【摘要】：叔丁胺是一種重要的化工原料和中間體,廣泛應(yīng)用于制備橡膠促進(jìn)劑、醫(yī)藥、農(nóng)藥和著色劑等下游產(chǎn)品.異丁烯在分子篩催化劑上直接胺化生產(chǎn)叔丁胺是一個(gè)經(jīng)濟(jì)環(huán)保過程,其中ZSM-5和BEA分子篩的催化性能優(yōu)于其它系列分子篩.ZSM-11與ZSM-5分子篩具有相似的孔道結(jié)構(gòu),我們以前的實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,與ZSM-5相比,ZSM-11表現(xiàn)出更優(yōu)越的芳構(gòu)化反應(yīng)性能,在干氣中乙烯低溫芳構(gòu)化方面也有明顯優(yōu)勢.在此基礎(chǔ)上,我們進(jìn)行無粘結(jié)劑ZSM-11分子篩催化劑合成,并應(yīng)用于異丁烯直接胺化生產(chǎn)叔丁胺反應(yīng).傳統(tǒng)水熱技術(shù)合成的分子篩通常為粉末,機(jī)械強(qiáng)度不能達(dá)到實(shí)際應(yīng)用的要求,在工業(yè)化過程中分子篩粉末一般需要加入粘結(jié)劑成型使其具備一定的機(jī)械強(qiáng)度和形狀,但是粘結(jié)劑會(huì)降低分子篩催化劑的活性和選擇性,有可能會(huì)引發(fā)一些副反應(yīng),因此無粘結(jié)劑分子篩催化劑引起人們廣泛關(guān)注.無粘結(jié)劑分子篩是指分子篩顆粒中不含惰性粘結(jié)劑或只含有少量粘結(jié)劑,主要依靠分子篩晶粒間的相互作用支撐存在,具有一定形狀、尺寸和機(jī)械強(qiáng)度的催化材料.無粘結(jié)劑分子篩催化劑中分子篩含量較高,可利用的有效表面積較大,在離子交換及工業(yè)催化等方面具有明顯優(yōu)勢.本文采用水熱合成的ZSM-11分子篩原粉與二氧化硅機(jī)械混合(ZSM-11/SiO_2=70/30)擠條后,通過氣固相合成法制備了無粘結(jié)劑ZSM-11分子篩催化劑(Cat-C).作為對(duì)比,還分別制備了ZSM-11和SiO_2機(jī)械混合(ZSM-11/SiO_2=70/30)樣品HZSM-11+SiO_2及ZSM-11和氧化鋁機(jī)械混合(ZSM-11/Al_2O_3=70/30)樣品HZSM-11+Al_2O_3.利用X射線衍射、透射電鏡、NH_3程序升溫脫附和吸附吡啶紅外光譜等對(duì)分子篩催化劑的物理化學(xué)性能進(jìn)行了表征.同時(shí),以這些分子篩樣品為催化劑,在固定床反應(yīng)裝置上進(jìn)行了異丁烯胺化反應(yīng)評(píng)價(jià),反應(yīng)條件為270℃,5.0 MPa,氨烯比為4和異丁烯空速0.5 h~(-1).結(jié)果表明,與HZSM-11+SiO_2和HZSM-11+Al_2O_3相比,Cat-C上叔丁胺生成速率最高.關(guān)聯(lián)催化劑物化性能和反應(yīng)性能發(fā)現(xiàn),催化劑孔道結(jié)構(gòu)與叔丁胺生成并不存在明顯的關(guān)聯(lián)性,而較多的Br?nsted酸和較少的Lewis酸才是Cat-C具有良好反應(yīng)性能的主要原因.具有一定機(jī)械強(qiáng)度的無粘結(jié)劑ZSM-11分子篩催化劑制備簡單,在異丁烯直接胺化過程中叔丁胺生成速率高,具有很好的工業(yè)化應(yīng)用前景.

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