【摘要】：SAPO-11分子篩,因其獨特的酸性質(zhì)及特殊的孔道結(jié)構(gòu),在烷烴異構(gòu)化反應(yīng)中有重要的應(yīng)用,高活性高選擇性SAPO-11分子篩設(shè)計和合成是該領(lǐng)域的關(guān)鍵課題。本文系統(tǒng)地考察了SAPO-11分子篩的孔道長度及孔徑大小的影響因素,并探究了不同孔道長度SAPO-11分子篩在正辛烷異構(gòu)化反應(yīng)中的反應(yīng)性能。取得的主要結(jié)果如下：1.考察了提高SAPO-11分子篩結(jié)晶度及調(diào)控酸性的方法。結(jié)果表明,原料配比對SAPO-11分子篩結(jié)晶度影響較小,動態(tài)合成、加入晶種、加入HF的方式可以有效提高分子篩的結(jié)晶度及分散性。焙燒前對分子篩進(jìn)行銨交換是提高SAPO-11分子篩中強(qiáng)酸量的有效方法。2.通過調(diào)節(jié)原料配比中H2O/Al2O3比,發(fā)現(xiàn)SAPO-11分子篩晶體存在取向生長的現(xiàn)象。XRD和SEM結(jié)果表明,H2O/Al2O3比的增加,有利于SAPO-11在垂直于C軸孔道方向的生長,而抑制C軸孔道方向的生長。ICP、29Si MASNMR以及NH3-TPD結(jié)果顯示,取向生長過程并沒有導(dǎo)致SAPO-11的組成、結(jié)構(gòu)和酸性質(zhì)發(fā)生明顯變化。進(jìn)一步研究發(fā)現(xiàn),合成體系模板劑濃度變化是導(dǎo)致SAPO-11的取向生長的原因。正辛烷異構(gòu)化反應(yīng)結(jié)果顯示,隨著合成體系H2O/Al2O3比的增加,得到的SAPO-11分子篩的催化活性升高,而產(chǎn)物甲基庚烷選擇性下降、二甲基己烷選擇性上升,原因可能是SAPO-11分子篩晶體孔口數(shù)量逐漸增多導(dǎo)致可接觸活性位增加。3.探究了SAPO-11分子篩焙燒后空間群變化即孔徑大小變化的影響因素。結(jié)果表明,骨架中SiO2/Al2O3比增加,有利于晶胞穩(wěn)定性提高；采用焙燒前銨鹽交換的方式,可以有效提高SAPO-11分子篩晶胞穩(wěn)定性,原因可能是焙燒前銨鹽會將分子篩的模板劑脫除一部分,減少焙燒過程模板劑脫除引起的骨架扭曲。
【學(xué)位授予單位】：華東師范大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號】：O643.36

【相似文獻(xiàn)】

相關(guān)期刊論文 前10條

1 劉繩熙;在光順-反異構(gòu)化反應(yīng)中的“呼拉”扭轉(zhuǎn) :有機(jī)體系(英文)[J];感光科學(xué)與光化學(xué);2002年02期

2 金昌磊;馬波;張喜文;凌鳳香;張志智;;正構(gòu)烷烴加氫異構(gòu)化反應(yīng)機(jī)理的研究進(jìn)展[J];工業(yè)催化;2008年01期

3 徐會青;劉全杰;賈立明;;分子篩孔結(jié)構(gòu)和酸性對碳八芳烴異構(gòu)化反應(yīng)性能影響[J];分子催化;2012年03期

4 李屸均,陳國權(quán),顧運幰,耿晶波,陳尳盾,潘邦金;焦化汽油加氫異構(gòu)化的初步考察[J];燃料化學(xué)學(xué)報;1965年04期

5 曹怡,武尉,明陽福,張寶文;異黃樟素光異構(gòu)化反應(yīng)的研究[J];感光科學(xué)與光化學(xué);1985年03期

6 盧興梁;俞雄;謝良毅;;烯烴異構(gòu)化反應(yīng)的研究[J];有機(jī)化學(xué);1985年06期

7 鄭揚(yáng);;甲胺磷重異構(gòu)化的探討[J];農(nóng)藥;1986年06期

8 居冠之,馬萬勇,鄧叢豪;硅乙烯異構(gòu)化反應(yīng)的理論研究——從頭算水平上的熱力學(xué)、動力學(xué)分析[J];高等學(xué)�；瘜W(xué)學(xué)報;1989年10期

9 李煜昶,成俊然,石素娥,吳桂萍;烯唑酮的光異構(gòu)化反應(yīng)的研究[J];農(nóng)藥;1990年01期

10 居冠之,馬萬勇,鄧從豪,于建國,劉若莊;甲基硅乙烯異構(gòu)化反應(yīng)的理論研究 用從頭算結(jié)果討論其熱力學(xué)、動力學(xué)性質(zhì)[J];物理化學(xué)學(xué)報;1990年01期

相關(guān)會議論文 前10條

1 董海;;亞硝酸離子雙反應(yīng)活性控制的糖的異構(gòu)化[A];中國化學(xué)會第27屆學(xué)術(shù)年會第06分會場摘要集[C];2010年

2 魏瑞平;王軍;顧焰波;;含雙金屬改性Y沸石負(fù)載磷鎢酸催化劑上正庚烷臨氫異構(gòu)化[A];第十三屆全國催化學(xué)術(shù)會議論文集[C];2006年

3 張藝菲;張曉環(huán);付琳琳;宋月芹;周曉龍;;硫酸鋯基催化劑上吸附水對異構(gòu)化性能的影響[A];上海市化學(xué)化工學(xué)會2010年度學(xué)術(shù)年會論文集[C];2010年

4 馬衛(wèi)華;陸路德;楊緒杰;汪信;;環(huán)氧丙烷異構(gòu)化產(chǎn)物的表征與反應(yīng)機(jī)理[A];第2屆全國工業(yè)催化技術(shù)及應(yīng)用年會論文集[C];2005年

5 杜晉軒;顧昊輝;梁戰(zhàn)橋;王建偉;景振華;桂壽喜;;氫型沸石上乙基環(huán)己烷的異構(gòu)化[A];中國化工學(xué)會2005年石油化工學(xué)術(shù)年會論文集[C];2005年

6 馮麗娜;張建國;張同來;鄭慧慧;;5-氨基四唑氣相異構(gòu)化反應(yīng)的理論研究[A];中國化學(xué)會第26屆學(xué)術(shù)年會理論化學(xué)方法和應(yīng)用分會場論文集[C];2008年

7 李曉艷;王月蘭;郭紹福;孟令鵬;鄭世鈞;;(H)FNO~+異構(gòu)機(jī)理的理論研究[A];中國化學(xué)會第27屆學(xué)術(shù)年會第14分會場摘要集[C];2010年

8 于中偉;孫義蘭;任堅強(qiáng);馬愛增;;固體超強(qiáng)酸催化C_5/C_6烷烴異構(gòu)化反應(yīng)[A];中國石油學(xué)會第六屆石油煉制學(xué)術(shù)年會論文集[C];2010年

9 馬志鵬;孫常庚;李婷婷;宋浩;劉振;閻子峰;;硬模板法制備meso-SAPO-11微介復(fù)合體及其異構(gòu)化應(yīng)用[A];第十四屆全國青年催化學(xué)術(shù)會議會議論文集[C];2013年

10 蔣臣威;謝瑞華;李福利;Roland E.Allen;;偶氮苯類分子異構(gòu)化反應(yīng)的動力學(xué)研究[A];中國化學(xué)會第28屆學(xué)術(shù)年會第13分會場摘要集[C];2012年

相關(guān)重要報紙文章 前1條

1 劉國信;啤酒花保鮮有妙法[N];中國食品質(zhì)量報;2002年

相關(guān)博士學(xué)位論文 前10條

1 所艷華;鈰改性載鎳固體酸催化劑的制備及其正庚烷異構(gòu)催化作用[D];哈爾濱工業(yè)大學(xué);2014年

2 馬卓娜;原位固體核磁共振技術(shù)研究正丁烷異構(gòu)化反應(yīng)機(jī)理[D];復(fù)旦大學(xué);2003年

3 楊曉梅;長鏈正構(gòu)烷烴在多功能催化劑上的擇形異構(gòu)化[D];中國科學(xué)院研究生院（大連化學(xué)物理研究所）;2006年

4 汪穎軍;氧化鉬基催化劑上正庚烷異構(gòu)化反應(yīng)的研究[D];大連理工大學(xué);2003年

5 王磊;離子熱合成磷酸鋁分子篩及其催化烴類異構(gòu)化反應(yīng)的研究[D];中國科學(xué)院研究生院（大連化學(xué)物理研究所）;2007年

6 王劍平;銠催化的氮橋1，，6-烯炔環(huán)異構(gòu)化反應(yīng)研究[D];上海交通大學(xué);2011年

7 惠陽;毛細(xì)管電泳在研究二苯乙烯類化合物光誘導(dǎo)順反異構(gòu)化反應(yīng)及環(huán)境水樣中氨和烷基胺測定中的應(yīng)用[D];蘭州大學(xué);2011年

8 張麗;原位固體核磁共振技術(shù)研究催化劑酸堿性質(zhì)及正丁烷異構(gòu)化反應(yīng)[D];復(fù)旦大學(xué);2011年

9 汪哲明;SAPO基、長鏈烷烴擇形異構(gòu)化催化劑的結(jié)構(gòu)設(shè)計[D];中國科學(xué)院研究生院（大連化學(xué)物理研究所）;2006年

10 李志強(qiáng);分子內(nèi)臨位N/O（N）質(zhì)子傳輸及異構(gòu)化過程的理論研究[D];山東大學(xué);2008年

相關(guān)碩士學(xué)位論文 前10條

1 方舟;SAPO催化劑上輕質(zhì)烷烴異構(gòu)化行為的研究[D];西安石油大學(xué);2015年

2 蘇彤;SAPO-11分子篩的合成及其烷烴異構(gòu)反應(yīng)研究[D];西安石油大學(xué);2015年

3 楊宗蓮;銅催化炔基溴與炔兩醇的偶聯(lián)—異構(gòu)化反應(yīng)合成戊炔烯酮[D];東北師范大學(xué);2015年

4 徐欣;Fe_20_3和Co_20_3摻雜的Pt/So_4~_(2-)/ZrO_2催化劑上正庚烷異構(gòu)化研究[D];復(fù)旦大學(xué);2014年

5 高志國;Ni-S_2O_8~(2-)/ZrO_2-Al_2O_3固體超強(qiáng)酸催化劑的制備及其異構(gòu)化性能研究[D];東北石油大學(xué);2015年

6 張瑞;擔(dān)載金屬的SAPO-31分子篩催化劑的制備及加氫異構(gòu)化反應(yīng)研究[D];黑龍江大學(xué);2013年

7 邢剛冬;現(xiàn)場炔丙—聯(lián)烯異構(gòu)化在雜環(huán)合成中的應(yīng)用[D];浙江大學(xué);2016年

8 王聚恒;煉廠液化氣的催化異構(gòu)化及分析方法[D];中國石油大學(xué)(華東);2014年

9 趙愛娟;Pd/SAPO-41雙功能催化劑的制備及加氫異構(gòu)化性能研究[D];黑龍江大學(xué);2014年

10 徐俊;Pt/So_4~(2-)/ZrO_2催化劑成型及其異構(gòu)化性能研究[D];華東理工大學(xué);2016年

本文編號：2563415