發(fā)布時(shí)間：2019-11-20 05:03

【摘要】：SAPO-11分子篩,因其獨(dú)特的酸性質(zhì)及特殊的孔道結(jié)構(gòu),在烷烴異構(gòu)化反應(yīng)中有重要的應(yīng)用,高活性高選擇性SAPO-11分子篩設(shè)計(jì)和合成是該領(lǐng)域的關(guān)鍵課題。本文系統(tǒng)地考察了SAPO-11分子篩的孔道長(zhǎng)度及孔徑大小的影響因素,并探究了不同孔道長(zhǎng)度SAPO-11分子篩在正辛烷異構(gòu)化反應(yīng)中的反應(yīng)性能。取得的主要結(jié)果如下：1.考察了提高SAPO-11分子篩結(jié)晶度及調(diào)控酸性的方法。結(jié)果表明,原料配比對(duì)SAPO-11分子篩結(jié)晶度影響較小,動(dòng)態(tài)合成、加入晶種、加入HF的方式可以有效提高分子篩的結(jié)晶度及分散性。焙燒前對(duì)分子篩進(jìn)行銨交換是提高SAPO-11分子篩中強(qiáng)酸量的有效方法。2.通過(guò)調(diào)節(jié)原料配比中H2O/Al2O3比,發(fā)現(xiàn)SAPO-11分子篩晶體存在取向生長(zhǎng)的現(xiàn)象。XRD和SEM結(jié)果表明,H2O/Al2O3比的增加,有利于SAPO-11在垂直于C軸孔道方向的生長(zhǎng),而抑制C軸孔道方向的生長(zhǎng)。ICP、29Si MASNMR以及NH3-TPD結(jié)果顯示,取向生長(zhǎng)過(guò)程并沒(méi)有導(dǎo)致SAPO-11的組成、結(jié)構(gòu)和酸性質(zhì)發(fā)生明顯變化。進(jìn)一步研究發(fā)現(xiàn),合成體系模板劑濃度變化是導(dǎo)致SAPO-11的取向生長(zhǎng)的原因。正辛烷異構(gòu)化反應(yīng)結(jié)果顯示,隨著合成體系H2O/Al2O3比的增加,得到的SAPO-11分子篩的催化活性升高,而產(chǎn)物甲基庚烷選擇性下降、二甲基己烷選擇性上升,原因可能是SAPO-11分子篩晶體孔口數(shù)量逐漸增多導(dǎo)致可接觸活性位增加。3.探究了SAPO-11分子篩焙燒后空間群變化即孔徑大小變化的影響因素。結(jié)果表明,骨架中SiO2/Al2O3比增加,有利于晶胞穩(wěn)定性提高；采用焙燒前銨鹽交換的方式,可以有效提高SAPO-11分子篩晶胞穩(wěn)定性,原因可能是焙燒前銨鹽會(huì)將分子篩的模板劑脫除一部分,減少焙燒過(guò)程模板劑脫除引起的骨架扭曲。
【學(xué)位授予單位】：華東師范大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類(lèi)號(hào)】：O643.36

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