【摘要】：隨著現(xiàn)代工業(yè)技術(shù)的發(fā)展,人們對能源的需求量與日俱增,隨之而來的環(huán)境問題也受到越來越多的關(guān)注,甲烷催化燃燒技術(shù)是抑制NOx排放的重要手段。甲烷催化燃燒技術(shù)可以使甲烷在低溫下與氧氣發(fā)生化學(xué)反應(yīng),并放出熱量。本文以LaMnO3+δ作為研究對象,探討了使用溶膠凝膠法制備催化劑時不同的絡(luò)合劑、焙燒時間、升溫速率、金屬離子濃度以及在催化劑B位摻雜Fe元素對催化劑結(jié)構(gòu)以及催化甲烷燃燒活性的影響,并采用硬模板法制備LaMnO3+δ催化劑,使用XRD、BET、H2-TPR、 O2-TPD、 XPS等方法對催化劑進行表征。采用檸檬酸為絡(luò)合劑時,所制備的催化劑晶相單一,活化氧以及高價金屬離子含量多,催化活性較好。適當?shù)谋簾龝r間和升溫速率會提高催化劑中高價態(tài)金屬離子的含量以及催化劑的熱穩(wěn)定性,焙燒時間過長會使催化劑燒結(jié),過快的升溫速率使吸附氧的活化能力降低,并產(chǎn)生較多的雜相,從而影響催化劑的催化活性。溶液中金屬離子濃度較高,雖然會使催化劑中非化學(xué)計量比氧的含量增加,但是會減少表面吸附氧以及高價態(tài)金屬離子含量,并會降低催化劑的熱穩(wěn)定性,從而不利于催化燃燒甲烷。當在B位摻雜Fe元素后,表面吸附氧含量減少,催化劑的熱穩(wěn)定性降低,活性降低。使用硬模板法制備催化劑時,在溶液中添加乙醇溶液時,會適當提高催化劑的表面吸附氧、Mn4+的含量以及催化劑的熱穩(wěn)定性。與溶膠凝膠法制備的催化劑相比,硬模板法制備的催化劑具有較高的比表面積,可以吸附更多的用于氧化甲烷的氧,并有較多的Mn4+離子以及O22-/O-,所以表現(xiàn)出更好的催化活性,T1o以及Tso分別為318℃、480℃,遠低于溶膠凝膠法的380℃和532℃。
【圖文】：

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本文編號：2577297