【摘要】：發(fā)光碳量子點(diǎn)由于其獨(dú)特的光學(xué)性能、低毒性、生物相容性好以及易于表面修飾等特性,被作為理想的金屬量子點(diǎn)和染料探針的替代品,這也使得其可在生物傳感、生物成像、藥物載體、光催化等生物領(lǐng)域得以應(yīng)用。迄今為止,研究者們通過激光燒蝕法、微波輻射法及水熱法等眾多方法成功地合成了碳量子點(diǎn),但其熒光量子產(chǎn)率普遍不高,碳量子點(diǎn)的發(fā)光機(jī)理還尚未十分明確,這大大限制了碳量子點(diǎn)在多個(gè)領(lǐng)域的廣泛應(yīng)用,尤其是在分析化學(xué)領(lǐng)域的應(yīng)用。因此,具有良好發(fā)光性能碳量子點(diǎn)的合成及在分析化學(xué)領(lǐng)域的應(yīng)用成為了研究者們感興趣的研究課題。本論文通過選用廉價(jià)的碳源,探索制備熒光量子產(chǎn)率高的碳量子點(diǎn),對(duì)碳量子點(diǎn)的發(fā)光性能進(jìn)行探究;研究碳量子點(diǎn)與一些藥物小分子的相互作用,并以發(fā)光碳量子點(diǎn)為熒光探針,建立檢測(cè)藥物小分子的定量方法,以實(shí)現(xiàn)藥物小分子靈敏、便捷的熒光分析。論文包括兩大部分內(nèi)容,一為文獻(xiàn)綜述,二為研究報(bào)告。研究報(bào)告包括以下四個(gè)內(nèi)容:1.采用低溫回流抗壞血酸的方法一步合成發(fā)光碳量子點(diǎn)(CDs)。在最大激發(fā)波長340 nm、最大發(fā)射波長415 nm處,蘆丁(RT)濃度范圍9.0×10-8~1.0×10~(-5) mol/L內(nèi)與CDs熒光強(qiáng)度猝滅值ΔF呈良好的線性關(guān)系,相關(guān)系數(shù)r為0.9998,檢出限(3s/k)為8.4×10-8 mol/L。該方法用于樣品中RT的測(cè)定,回收率為99.7%~103%。應(yīng)用熒光光譜、紫外-可見光譜對(duì)其發(fā)光特性進(jìn)行了研究,測(cè)定了熒光壽命。基于RT與CDs的相互作用,建立了以CDs為熒光探針檢測(cè)RT的熒光猝滅分析法。研究了CDs與RT相互作用機(jī)理,確定CDs與RT之間的猝滅過程為靜態(tài)猝滅。2.以木炭為碳源,采用回流的方法制備了碳量子點(diǎn)。實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn),在pH為7.10的Tris-HCl緩沖溶液中,法莫替丁的加入可使碳量子點(diǎn)熒光信號(hào)顯著增強(qiáng)。其濃度在8.0×10-9~1.0×10~(-7) mol/L范圍內(nèi)與碳量子點(diǎn)熒光信號(hào)強(qiáng)度的增加值ΔF呈良好的線性關(guān)系,相關(guān)系數(shù)r為0.9993。據(jù)此,提出了以碳量子點(diǎn)為熒光探針測(cè)定法莫替丁的新方法,方法檢出限(3s/k)為2.0×10-9 mol/L。該方法簡(jiǎn)便、快捷、靈敏,應(yīng)用于樣品中法莫替丁含量的測(cè)定,回收率在98.5%~103%,結(jié)果滿意。同時(shí),用熒光光譜法、紫外可見光譜法研究了該碳量子點(diǎn)與法莫替丁的相互作用。3.本文利用抗壞血酸和乙二胺作為原材料,通過低溫回流的方法合成氮摻雜碳量子點(diǎn)(N-CDs)�；贜-CDs與呋喃妥因的相互作用,建立了一種基于N-CDs作為熒光探針測(cè)定呋喃妥因的新方法。通過優(yōu)化條件,呋喃妥因濃度在2.0×10~(-7)~2.0×10~(-5) mol/L范圍內(nèi),其濃度與N-CDs熒光猝滅強(qiáng)度ΔF(F0-F)呈良好的線性關(guān)系(最大激發(fā)波長為377 nm,最大發(fā)射波長為454 nm),相關(guān)系數(shù)r為0.9995,檢出限(3s/k)為1.6×10~(-7) mol/L,回收率為99.5%~102%。上述檢測(cè)方法已成功應(yīng)用于呋喃妥因的實(shí)際樣品的測(cè)定中,結(jié)果較滿意。應(yīng)用熒光光譜、紫外-可見吸收光譜對(duì)其發(fā)光性能進(jìn)行探究。與此同時(shí),以硫酸奎寧作為參考標(biāo)準(zhǔn),測(cè)得N-CDs的熒光量子產(chǎn)率為4.68%,其熒光壽命為6.42 ns。通過N-CDs與呋喃妥因的相互作用,進(jìn)一步研究探討了N-CDs與呋喃妥因二者之間的相互作用機(jī)理,試驗(yàn)結(jié)果表明二者之間的熒光猝滅過程為動(dòng)態(tài)猝滅過程。4.以蜂蜜和乙二胺為原材料,通過水熱法一步合成強(qiáng)熒光氮摻雜碳量子點(diǎn)(N-CDs)。實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn),在最大激發(fā)波長363 nm、最大發(fā)射波長445 nm處,利福平(RFP)濃度范圍為1.0×10~(-7)~2.0×10~(-5) mol/L內(nèi)與N-CDs熒光猝滅值ΔF(F0-F)呈良好的線性關(guān)系,相關(guān)系數(shù)r為0.9991,檢出限(3s/k)為8.2×10-8 mol/L,建立了以N-CDs為熒光探針檢測(cè)RFP的熒光猝滅法。該方法用于樣品中利福平的測(cè)定,回收率為97.3%~102%。優(yōu)化了N-CDs的合成條件,應(yīng)用紫外-可見吸收光譜、熒光光譜及瞬態(tài)/穩(wěn)態(tài)熒光光譜儀對(duì)N-CDs進(jìn)行表征,計(jì)算出N-CDs熒光量子產(chǎn)率�；赗FP與N-CDs的相互作用,進(jìn)一步研究了N-CDs與RFP相互作用的機(jī)理,確定N-CDs與RFP之間的猝滅過程為動(dòng)態(tài)猝滅。
【圖文】：

碳量子點(diǎn)的結(jié)構(gòu)

圖 1-2 自上而下法 圖 1-3 自下而上法Fig.1-2 “Top-Down”method Fig.1-3 “Bottom-Up”method此外，還有電弧放電法、燃燒法等，，如圖 1-2，1-3 所示。查閱近 5 年的文獻(xiàn)將具有代表性的制備碳量子點(diǎn)的碳源及方法總結(jié)在表 1-1 中。
【學(xué)位授予單位】：延安大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2017
【分類號(hào)】：O657.3;TB383.1

【參考文獻(xiàn)】

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本文編號(hào)：2582701