【摘要】：在種類繁多的綠色清潔技術(shù)的研究中,光催化技術(shù)可操作性強(qiáng),能夠有效利用遍布全球的太陽(yáng)能或人工光源產(chǎn)生的能量對(duì)環(huán)境中的污染物進(jìn)行降解和礦化,在環(huán)境凈化等方面有著重大意義。與傳統(tǒng)的半導(dǎo)體光催化劑相比,氮化碳作為一種可見(jiàn)光響應(yīng)材料,結(jié)構(gòu)穩(wěn)定,具有良好的耐高溫、強(qiáng)酸和強(qiáng)堿等性能;此外,氮化碳不僅成本廉價(jià)、性質(zhì)穩(wěn)定,符合作為光催化材料所需的基本要求,而且其化學(xué)組成以及能帶結(jié)構(gòu)調(diào)控方便。為了進(jìn)一步研究和拓展氮化碳復(fù)合光催化材料在可見(jiàn)光下的應(yīng)用,本文制備并研究了一系列非金屬與金屬以及半導(dǎo)體摻雜的氮化碳復(fù)合材料。(1)采用浸漬法制備了一系列不同比例的氮化碳/石墨烯復(fù)合催化劑材料,表征結(jié)果顯示材料摻雜成功且主要為片層結(jié)構(gòu),復(fù)合后仍保持著氮化碳的原有結(jié)構(gòu),并且存在較大空隙,不同物質(zhì)之間主要由π鍵連接,并保持著良好的可見(jiàn)光吸收性能。石墨烯的加入,使得電子-空穴對(duì)得到快速有效的傳輸和分離,產(chǎn)生的超氧自由基對(duì)降解底物實(shí)現(xiàn)了有效地降解;其中,5%GCN催化劑材料可見(jiàn)光下反應(yīng)90 min后對(duì)羅丹明B(RhB)的降解達(dá)到92.3%,對(duì)甲基橙(MO)的降解8 h可以達(dá)到54.3%,6h對(duì)無(wú)色頭孢氨芐(CEX)醫(yī)療廢水也能達(dá)到56.3%的降解率,展現(xiàn)出一定的廣譜適用性。(2)以尿素和硝酸鐵為原料,采用浸漬法制備了不同F(xiàn)e摻雜量的氮化碳復(fù)合催化劑材料,表征結(jié)果表明,Fe的引入并未改變氮化碳的石墨相結(jié)構(gòu),但有效降低了氮化碳材料的禁帶寬度。光催化降解MO的結(jié)果表明,不同摻雜量的復(fù)合催化劑材料的光催化活性明顯優(yōu)于單純的氮化碳材料,其中以硝酸鐵與氮化碳質(zhì)量比為15%的摻雜量為最佳,反應(yīng)6 h后MO的降解率達(dá)到了 81.7%,且MO主要是通過(guò)光催化過(guò)程降解的,4次循環(huán)使用后,催化劑穩(wěn)定性較好。另外,可見(jiàn)光下反應(yīng)6 h后,該復(fù)合催化劑材料對(duì)CEX溶液的降解率達(dá)到了 47.6%。光催化機(jī)理研究表明,·O2-是光催化體系中的主要活性物種。(3)以尿素和鈦酸丁酯為原料成功制備了不同摻雜比例的CNT系列復(fù)合催化劑材料,表征結(jié)果顯示,復(fù)合催化劑呈現(xiàn)明顯的片層結(jié)構(gòu),銳鈦礦型Ti02成功負(fù)載其上,并且復(fù)合系列材料均具有可見(jiàn)光吸收性能。光催化降解MO的結(jié)果表明,可見(jiàn)光下反應(yīng)120 min后復(fù)合催化劑材料對(duì)MO的最佳降解率達(dá)到了60.8%,且主要是通過(guò)光催化過(guò)程降解的;在光催化降解反應(yīng)過(guò)程中· OH占主導(dǎo)作用,破壞了 MO的分子結(jié)構(gòu)。
【學(xué)位授予單位】：武漢大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2017
【分類號(hào)】：O643.36

【參考文獻(xiàn)】

相關(guān)期刊論文 前8條

1 陳泓;鄧德明;李碩;黃種買;;TiO_2/石墨烯/累托石的制備及其光催化性能[J];武漢大學(xué)學(xué)報(bào)(理學(xué)版);2016年01期

2 馬琳;康曉雪;胡紹爭(zhēng);王菲;;Fe-P共摻雜石墨相氮化碳催化劑可見(jiàn)光下催化性能研究[J];分子催化;2015年04期

3 原博;魏江霞;胡天嬌;姚海波;蔣振華;方志薇;楚增勇;;g-C_3N_4/rGO雜化催化劑的簡(jiǎn)易合成及其對(duì)羅丹明B的光催化降解作用（英文）[J];催化學(xué)報(bào);2015年07期

4 王丹軍;張潔;郭莉;申會(huì)東;付峰;薛崗林;方軼凡;;基于能帶結(jié)構(gòu)理論的半導(dǎo)體光催化材料改性策略[J];無(wú)機(jī)材料學(xué)報(bào);2015年07期

5 李憲華;張雷剛;王雪雪;于清波;;界面聚合法制備PANI/g-C_3N_4復(fù)合催化劑及其熱穩(wěn)定性和可見(jiàn)光催化性能[J];物理化學(xué)學(xué)報(bào);2015年04期

6 崔言娟;;原位合成具有高可見(jiàn)光催化活性的C_3N_4/CdS納米復(fù)合材料（英文）[J];催化學(xué)報(bào);2015年03期

7 劉東;林修洲;朱想明;羅曉剛;;撞擊流反應(yīng)器制備納米四氧化三鐵的研究[J];無(wú)機(jī)鹽工業(yè);2011年03期

8 曹廣秀;李耀剛;張青紅;王宏志;;氟、硼共摻雜對(duì)納米TiO_2能帶結(jié)構(gòu)與可見(jiàn)光光催化性能的影響[J];硅酸鹽通報(bào);2010年01期

，

本文編號(hào)：2580208