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銅基納米材料可控合成及其催化CO氧化反應的性能研究

發(fā)布時間:2020-02-06 23:52
【摘要】:銅基納米材料作為一種來源廣泛、價格低廉的催化材料,因其獨特的物理化學性質而廣泛應用于催化、電子、抗菌、潤滑、光催化及電化學等方面,圍繞這些應用,影響相關性能的關鍵因素之一在于這類材料的形貌或表界面結構。本論文通過化學還原法嘗試制備了系列不同形貌的納米Cu和納米Cu_2O材料,確定了能夠實現批量重復合成、適用于催化應用研究的材料可控制備體系及條件;在此基礎上以CO氧化為指針反應考察了不同形貌納米Cu_2O的催化性能,發(fā)現了這些材料形貌或表界面結構對催化反應性能的影響規(guī)律,為創(chuàng)制更高效的銅基納米材料以及理解這類材料構效關系提供了新參考或新依據。主要結果如下:1.采用化學還原法,以有機溶劑二乙二醇為溶劑,醋酸銅為銅源,使用抗壞血酸作為還原劑,通過調變體系組成篩選確定了能夠制備出分散性良好、抗氧化性強、尺寸均一(50 nm)的六邊形銅納米顆粒的合成條件;以硫酸銅或醋酸銅為銅源、葡萄糖為還原劑、蒸餾水或二乙二醇為溶劑,氫氧化鈉調變溶液p H值,合成出了立方塊、八面體、十八面體和多孔球形Cu_2O納米顆粒,由XRD和SEM分析表明,所得各樣品粒徑和形貌都均一規(guī)整,(球形Cu_2O粒徑200 nm;立方塊、八面體、十八面體粒徑1~2μm),即在相同或相近體系中,實現了不同形貌Cu_2O納米材料的可控合成。2.對所合成不同形貌Cu_2O納米材料進行了CO氧化反應測試。首先在納米多孔球上發(fā)現了經過一次反應測試后的樣品相對于新鮮樣品,CO完全轉化溫度降低了60℃,即經過一次反應測試后的樣品催化性能顯著提高這一在文獻中鮮有報道、值得注意的現象。針對此現象就新鮮樣品、一次反應測試后及多次反應測試后的樣品進行了對比表征,由XRD、H2-TPR、XPS、CO-TPD、O2-TPD測試顯示Cu_2O納米多孔球表面可在反應過程中原位轉變?yōu)榉(wěn)定的Cu_2O和Cu O的復合界面,此復合界面相對于純Cu_2O或Cu O表面對反應物具有更優(yōu)的活化性能,由此表現出更優(yōu)的催化性能。隨后對立方塊、八面體和十八面體Cu_2O納米材料進行測試也發(fā)現重復使用的樣品相對于新鮮樣品具有更優(yōu)的催化性能。這些結果表明Cu_2O納米材料表面在氧化還原氣氛中很可能轉化為多價態(tài)共存的穩(wěn)定復合界面,由此可顯現更優(yōu)的物化性能,這些發(fā)現和結果一方面揭示了Cu_2O納米材料在氧化還原反應中的真實催化界面結構,為理解Cu_2O材料的催化性質提供了新依據,另一方面顯示了一種調變Cu_2O表面結構的新方法,由此為創(chuàng)制具有更優(yōu)物化性能的Cu_2O基材料提供了新參考。
【圖文】:

形貌,顆粒,納米銅,乙二醇溶液


圖 1.1 不同形貌納米銅的 SEM 圖Wang 等[60]在乙二醇溶液中,以 PVP 作為保護劑,用抗壞血酸還原 CuSO4溶液合成出了 100±25nm 的立方塊 Cu 納米粒子,通過改變 CuSO4和 PVP 的用量比可以控制 Cu 納米顆粒的尺寸和形貌,,圖 1.2 是 Wang 等制備出來的均一尺寸的立方塊銅納米顆粒。

SEM圖,納米銅,溶劑熱法,乙二醇溶液


圖 1.1 不同形貌納米銅的 SEM 圖Wang 等[60]在乙二醇溶液中,以 PVP 作為保護劑,用抗壞血酸還原 CuS液合成出了 100±25nm 的立方塊 Cu 納米粒子,通過改變 CuSO4和 PVP 的用可以控制 Cu 納米顆粒的尺寸和形貌,圖 1.2 是 Wang 等制備出來的均一尺立方塊銅納米顆粒。圖 1.2 立方塊銅納米顆粒2)溶劑熱法
【學位授予單位】:南昌大學
【學位級別】:碩士
【學位授予年份】:2016
【分類號】:O643.36

【參考文獻】

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本文編號:2577024

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