖文】：

因此從配位特點和配位能力方面來看，1,2,3配體[7]。-1,2,3-三唑的結(jié)構(gòu)文獻(xiàn)中，2-吡啶-1,2,3-三唑或吡啶-1,2,3-三唑主1,2,3-三唑（圖 1-2）。一般 1 位上含有取代基 R，物，也可以是芳香族化合物。由于 1 為被取代基此不能發(fā)生配位；N2、N3 位有能力與金屬形函計算（DFT Calculation），2 位氮的電荷密度遠(yuǎn)易參與配位，因此通常這一類配體采取螯合的配與經(jīng)典的 2,2'-聯(lián)吡啶配體十分相似[8]。如果 1 位配體脫質(zhì)子后，N1 或 N2 能參與配位，形成結(jié)

學(xué)性質(zhì)的配合物，目前報道的有過渡金屬 Cu、Fe、NRu、Re、Ag、Pt、Pd，鑭系元素 Eu、Tb 等。光學(xué)性質(zhì)調(diào)控15 年 Jarowski 課題組[10]合成了一些吡啶環(huán)上有取代基,2,3 三唑與金屬鉑的配位聚合物，并研究了取代基對響。該課題組發(fā)現(xiàn)，吡啶對位上取代基的吸電子效應(yīng)夠影響配位場效應(yīng)，，對 Pt-Pt 的活化態(tài)有影響，會在響配合物的發(fā)光性質(zhì)。對于稀溶液、濃溶液和薄膜材光發(fā)射范圍從397 408 nm紅移到487 625 nm。DFT計和強(qiáng)度的轉(zhuǎn)變，是由于強(qiáng)烈的 Pt-Pt 金屬相互作用，發(fā)態(tài)由單重態(tài)金屬-配體電荷轉(zhuǎn)移（MLCT）變?yōu)榻饘俎D(zhuǎn)移（MMLCT）。
【學(xué)位授予單位】：武漢工程大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類號】：O641.4

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本文編號：2636227