【摘要】：有機(jī)凝膠作為一類新型的軟物質(zhì)材料,因?yàn)槠湓谌斯ぶ悄?藥物釋放,分子器件,智能材料以及環(huán)境響應(yīng)材料等領(lǐng)域的具有潛在的應(yīng)用價(jià)值而被許多科研工作者關(guān)注。在近些年的研究中,人們針對小分子凝膠因子做了大量的研究,報(bào)道了許多結(jié)構(gòu)的小分子凝膠因子,但是鮮有對于側(cè)鏈型液晶聚合物作為凝膠因子的報(bào)道。側(cè)鏈型液晶聚合物作為凝膠因子具有制備簡單,價(jià)格低廉,具有可調(diào)控性以及其制備的有機(jī)凝膠熱穩(wěn)定性能好等諸多優(yōu)點(diǎn)。因此,本論文設(shè)計(jì)合成了一系列側(cè)鏈型液晶聚合物作為有機(jī)溶劑的凝膠因子,通過加熱-冷卻法制備出一系列高性能的有機(jī)凝膠,研究了側(cè)鏈型液晶聚合物凝膠因子結(jié)構(gòu)與凝膠性能的關(guān)系,本論文主要的工作包括一下的幾個(gè)方面:1.設(shè)計(jì)并合成了一系列不同烷氧基尾鏈側(cè)鏈型液晶單體6-((4'-烷氧基)-聯(lián)苯氧基)-4-甲基丙烯酸己酯(M6BiCm)(m = 1,2,4,6,8,10,12.14,16,18),并且通過自由基聚合的方式合成出了一系列烷氧基尾鏈長度不同的有柔性間隔基側(cè)鏈型液晶聚合物聚6-((4'-烷氧基)-聯(lián)苯氧基)-4-甲基丙烯酸己酯(PM6BiCm),并將單體以及聚合物與多種有機(jī)溶劑共混,成功的制備出了有機(jī)凝膠材料。通過試管法測試發(fā)現(xiàn),M6BiCm作為凝膠因子時(shí),當(dāng)烷氧基尾鏈長度m=1,2,4,6,8,10,12時(shí),單體的凝膠能力很弱,只能使醇類有機(jī)溶劑凝膠,在其他溶劑中均無法形成凝膠;m= 14,16,18時(shí),單體的凝膠能力明顯增強(qiáng),能夠使大部分有機(jī)溶劑凝膠。PM6BiCm作為凝膠因子時(shí),當(dāng)m = 1,2,4時(shí),在加熱過程中,在有機(jī)溶劑中無法溶解;當(dāng)m = 6,8時(shí),能夠使個(gè)別的有機(jī)溶劑凝膠;當(dāng)m =10,12,14,16,18時(shí),其凝膠能力大大增強(qiáng),能夠使多數(shù)有機(jī)溶劑凝膠。研究發(fā)現(xiàn),單體是通過烷氧基尾鏈的結(jié)晶形成物理交聯(lián)點(diǎn)從而自組裝成三維網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)形成凝膠的,因此,單體的凝膠能力以及其凝膠的熱穩(wěn)定性能均隨著烷氧基尾鏈的增加而增加:聚合物是通過側(cè)鏈基團(tuán)的非共價(jià)鍵作用自組裝形成網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu),溶劑分子通過尾鏈吸附于網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)上,因此,聚合物的凝膠能力能夠隨著烷氧基尾鏈的增加而增加,但是,烷氧基尾鏈的增加會導(dǎo)致聚合物在有機(jī)溶劑中相容性增加,因此其凝膠的熱穩(wěn)定性能下降。2.設(shè)計(jì)合成出一系列烷氧基尾鏈長度不同的無柔性間隔基側(cè)鏈型液晶單體4'-烷氧基-4-聯(lián)苯酚甲基丙烯酸酯MBiCm(m=1,2,4,6,8,10,12,14,16,18)。隨后采用自由基聚合的方法制備出相應(yīng)的無柔性間隔基側(cè)鏈型液晶聚合物PMBiCm。并將其與多種有機(jī)溶劑復(fù)合成功的制備出了有機(jī)凝膠材料。試管法測試結(jié)果發(fā)現(xiàn),在單體MBiCm當(dāng)中,烷氧基尾鏈長度較短時(shí),對于有機(jī)溶劑的凝膠能力較弱;當(dāng)m10時(shí)能使多種有機(jī)溶劑凝膠;聚合物PMBiCm(m = 1,2,4,6,8,10)的凝膠能力很弱,凝膠因子可以凝膠的有機(jī)溶劑的種類很少,當(dāng)m= 12,14,16,18時(shí),聚合物凝膠能力顯著提高,能使多種有機(jī)溶劑凝膠。研究發(fā)現(xiàn),無論是單體還是聚合物其凝膠能力都隨著烷氧基尾鏈的增長而增強(qiáng)。單體凝膠的熱穩(wěn)定性隨著烷氧基尾鏈長度的增加而增加,而聚合物凝膠的熱穩(wěn)定性隨著烷氧基尾鏈長度的增加而下降,其原因與前一章一致。進(jìn)一步對比PM6BiCm形成的凝膠發(fā)現(xiàn)PMBiCm形成的凝膠熱穩(wěn)性能更好,說明后者形成了更加穩(wěn)定的凝膠結(jié)構(gòu)。3.通過自由基聚合的合成方法合成了一個(gè)系列丙烯酸主鏈的無柔性間隔基側(cè)鏈型液晶聚合物聚(4,4'-烷氧聯(lián)苯基)丙烯酸甲酯(PBiCm)(m= 14,16,18)。將其與有機(jī)溶劑共混制備出有機(jī)凝膠。通過試管法測試發(fā)現(xiàn),丙烯酸主鏈結(jié)構(gòu)的無柔性側(cè)鏈型液晶聚合物可以在多數(shù)極性溶劑中凝膠,例如:苯,甲苯,氯苯等。并且聚合物的凝膠能力以及其形成凝膠的熱穩(wěn)定性能明顯高于之前甲基丙烯酸主鏈結(jié)構(gòu)的側(cè)鏈型液晶聚合物。4.通過原子轉(zhuǎn)移自由基聚合(ATRP)合成一系列分子量不同的,窄分布無柔性間隔基側(cè)鏈型液晶聚合物PMBiC18,詳細(xì)了研究了分子量對于凝膠性能的影響。研究的結(jié)果表明,分子量對于聚合物凝膠能力有較大影響,當(dāng)Mn4×104gmol-1時(shí),凝膠能力較弱且其形成的凝膠熱穩(wěn)定性能較差,隨著分子量增加凝膠能力增強(qiáng)且凝膠熱穩(wěn)定性能增強(qiáng),當(dāng)Mn4×104gmol-1時(shí),聚合物的凝膠能力且其形成的凝膠熱穩(wěn)定性能趨于穩(wěn)定。
【學(xué)位授予單位】：湘潭大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類號】：O648.17

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