【摘要】：纖維素氣凝膠兼具綠色可再生纖維素材料和多孔氣凝膠材料兩者的優(yōu)點(diǎn),是獨(dú)立于無機(jī)氣凝膠材料和有機(jī)聚合物氣凝膠材料之外的第三代氣凝膠材料,可應(yīng)用于催化劑、吸附材料、熱絕緣材料、超級電容器以及粒子探測等領(lǐng)域。基于纖維素是一種親水性的生物高分子、纖維素分子鏈上的羥基具有化學(xué)活性特性,通過采用物理或化學(xué)改性手段,可以提高纖維素氣凝膠的疏水性及力學(xué)性能,并引入電、磁、生物活性等功能性,從而進(jìn)一步擴(kuò)大纖維素氣凝膠的應(yīng)用領(lǐng)域。本文以細(xì)菌纖維素(BC)氣凝膠為基材,采用電子轉(zhuǎn)移活化再生催化劑原子轉(zhuǎn)移自由基聚合(ARGETATRP)聚合法,成功制備了含功能性基團(tuán)的BC復(fù)合材料,具體研究如下:以BC為原材料,經(jīng)NaOH堿煮純化、真空冷凍干燥處理,制備細(xì)菌纖維素氣凝膠。采用乙醇吸附法對BC氣凝膠的孔隙率進(jìn)行測定;利用比表面儀(BET)、掃描電鏡(SEM)、傅立葉紅外光譜(FI-IR)和X射線衍射(XRD)對BC氣凝膠結(jié)構(gòu)和性能進(jìn)行表征。結(jié)果表明:冷凍干燥法成功制備了 BC氣凝膠,氣凝膠具有三維空間網(wǎng)狀結(jié)構(gòu),纖維直徑為30~50nm,纖維分布均勻,BC氣凝膠的孔隙率為98.24%、密度為0.012g/cm3、比表面積為138.572m2/g。以含溴的細(xì)菌纖維素氣凝膠為引發(fā)劑、維生素C(Vc)為還原劑、N,N,N',N,'N"-五甲基二亞乙基三胺(PMDETA)/溴化銅(CuBr2)為催化劑,通過ARGETATRP法,制備了含聚甲基丙烯酸縮水甘油酯(PGMA)刷的細(xì)菌纖維素氣凝膠規(guī)整接枝共聚物。采用能譜(EDS)對大分子引發(fā)劑元素含量進(jìn)行測定,并利用凝膠滲透色譜(GPC)、紅外光譜(FT-IR)、X射線衍射(XRD)、掃描電鏡(SEM)、熱失重分析(TGA)對其結(jié)構(gòu)和性能進(jìn)行表征。結(jié)果表明:接枝聚合反應(yīng)可控,分子量分布指數(shù)為1.07,大分子引發(fā)劑Br元素含量為6.77%;GMA接枝聚合后纖維直徑增大且在纖維表面形成覆蓋層;熱穩(wěn)定性由205°C升高到246℃。以含環(huán)氧基BC-g-PGMA共聚物為載體,進(jìn)行過氧化氫酶(CAT)的固定化。研究了酶固定化過程中溫度和pH對載酶量及酶活的影響,探討了游離過氧化氫酶、固定過氧化氫酶催化H202反應(yīng)的最適pH和溫度,并對固定CAT的熱穩(wěn)定性和重復(fù)使用性進(jìn)行研究,采用紅外(FI-IR)、掃描電鏡(SEM)對固定CAT的結(jié)構(gòu)及形貌進(jìn)行分析。結(jié)果表明:固定CAT的最適溫度為35℃,最適pH為6.0,最大載酶量可達(dá)116.72mg/g;固定CAT后耐pH、溫度以及存儲穩(wěn)定性能有所提高,且固定CAT具有良好的重復(fù)使用性能。.采用ARGETATRP法,以含溴的細(xì)菌纖維素為引發(fā)劑、維生素C(Vc)為還原劑、N,N,N',N,"-五甲基二亞乙基三胺(PMDETA)/溴化銅((CuBr2)為催化劑,制備了含聚甲基丙烯酸二甲氨乙酯(PDMAEMA)刷的細(xì)菌纖維素氣凝膠規(guī)整接枝共聚物,隨后以溴乙烷為功能化改性試劑,對其進(jìn)行季銨化處理,制備具有抗菌性能的BC氣凝膠接枝聚合物。采用能譜(EDS)對大分子引發(fā)劑元素含量進(jìn)行測定。通過凝膠滲透色譜(GPC)、紅外光譜(FT-IR)、X射線衍射(XRD)、掃描電鏡(SEM)、熱失重分析(TGA)表征了接枝物結(jié)構(gòu)和性能。結(jié)果表明:以細(xì)菌纖維素氣凝膠為原料,采用ARGETATRP聚合法成功制備了 BC-g-PDMAEMA聚合物,分子量分布指數(shù)為1.05,接枝率為875.76%,接枝后纖維直徑增大且在纖維表面形成覆蓋層,熱穩(wěn)定性由205°C升高到230°C,季銨化后的BC-g-PDMAEMA接枝共聚物,抑菌圈明顯,最大可達(dá)10mm,抗菌效果較好。
【圖文】：

圖１－１細(xì)菌纖維素的分子結(jié)構(gòu)［２］逡逑Ｆｉｇ．邋１－１邋Ｍｏｌｅｃｕｌａｒ邋ｓｔｒｕｃｔｕｒｅ邋ｏｆ邋ｂａｃｔｅｒｉａｌ邋ｃｅｌｌｕｌｏｓｅ逡逑１．１．１．２細(xì)菌纖維素的性質(zhì)逡逑（１）超細(xì)空間三維網(wǎng)狀結(jié)構(gòu)逡逑

ＣＮＣ－ＮＨ２ＮＨ和ＣＮＣ－ＣＨＯ通過化學(xué)交聯(lián)連接，制備了具有形狀記憶的超強(qiáng)吸附逡逑的氣凝膠材料，，該復(fù)合材料對Ｈ２０、ＣＨ３ＣＨ２ＯＨ、ＤＭＳＯ和十二烷的吸附量分別逡逑為１５５ｇ／ｇ、１２５ｇ／ｇ、１３４ｇ／ｇ和７２ｇ／ｇ，制備過程如圖１－４所示。ＳａｉＨＺ等［４Ｑ］以純逡逑凈ＢＣ為基材，通過冷凍干燥制備ＢＣ氣凝膠（ＢＣＡｓ），然后經(jīng)三甲基硅烷改逡逑性制備了疏水性ＢＣ氣凝膠（ＨＢＣＡｓ），改性氣凝膠對植物油、ＣＨＣｂ等溶劑有逡逑較好的吸附性能，其吸附量約為１８５ｇ／ｇ，如圖１－５所示。逡逑
【學(xué)位授予單位】：安徽工程大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類號】：TQ427.26;O631.5

【參考文獻(xiàn)】

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本文編號：2601912