【摘要】：自從進入21世紀以后,人類不斷面臨能源危機,生活環(huán)境日益惡化,那么充分利用自然資源成為當下主要研究方向。太陽能是自然界最豐富的資源,我們的利用光催化技術降解有機污染物正好可以充分利用太陽能。且近年來光催化技術的研究已成為熱點,新型半導體光催化劑的開發(fā)對高效利用太陽能有重大意義。鉬(釩)酸鉍是鉍系光催化劑中的代表,它們不僅可見光催化活性良好,且不會造成二次污染,受到國內外研究工作者的廣泛關注。本文研究重點主要是探索乙二醇溶劑熱法合成釩酸鉍的最佳pH值,并在此基礎上對其進行金屬Cu摻雜改性;再則是研究溶膠-凝膠法制備鉬酸鉍的基礎條件,然后在最佳制備條件下對其進行金屬Eu和金屬Fe共摻雜改性來進一步提高其可見光催化活性。具體研究內容如下:(1)以硝酸鉍、偏釩酸銨為原料,采用乙二醇溶劑熱法,在反應溫度為180℃,反應時間為10 h的條件下制備釩酸鉍光催化劑,探索其最佳pH;并通過XRD、SEM和UV-Vis DRS對所制備的樣品進行表征。研究反應不同pH對Bi VO_4可見光催化活性的影響。結果表明:pH=11時,釩酸鉍光催化活性最佳,對羅丹明B的降解率為37.06%。而后在pH=11基礎上,添加乙二胺四乙酸(EDTA)作為螯合劑,成功制備出一系列分層的蠶繭包裹狀結構的xCu-BiVO_4光催化劑,并研究摻雜組分Cu對BiVO_4的影響,利用XRD、SEM、XPS、PL和UV-vis DRS等手段對其進行表征和分析。結果表明:大量的Cu~(2+)對BiVO_4的晶相沒有影響,但是對它的形態(tài)有很大的影響,由于Cu~(2+)的摻雜,催化劑的形貌由由花朵狀變成了分層的蠶繭包裹狀結構。通過在可見光照射下降解羅丹明B(RhB)溶液的實驗,摻雜Cu~(2+)能有效的加強了光催化劑BiVO_4的活性,由于改變形貌而提高了光催化活性,加強了光吸收,減小了禁帶寬度并且降低了光生電子-空穴對的復合率。光催化性能最好的是1.5Cu-Bi VO_4,它使羅丹明B溶液在可見光照射下50min后的降解率達到了96%。(2)以硝酸鉍、鉬酸銨為原料,采用溶膠-凝膠法制備鉬酸鉍光催化劑。探索其最佳煅燒溫度,并通過XRD、SEM、TEM和UV-Vis DRS對所制備的樣品進行表征。研究反應不同煅燒溫度對Bi_2Mo_3O_(12)可見光催化活性的影響。結果表明:煅燒溫度為450℃時,Bi_2Mo_3O_(12)的光催化活性最佳,對羅丹明B的降解率為58%。在最佳煅燒溫度的基礎上對其進行摻雜改性實驗,成功制備出了摻雜金屬Fe、金屬Eu以及金屬Fe與金屬Eu共摻雜的BMO光催化劑。利用XPS、XRD、SEM、PL和UV-vis DRS等手段對其進行表征和分析。結果表明:在對RhB進行光催化降解時顯示出高光催化活性。在可見光照射下光照50 min,Eu-Fe-BMO的最高降解率可達94.1%。這說明由于光生電子-空穴分離,Eu3+不僅分散在晶體表面上的,而且摻入到了BMO的晶格中。除了摻雜Eu3+稍微抑制顆粒生長,單摻雜或共摻雜并沒有明顯改變蜂窩狀形貌。此外,Eu-Fe-BMO的光催化性能不僅僅是Eu-BMO和Fe-BMO兩種催化劑的活性的總和。
【圖文】：

圖 1.1 光催化反應機理圖Fig.1.1 Photoeatalysis mechanism of photocatalyst的制備方法的制備方法各異，其中比較常見的方法有以下幾種，分相法、化學沉積法、溶膠凝膠法、水熱合成法、超聲輔光催化劑的微觀形貌也各異，相應的光催化活性也會存細介紹一下幾種常見光催化劑的制備方法。成法法屬于軟化學合成法，它是制備光催化劑時最常用到的相對較為成熟。此方法是利用高壓反應釜形成一個密閉

圖 2.5 樣品的 SEM 圖（a1,a2 400℃;b1,b2 450℃;c1c2 500℃;d1d2 550℃.）EM images of the samples (a1 and a2 400℃; b1 and b2 450℃;c1 and c2 500℃;d1 and d2550℃.).6（a）為 Bi2Mo3O12樣品在 450℃條件下高溫煅燒后的透射電子顯微鏡圖。從圖（a）的 TEM 圖可以清楚地看到，Bi2Mo3O12樣品的形貌依然是起的薄片狀結構且大都尺寸較為均勻，直徑在 50 nm 左右，這與 SEM 圖結果相一致。圖 2.6（b）為 Bi2Mo3O12的 EDS 譜圖，從圖中可以看出該包涵 Bi、Mo、O 三種元素[64,65]。
【學位授予單位】：沈陽理工大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2017
【分類號】：O643.36;O644.1

【參考文獻】

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本文編號：2601864