【摘要】：作為一種新型水中有機污染物,有機氟化物中C F共價鍵的鍵能較大,因而很難通過傳統(tǒng)的可見光光催化劑降解.因此,開發(fā)高效可見光光催化劑是實現(xiàn)在可見光照射下成功降解水中有機氟化物的關(guān)鍵.作為一種非金屬半導(dǎo)體光催化劑,石墨相氮化碳(g-C_3N_4)因具有可見光響應(yīng)、環(huán)境友好及低成本等優(yōu)點而廣泛應(yīng)用于水中有機污染物去除.然而,體相層狀結(jié)構(gòu)嚴重限制了g-C_3N_4的可見光活性.這是由于體相層狀結(jié)構(gòu)不利于光生電子的表面遷移,同時增加了光催化反應(yīng)過程的傳質(zhì)阻力.為了開發(fā)一種可重復(fù)使用且具有優(yōu)異可見光活性的光催化劑,進而實現(xiàn)在可見光照射下水中有機氟化物的高效降解及礦化,本文以氯鉑酸和多孔氮化碳(pg-C_3N_4)為前驅(qū)體,運用簡單的原位光還原法成功制備出一系列高分散鉑沉積多孔氮化碳復(fù)合材料(Pt/pg-C_3N_4),而pg-C_3N_4則是以三聚氰胺為原料采用前驅(qū)體預(yù)處理法制備.與傳統(tǒng)鉑沉積石墨相氮化碳(Pt/g-C_3N_4)復(fù)合材料相比,由于多孔氮化碳前驅(qū)體具有暴露的幾何內(nèi)外表面,鉑納米粒子可高度分散于其上.因此,鉑納米粒子的電子捕獲效應(yīng)顯著增強.另外,與其他傳統(tǒng)還原法相比,原位光還原技術(shù)還可有效抑制鉑納米粒子的自凝聚.我們對制備的Pt/pg-C_3N_4復(fù)合材料的形貌、孔隙率、相結(jié)構(gòu)、化學(xué)組成及光電性質(zhì)進行了詳細表征.結(jié)果顯示,與傳統(tǒng)Pt/g-C_3N_4復(fù)合材料相比,由于多孔微觀結(jié)構(gòu)的構(gòu)建以及高度分散鉑納米粒子的沉積,制備的Pt/pg-C_3N_4復(fù)合材料的BET比表面積顯著增大,光吸收能力明顯增強,光催化量子效率顯著提高.在可見光條件下,初步評價了該復(fù)合材料光催化降解水中偶氮染料甲基橙的活性,然后將其進一步應(yīng)用于水中4-氟苯酚的降解及礦化.結(jié)果表明,由于多孔微觀結(jié)構(gòu)的構(gòu)建以及高度分散鉑納米粒子的沉積,所制備Pt/pg-C_3N_4復(fù)合材料具有相當高的可見光光催化活性.結(jié)果還顯示,所制復(fù)合材料具有很高的穩(wěn)定性,連續(xù)使用4次均保持相似的活性.作為一種可見光催化劑,所制Pt/pg-C_3N_4復(fù)合材料有望廣泛應(yīng)用于水中持久性有機污染物的降解以及光催化劈裂水產(chǎn)氫、NO分解和CO_2還原等領(lǐng)域.

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