【摘要】：將二苯基膦通過共價(jià)鍵引入到氧化石墨烯(GO)中,利用二苯基膦對(duì)Pd的鰲合配位作用,合成了GO固載Pd催化劑(GO-P-Pd);通過紅外光譜、X射線衍射和X射線光電子能譜等手段對(duì)催化劑進(jìn)行了表征,并考察了其對(duì)Heck偶聯(lián)反應(yīng)的催化性能.結(jié)果表明,該催化劑表現(xiàn)出優(yōu)異的催化性能,重復(fù)使用7次后催化活性無顯著降低,并且對(duì)不同的反應(yīng)底物有較好的普適性.
【圖文】：

-P配位Pd后，其譜峰基本無變化，只有C—P鍵由于配位作用向低波數(shù)移動(dòng)至1453cm－1處．紅外光譜結(jié)果表明成功制備了GO-P-Pd催化劑．Fig．1FTIＲspectraofthesynthesizedsamplesa．GO;b．GO-APTS;c．GO-P;d．GO-P-Pd．Fig．2XＲDpatternsofthesynthesizedsamplesa．GO;b．GO-APTS;c．GO-P;d．GO-P-Pd．Fig．3XPSspectraofGO-PandGO-P-PdSurveycurves:a．GO-P;b．GO-P-Pd;(B)thehighresolutioncurvesoftheP2parea:a．GO-P;b．GO-P-Pd;(C)thehighresolutioncurvesofPd3darea:a．GO-P-Pd．2．1．2催化劑的XＲD表征圖2中2θ=10.3°處的峰為GO層間狹縫(001)面的衍射峰，根據(jù)布拉格方程2dsinθ=nλ，計(jì)算得到對(duì)應(yīng)的層間距d=0.86nm，而嫁接APTS后衍射峰的強(qiáng)度降低并向高角度(2θ=12.7°)方向移動(dòng)，這可能是由于嫁接后GO層間的含氧基團(tuán)減少，使材料親水性降低，，層間游離的水減少導(dǎo)致層間距變窄．GO-APTS在2θ≈22.7°處出現(xiàn)了1個(gè)寬峰，這與還原的石墨烯(2θ=24°)的衍射峰位置接近，說明在APTS修飾后部分氧化石墨烯被還原成多層的微小碎片［17］．GO-P和GO-P-Pd也具有同樣現(xiàn)象．特別指出的是，采用ICP測(cè)得GO-P-Pd中Pd的負(fù)載量為1.19%，但是在XＲD譜圖中未發(fā)現(xiàn)Pd金屬顆粒的衍射峰，表明Pd可能以配合物的形式存在．2．1．3催化劑的XPS表征為了進(jìn)一步證明Pd以配合物形式存在，對(duì)合成的GO-P及GO-P-Pd進(jìn)行了XPS表征．在圖3(A)中GO-P和GO-P-Pd的XPS總譜上均能看到C1s，N1s，Si2p和P2p的峰，其中N1sNo．9胡景威等:二苯基膦功能化氧化石墨烯配位固載鈀催化Heck偶聯(lián)反應(yīng)1629

-P配位Pd后，其譜峰基本無變化，只有C—P鍵由于配位作用向低波數(shù)移動(dòng)至1453cm－1處．紅外光譜結(jié)果表明成功制備了GO-P-Pd催化劑．Fig．1FTIＲspectraofthesynthesizedsamplesa．GO;b．GO-APTS;c．GO-P;d．GO-P-Pd．Fig．2XＲDpatternsofthesynthesizedsamplesa．GO;b．GO-APTS;c．GO-P;d．GO-P-Pd．Fig．3XPSspectraofGO-PandGO-P-PdSurveycurves:a．GO-P;b．GO-P-Pd;(B)thehighresolutioncurvesoftheP2parea:a．GO-P;b．GO-P-Pd;(C)thehighresolutioncurvesofPd3darea:a．GO-P-Pd．2．1．2催化劑的XＲD表征圖2中2θ=10.3°處的峰為GO層間狹縫(001)面的衍射峰，根據(jù)布拉格方程2dsinθ=nλ，計(jì)算得到對(duì)應(yīng)的層間距d=0.86nm，而嫁接APTS后衍射峰的強(qiáng)度降低并向高角度(2θ=12.7°)方向移動(dòng)，這可能是由于嫁接后GO層間的含氧基團(tuán)減少，使材料親水性降低，層間游離的水減少導(dǎo)致層間距變窄．GO-APTS在2θ≈22.7°處出現(xiàn)了1個(gè)寬峰，這與還原的石墨烯(2θ=24°)的衍射峰位置接近，說明在APTS修飾后部分氧化石墨烯被還原成多層的微小碎片［17］．GO-P和GO-P-Pd也具有同樣現(xiàn)象．特別指出的是，采用ICP測(cè)得GO-P-Pd中Pd的負(fù)載量為1.19%，但是在XＲD譜圖中未發(fā)現(xiàn)Pd金屬顆粒的衍射峰，表明Pd可能以配合物的形式存在．2．1．3催化劑的XPS表征為了進(jìn)一步證明Pd以配合物形式存在，對(duì)合成的GO-P及GO-P-Pd進(jìn)行了XPS表征．在圖3(A)中GO-P和GO-P-Pd的XPS總譜上均能看到C1s，N1s，Si2p和P2p的峰，其中N1sNo．9胡景威等:二苯基膦功能化氧化石墨烯配位固載鈀催化Heck偶聯(lián)反應(yīng)1629

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