【摘要】：高分子微球由于其特殊的尺寸和結(jié)構(gòu)在許多重要領(lǐng)域起到了特殊而關(guān)鍵的作用。淀粉微球因其原料來源廣泛、價格低廉、環(huán)境友好、綠色安全、可再生周期短等優(yōu)勢而備受研究者關(guān)注。目前,淀粉微球的制備主要采用反相乳液懸浮法,該法在實(shí)際生產(chǎn)制備過程中會使用大量有機(jī)溶劑,不符合“環(huán)境友好型社會”建設(shè)理念。雙水相體系作為一種應(yīng)用前景廣闊的綠色方法,在生物分離、萃取和色譜分析已得到廣泛研究。近幾年,雖已有國內(nèi)外學(xué)者將雙水相體系引入淀粉微球的制備,但相關(guān)文獻(xiàn)較少,還沒有真正構(gòu)建雙水相體系的開發(fā)應(yīng)用。相關(guān)的研究僅限于通過物理法或濕法酸解蠟質(zhì)玉米淀粉,研究其在雙水相體系中的重結(jié)晶行為,未深入探索淀粉分子量范圍對淀粉微球在雙水相體系形成的影響,也沒有探索不同來源淀粉對淀粉微球形成過程的影響,對其應(yīng)用特性及其作為藥物載體的研究更是空白。在雙水相體系中制備淀粉微球無需使用有機(jī)溶劑,沒有添加乳化劑,所制備的淀粉微球使用安全性更高,是載藥釋藥材料的新選擇。本論文在已有淀粉微球制備方法的基礎(chǔ)上,提出了環(huán)境友好型雙水相體系制備淀粉微球的新思路,主要包括以下內(nèi)容:通過酸解預(yù)處理得到一系列不同分子量的淀粉樣品,在雙水相體系中利用淀粉的凝沉特性制備淀粉微球。結(jié)果表明:酸水解淀粉的分子量對淀粉微球的外觀形貌、晶體結(jié)構(gòu)和熱特性參數(shù)有顯著的影響。在使用淀粉分子量≤1.057×10~5 g/mol的水解樣品時,可以制備出具有輪廓清晰的球形淀粉微球;但隨著淀粉分子量的降低,淀粉微球表面變粗糙,其晶型類型從B+V混合型向A型轉(zhuǎn)變,相對結(jié)晶度由28.0%提高到35.5%。在雙水相體系固化淀粉微球的過程中,采用不同溫度循環(huán)的方式研究了溫度處理對淀粉微球的影響,并通過Avrami方程探索了淀粉微球的重結(jié)晶行為。結(jié)果表明,不同的溫度及溫度循環(huán)次數(shù)對淀粉微球的晶體結(jié)構(gòu)、熱特性、在酸環(huán)境和α-淀粉酶條件下的穩(wěn)定性有顯著的影響。淀粉經(jīng)過雙水相體系重結(jié)晶成淀粉微球后,其結(jié)晶類型從A型轉(zhuǎn)變?yōu)锽+V型。隨著溫育時間的增加,淀粉微球的相對結(jié)晶度、糊化溫度和H值增加。在30℃條件下制備的淀粉微球的這些值高于在4℃或4/30℃循環(huán)條件下制備的。Avrami方程分析表明,晶體在4/30℃條件下的重結(jié)晶速率比等溫條件下快得多,所有淀粉微球的成核模式是瞬時成核。在低于糊化溫度下,使用α-淀粉酶和(或)普魯蘭酶預(yù)處理蠟質(zhì)玉米淀粉,探索淀粉分子量、分子結(jié)構(gòu)、糊粘度等因素對雙水相體系中淀粉微球形成的影響。結(jié)果研究表明,酶處理方式會影響淀粉微球的外觀形態(tài)、結(jié)晶結(jié)構(gòu)、相對結(jié)晶度以及淀粉微球的熱糊化特性,影響淀粉微球?qū)λ岘h(huán)境和酶作用條件下的穩(wěn)定性。將在雙水相體系中制得的淀粉微球作為藥物載體,以姜黃素為載藥模型,進(jìn)行淀粉微球吸附載藥特性研究。需要達(dá)到載藥量適中,能夠緩釋的效果,要求淀粉微球輪廓清晰,單一分散,粒徑分布均勻,結(jié)構(gòu)穩(wěn)定,機(jī)械性能強(qiáng)。在不同儲存環(huán)境下藥效釋放穩(wěn)定,進(jìn)入體內(nèi)后不易出現(xiàn)快速崩解,達(dá)到藥物緩釋的效果。通過掃描電鏡、X-射線衍射和差式掃描量熱儀等儀器觀察檢測,并通過體外模擬人體消化系統(tǒng)實(shí)驗(yàn)探索淀粉微球結(jié)構(gòu)的穩(wěn)定性。結(jié)果表明,在雙水相體系中制備的淀粉微球表現(xiàn)出較好的緩釋效果,可以考慮作為藥物載體或活性物質(zhì)傳輸體系。
【圖文】：

分子的脫水葡萄糖單位數(shù)目。聚合度乘以脫水葡萄糖（AGU）單位相對分子質(zhì)量便得到淀粉相對分子質(zhì)量。直鏈淀粉和支鏈淀粉的 DP 差別很大。淀粉分子鏈長也是其分子大小的一個表征。測定鏈長分布的方法有兩種，一種是采用酶法，即采β-淀粉酶水解支鏈淀粉，將 A 鏈和 B 鏈的外部除掉，生成麥芽糖。根據(jù)鏈外部偶數(shù)或奇數(shù) AGU，確定極限糊精支叉位置為 2 個還是 3 個 AGU，然后確定平均鏈內(nèi)鏈及外鏈的平均長度。另一種方法是采用 HP-SEC 色譜進(jìn)行分析。首先用異淀對淀粉樣品進(jìn)行脫支、冷凍干燥處理，，再將處理過的淀粉樣品溶于二甲基亞砜中HP-SEC 系統(tǒng)中根據(jù)淀粉大�。黧w分子體積）進(jìn)行洗脫分離，經(jīng)普魯蘭標(biāo)準(zhǔn)物校后得到的淀粉分子的鏈長分布。1.2.3 淀粉顆粒特性淀粉顆粒的形狀與大小取決于其來源、生長部位及生長期。常見的淀粉顆粒形有球形、橢圓形、多邊形、圓盤狀等。正常玉米淀粉和蠟質(zhì)玉米淀粉呈圓形或多邊形

只有 1-2μm。高直鏈淀粉中除了多邊形或粒。研究發(fā)現(xiàn)，直鏈淀粉含量越高，其絲狀顆粒越的淀粉顆粒形貌還隨著其生長部位和生長期的不同上部的為圓形，長在胚芽兩旁的多為多邊形。馬鈴薯粉顆粒直徑變大，橢圓形結(jié)構(gòu)隨之增多。的形態(tài)大小可因遺傳因素及環(huán)境條件不同而異，但所顆粒在周期性光合作用過程中，形成以臍點(diǎn)為中心定型層和半結(jié)晶層以環(huán)層狀交替排列，但二者并沒結(jié)晶區(qū)和無定形區(qū)交替組成（如圖 1-2 所示）。結(jié)構(gòu)結(jié)構(gòu)主要分為 A 型和 B 型（見圖 1-3）。A 型淀粉，在此晶胞內(nèi)，12 個吡喃葡萄糖基單元在兩個左旋
【學(xué)位授予單位】：華南理工大學(xué)
【學(xué)位級別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類號】：O636.12

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本文編號：2595643