【摘要】：高芳香性和高縮合度的分子結(jié)構(gòu)是阻礙以煤瀝青為原料合成高品質(zhì)可紡中間相瀝青的瓶頸問題,通過多相催化加氫在煤瀝青分子中適當引入環(huán)烷結(jié)構(gòu)是提高煤基中間相瀝青可紡性的有效手段。炭載體催化劑具有可控的孔道結(jié)構(gòu)和表面化學(xué)性質(zhì),是煤瀝青催化加氫催化劑的重要發(fā)展方向。本文以煤基活性炭和介孔炭為催化劑載體,通過浸漬法合成Ni/C催化劑,以2-4環(huán)稠環(huán)芳烴為模型化合物系統(tǒng)研究催化劑孔結(jié)構(gòu)和表面化學(xué)性質(zhì)以及芳烴化合物分子結(jié)構(gòu)等對加氫轉(zhuǎn)化率與目標產(chǎn)物的收率影響,研究結(jié)果表明：(1)分子構(gòu)型對稠環(huán)芳烴催化加氫活性具有重要影響以活性炭負載過渡金屬Ni納米粒子為催化劑對萘、甲基萘、喹啉、蒽、菲和芘六種模型化合物進行加氫反應(yīng)研究,探究稠環(huán)芳烴官能團電負性和分子構(gòu)型與其加氫活性的內(nèi)在關(guān)系。研究表明吸電子基團的引入提高了稠環(huán)芳烴的加氫反應(yīng)活性,而甲基等供電子基團的引入則降低其加氫反應(yīng)活性。同時,在本論文反應(yīng)條件下,稠環(huán)芳烴分子的縮合方式和分子尺寸也對其加氫活性有重要影響。以芘模擬瀝青中的大分子稠環(huán)芳烴,萘、喹啉和甲基萘模擬溶劑油小分子芳烴,探究多組分稠環(huán)芳烴在煤焦油加氫反應(yīng)過程中的相互作用。研究表明,通過加入萘和喹啉后,芘的平均加氫轉(zhuǎn)化率由87%分別提高至99%和97%；目標產(chǎn)物六氫芘的平均收率分別由32%提高至43%和72%。甲基萘的引入,使得芘的平均加氫轉(zhuǎn)化率由87%降低至32%,而目標產(chǎn)物六氫芘的平均收率降至10.5%。因此提高溶劑油中萘、喹啉的含量并降低甲基萘的含量可以實現(xiàn)對溶劑油組分的調(diào)變,提高煤瀝青催化加氫的轉(zhuǎn)化率和目標產(chǎn)物收率。(2)新型炭載體催化劑的合成本文分別以中溫瀝青和喹啉瀝青作為碳源,Mg0為模板經(jīng)炭化和活化后制得介孔炭及氮摻雜介孔炭材料。以浸漬法合成介孔炭負載Ni催化劑,研究催化劑組成及孔結(jié)構(gòu)對稠環(huán)芳烴化合物加氫催化活性的影響。當使用介孔炭催化劑時,反應(yīng)以芘的異構(gòu)化產(chǎn)物為主；當使用氮摻雜介孔碳催化劑時,反應(yīng)產(chǎn)物以聚合芳烴產(chǎn)物為主。由此推斷,較大的孔徑降低了稠環(huán)芳烴芘分子在催化劑孔道內(nèi)的擴散阻力,增加了其與催化劑內(nèi)部活性位點的作用機會,也提高了副反應(yīng)的反應(yīng)速率。
【學(xué)位授予單位】：大連理工大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號】：TQ524;O643.36

【參考文獻】

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本文編號：2574885