【摘要】：本文采用ReaxFF反應(yīng)分子動(dòng)力學(xué)模擬的方法研究了溫度對(duì)PAH生成初始碳煙顆粒的路徑的影響。低溫時(shí)(400 K),PAH單體分子通過(guò)物理成核的方式形成初始碳煙顆粒。中等溫度時(shí)(1600 K),PAH只能形成二聚物或三聚物,無(wú)法發(fā)生從氣相單體到固相碳煙顆粒的轉(zhuǎn)變。當(dāng)溫度升高到2500 K,PAH通過(guò)化學(xué)成核形成碳煙顆粒,PAH分子首先分解形成碳鏈分子,碳鏈分子相互鏈接進(jìn)一步形成富勒烯結(jié)構(gòu)的碳煙顆粒。
【圖文】：

ＡＨ分子由于脫氫，加速了六碳逡逑＾邐＾邐Ｉ邋（ｄ）＾＾邋０邐環(huán)中碳碳鍵的斷裂，形成碳鏈結(jié)構(gòu)，部分形成Ｃ２Ｈ２，逡逑＇＾０邋＾邋＾邋＾邐＾邐＾邐Ｃ２Ｈ進(jìn)入氣相如時(shí)刻ｃ所示。隨后碳鏈分子間相互逡逑農(nóng)、？邋身６邐＾邋ｆ邐連接，形成核點(diǎn)，而周圍的Ｃ２％，ＱＨ通過(guò)ＨＡＣＡ逡逑％邋＾邐o�、Ｊ逦＾邋＾逦机来儞瓷以进一步哉~潯礱嬪ぁＨ繽跡擔(dān)ǎ洌┲興懼義希�，涛｜逦＆髻H喲錚﹀渦緯梢桓黿洗蟮奶佳炭帕Ｍ擰Ｗ鈧沼捎冢迷擁淖藻義�。、，，％邋＾邋＾逦组装性，訐瓷以芯暫Y煥障〗峁溝奶佳炭帕！ｅ義賢跡竄諾ヌ逶冢保叮埃板澹聳鋇畝ρЧ蹋ǚ凵禾莢櫻危匙苠義俠堵躺呵庠櫻╁偽疚牟捎茫遙澹幔疲品從Ψ腫傭ρＤ夥椒ㄑ繡義希疲椋紓澹村澹模睿幔恚椋沐澹穡潁錚悖澹螅螅澹簀澹錚駑澹穡潁澹睿邋澹恚錚睿錚恚澹潁簀澹幔翦澹保叮眨斟澹隋危翦義希ǎ穡椋睿耄哄澹�，邋ｃｙａｎ：邋｝x╁尉苛碩嗷販跡統(tǒng)珊順ご笮緯商佳炭帕５畝ρЧ獺ｅ義險(xiǎn)攵苑腫又柿課玻埃埠停玻玻稿澹幔恚醯能藕投廛旁阱義襄危誨五五五危掊危矗埃�？２�(dān)埃板澹說(shuō)奈露惹淠詰某珊順ご蠼辛訟晗稿義希ǎ猓╁危掊澹蟈澹掊蔚奶致酆頭治觶康臀率保佳濤錮沓珊�，ＰＡＨ首先辶x希γ矗村澹鍈0邋４邋栜姓Ｈ邋３栜ＰＡＨ釀圫’佭丨、＿雌＊逡逑＂并是碳煙長(zhǎng)大的主要原因。含碳鏈的二氫座單體在逡逑＾邐％邐Ｗ邋．邐低溫區(qū)以物理成核形成碳煙顆粒的能力強(qiáng)于芘單體，逡逑１邋４邋Ｉ邋＾邐＾邐？邐即碳鏈的存在提高了邋ＰＡＨ的物理成核能力。中等溫逡逑＾邐．２＾＂邐度下，芘和二氫芘在均相體系中均未發(fā)現(xiàn)成核，ＰＡＨ逡逑ｒ＞＾Ｕｋ：，邐煙顆粒。當(dāng)溫度升高到２５００邋Ｋ，ＰＡＨ分子不穩(wěn)定，發(fā)逡逑Ｉ＊邐生脫氫及碳

１０９０邐工程熱物理學(xué)報(bào)邐３８卷逡逑小顆粒，顆粒間的碰撞聚并成為顆粒長(zhǎng)大的主要方邐從氣相向固相碳煙顆粒的轉(zhuǎn)變，這里我們以芘單體逡逑式。該時(shí)刻體系中碳煙顆粒由不同朝向的小的ＰＡＨ邋在１６００邋Ｋ時(shí)的動(dòng)力學(xué)過(guò)程展示在圖５中。在整個(gè)模逡逑堆疊團(tuán)簇聚并形成。碳煙顆粒的進(jìn)一步長(zhǎng)成更大的邐擬過(guò)程中，觀察到少數(shù)的ＰＡＨ單體分子發(fā)生二聚，逡逑顆粒主要通過(guò)顆粒間的碰撞聚并如時(shí)刻ｄ。這也進(jìn)邐由于分子間的碰撞，大部分二聚物并不穩(wěn)定，又恢逡逑一步解釋了圖２中碳煙顆粒中單體數(shù)的變化。邐復(fù)到單體結(jié)構(gòu)。因此上述過(guò)程中，并未明顯觀察到逡逑碳煙成核及后續(xù)顆粒長(zhǎng)大。逡逑￣邐＾￣邐（ｂ）邐啤怒邐｜邐２．３T嘉孿露嗷販繼С珊隋義希掊危掊危掊危掊危掊蔚蹦Ｄ馕露壬劍玻擔(dān)埃板澹�，ＰＡＨ花及二氢苤Z慕徨義希掊危у喂共晃榷ā＼旁冢玻擔(dān)埃板澹聳鋇畝ρЧ倘繽跡鄧義系好浚﹀我誨澹⒛頡aＳ邋Ｃ邐示。由于Ｃ－Ｈ的能壘比Ｃ－Ｃ高，由此ＰＡＨｓ分子首逡逑＾邐二邐先脫氫，隨后發(fā)生碳碳鍵的斷裂，如圖５時(shí)刻ｂ所逡逑＾邐＾邋．．邐＆豳鑼邐示。氣相中的氫自由基又可以進(jìn)一步加速ｐａｈ表面逡逑，邐脫氫。與此同時(shí)，ＰＡＨ分子由于脫氫，加速了六碳逡逑＾邐＾邐Ｉ邋（ｄ）＾＾邋０邐環(huán)中碳碳鍵的斷裂，形成碳鏈結(jié)構(gòu)，部分形成Ｃ２Ｈ２，逡逑＇＾０邋＾邋＾邋＾邐＾邐＾邐Ｃ２Ｈ進(jìn)入氣相如時(shí)刻ｃ所示。隨后碳鏈分子間相互逡逑農(nóng)、？邋身６邐＾邋ｆ邐連接，形成核點(diǎn)，而周圍的Ｃ２％，ＱＨ通過(guò)ＨＡＣＡ逡逑％邋＾邐o摺ⅲ叔危掊澹掊位磧摯梢越徊皆諂潯礱嬪�。壤_跡擔(dān)ǎ洌┲興懼義希�，涛｜逦＆髻H喲錚﹀渦緯梢桓黿洗蟮奶佳炭帕Ｍ擰Ｗ鈧沼捎冢迷擁淖藻義稀�、，，，％邋＾邋＾逦组装性，訐瓷以�

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