【摘要】：金屬表面上生長(zhǎng)的超薄二維結(jié)構(gòu)是表面催化研究中的理想模型體系。二維結(jié)構(gòu)包括石墨烯及類石墨烯結(jié)構(gòu)、超薄氧化物等,其在金屬表面上可控制備和表界面化學(xué)研究對(duì)理解實(shí)際催化體系中的構(gòu)效關(guān)系具有重要意義。本論文以金屬擔(dān)載的單層h-BN和單層/雙層ZnO為研究體系,取得了以下研究成果:(1)制備單層h-BN/Ni(111)模型表面,研究了 CO在h-BN/Ni(111)表面上的吸脫附及解離行為。發(fā)現(xiàn)CO能夠在近常壓條件下插層到近滿層的h-BN結(jié)構(gòu)之下。相比于干凈的Ni(111)表面,CO在h-BN/Ni(111)界面上的脫附溫度較低,脫附溫度區(qū)間較窄,顯示出h-BN/Ni(111)界面對(duì)CO表面化學(xué)的限域效應(yīng);原位研究發(fā)現(xiàn)CO分子能夠在0.1 mbarCO和300℃條件下在h-BN/Ni(111)界面上解離反應(yīng)生成碳化鎳及石墨碳物種。(2)在Pt(111)表面生長(zhǎng)具有不同缺陷程度的h-BN單層結(jié)構(gòu),首次利用NAP-STM在原子尺度上動(dòng)態(tài)研究近常壓CO氣氛中CO在h-BN結(jié)構(gòu)下的原位插層過(guò)程。發(fā)現(xiàn)缺陷h-BN表面上CO插層發(fā)生在2 × 10-8 mbar CO;而規(guī)整h-BN表面上的CO插層需要0.1 mbar CO才能夠發(fā)生。單層h-BN對(duì)于其下CO分子的STM成像具有透明作用,使得可以直接觀察到限域CO分子在Pt(111)表面上的吸附構(gòu)型。對(duì)比研究相同條件下CO在Pt(111)表面和h-BN/Pt(111)界面上的吸附構(gòu)型,發(fā)現(xiàn)h-BN限域富集CO吸附效應(yīng)。(3)研究了 Au(111)表面上原子氧物種的形成和金屬Zn的氧化過(guò)程,發(fā)現(xiàn)不同氧化劑的氧化能力強(qiáng)弱順序?yàn)镺3NO2O2。采用分子束外延的方法,以NO2為氧化劑,在Au(111)表面上生長(zhǎng)得到不同覆蓋度的雙層ZnO超薄結(jié)構(gòu);利用O3作氧化劑在Au(111)表面上生長(zhǎng)出不同覆蓋度的單層ZnO超薄結(jié)構(gòu)�？疾炝瞬煌趸\結(jié)構(gòu)對(duì)水分子的活化和加氫行為,發(fā)現(xiàn)超薄ZnO結(jié)構(gòu)能夠在室溫和近常壓條件下活化水分子形成羥基化的氧化鋅,且表面羥基的覆蓋度為67%。單層和雙層ZnO均能夠與原子氫作用形成ZnOH結(jié)構(gòu),單層ZnO上原子氫飽和吸附后形成67%的表面羥基,而雙層ZnO上表面羥基的覆蓋度只有50%。此外,O3可以導(dǎo)致氧化鋅與襯底Au(111)所形成的界面發(fā)生界面氧“插層”,近常壓CO能夠與該氧物種發(fā)生界面化學(xué)反應(yīng)。
【圖文】：

第１章緒論逡逑１．１引言逡逑超薄二維材料是一類具有片狀結(jié)構(gòu)的新興納米材料，橫向尺寸超過(guò)１００邋ｎｍ逡逑或幾微米甚至更大，，但厚度只相當(dāng)于單個(gè)或幾個(gè)原子層（一般不超過(guò)ＳｒｍＯｄＯＣＭ逡逑年，英國(guó)曼徹斯特大學(xué)的Ａｎｄｒｅ邋Ｇｅｉｍ和Ｋｏｎｓｔａｎｔｉｎ邋Ｎｏｖｏｓｅｌｏｖｌ１＾人從高定向熱逡逑解石墨（Ｈｉｇｈｌｙ邋Ｏｒｉｅｎｔｅｄ邋Ｐｙｒｏｌｙｔｉｃ邋Ｇｒａｐｈｉｔｅ，ＨＯＰＧ）中通過(guò)膠帶進(jìn)行多次機(jī)械剝逡逑離，最終得到了僅由一層碳原子構(gòu)成的石墨薄片，也就是石墨烯（Ｇｒａｐｈｅｎｅ），是逡逑現(xiàn)代超薄二維納米材料研宄的標(biāo)志。石墨烯具有獨(dú)特的物理、化學(xué)、電子性質(zhì)和逡逑超高的機(jī)械強(qiáng)度，此外還具有熱導(dǎo)率高、比表面積大的特點(diǎn)，在電極材料、儲(chǔ)逡逑能材料、氣體傳感器等領(lǐng)域ｆ６％具有廣泛的應(yīng)用價(jià)值。逡逑ＮｂＳｅ２邐Ｇｒａｐｈｅｎｅ邐ＭｏＳ２邐ｈ－ＢＮ逡逑

逡逑通過(guò)調(diào)節(jié)ｈ－ＢＮ的生長(zhǎng)溫度，能夠有效地調(diào)變ｈ－ＢＮ的形貌、尺寸和外延取逡逑向等。如圖１．４所示，Ｗｅｉ等人［５８］通過(guò)低能電子顯微鏡（Ｌｏｗ邋Ｅｎｅｒｇｙ邋Ｅｌｅｃｔｒｏｎ逡逑Ｍｉｃｒｏｓｃｏｐｙ，ＬＥＥＭ）研究了不同溫度下ｈ－ＢＮ在含有次表層Ａｒ原子的Ｒｕ（０００１）逡逑表面上的生長(zhǎng)過(guò)程，隨著生長(zhǎng)溫度的升高，ｈ－ＢＮ發(fā)生了顯著的“緊實(shí)－分形”的逡逑形貌轉(zhuǎn)變。不僅如此，在干凈的Ｒｕ（０００１）表面上也能看到類似的現(xiàn)象［５８］。而ｈ－逡逑４逡逑
【學(xué)位授予單位】：中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類號(hào)】：O643.36

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本文編號(hào)：2629297