【摘要】：非均相電Fenton技術(shù)在廢水處理方面有著獨(dú)特的優(yōu)勢,高效的降解效率,對底物沒有選擇性,完善的H2O2生成機(jī)制,pH范圍廣,催化劑易于回收,不會產(chǎn)生鐵污泥等。目前多種過渡金屬元素在Fenton領(lǐng)域都表現(xiàn)出了較高的催化活性,有望能夠替代鐵催化劑。本文選取硝酸鐵、硝酸鎳、硝酸銅、硝酸鋅、硝酸錳和硝酸鋁六種金屬化合物,通過浸漬法將其分別吸附到石墨氈上,在氮?dú)夥諊峦ㄟ^高溫煅燒的方式制備出六種不同的炭載金屬化合物,用作非均相電Fenton陰極材料,并對制備出的六種電極材料進(jìn)行XRD、XPS和TG等表征,同時以羅丹明B為底物來測試這六種電極材料的非均相電Fenton活性。結(jié)果表明,制備出的六種電極材料分別為Fe3O4/GF、Ni/GF、Cu-CuO/GF、ZnO/GF、Mg-MgO/GF和A1203/GF,各電極材料中金屬元素的含量分別為Fe(14.91wt%) 、 Ni (25.00wt%) 、 Cu (13.79wt%) 、 Zn (8.50wt%) 、 Mg(8.56wt%)和A1 (4.37wt%)。搭建非均相電Fenton系統(tǒng),將六種電極材料分別用作陰極,石墨棒為陽極來降解5mg·L-1的羅丹明B溶液,結(jié)果發(fā)現(xiàn),Fe3O4/GF和Ni/GF對羅丹明B的降解效果最高,接近100%,循環(huán)實(shí)驗(yàn)的穩(wěn)定性和可重復(fù)性較高,Cu-CuO/GF 次之,ZnO/GF、Mg-MgO/GF 和 A1203/GF一般。以Ni/GF復(fù)合材料為研究對象,分析其最佳制備工藝條件和對羅丹明B降解的機(jī)理。結(jié)果表明:當(dāng)Ni2+:EDTA=1:1,干燥時間為12h,載體為2mm的石墨氈時,制備出的Ni/GF復(fù)合材料循環(huán)性能最佳。當(dāng)電壓為-2V,羅丹明B的濃度為25mg·L-1,反應(yīng)時間為5h時,Ni/GF復(fù)合材料的降解率接近96%。通過羥基自由基實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn),羥基自由基在Ni/GF復(fù)合材料降解羅丹明B中沒有起到主要作用,而是加電、曝氣和自由基三者的協(xié)同作用,其中起到主要促進(jìn)作用的是加電,次要促進(jìn)作用是O2和自由基。另外通過循環(huán)伏安發(fā)現(xiàn),在實(shí)驗(yàn)中Ni/GF復(fù)合材料表面并沒有發(fā)生化學(xué)反應(yīng),說明Ni/GF復(fù)合材料對羅丹明B的降解是電誘導(dǎo)下的物理吸附過程,Ni/GF復(fù)合材料的吸附容量大約為32mg/g。
【圖文】：

ＺｎＯ／ＧＦ、Ｍｇ－ＭｇＯ／ＧＦ、Ａ１２０３／ＧＦ邋ａｓ邋ｃａｔｈｏｄｅ逡逑實(shí)驗(yàn)前已空白炭氈的電Ｆｅｎｔｏｎ活性作了測試，發(fā)現(xiàn)４ｈ內(nèi)空白炭氈對羅丹逡逑明Ｂ的降解效率僅有３０％左右。由圖３．４可知，Ｆｅ３０４／ＧＦ、Ｎｉ／ＧＦ、Ｃｕ－ＣｕＯ／ＧＦ逡逑三種材料對羅丹明Ｂ的降解效率較高，且４ｈ內(nèi)反應(yīng)已基本穩(wěn)定，降解率分別為逡逑１００％、９９．７％和邋９６．２％。而邋ＺｎＯ／ＧＦ、Ｍｇ－ＭｇＯ／ＧＦ邋和邋Ａ１２０３／ＧＦ邋這三種材料對羅逡逑丹明Ｂ的降解效率則依次降低，４ｈ后降解率基本維持在７０％左右，分別為逡逑７５．１％、７３．０％和６７．９％，均比空白炭氈要高。綜上所述，，通過實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)制備的逡逑六種電極材料中Ｆｅ３０４／ＧＦ和Ｎｉ／ＧＦ對羅丹明Ｂ的降解效果最高，降解率在９９％逡逑以上；Ｃｕ－ＣｕＯ／ＧＦ次之，降解率為９６％左右，這三種材料擁有良好的電Ｆｅｎｔｏｎ逡逑活性；而ＺｎＯ／ＧＦ、Ｍｇ－ＭｇＯ／ＧＦ和Ａ１２０３／ＧＦ三種材料的電Ｆｅｎｔｏｎ活性一般，逡逑降解率維持在７０％附近。逡逑２４逡逑

逑為了考察制備出的電極材料的穩(wěn)定性和可重復(fù)性，在電Ｆｅｎｔｏｎ系統(tǒng)中，對逡逑每種材料通過八次連續(xù)的循環(huán)實(shí)驗(yàn)來測試。由圖３．５可以看出，Ｆｅ３０４／ＧＦ、逡逑Ｎｉ／ＧＦ、Ｃｕ－ＣｕＯ／ＧＦ三種材料的穩(wěn)定性和可重復(fù)性較高并且具有很高的降解率；逡逑ＺｎＯ／ＧＦ的穩(wěn)定性和可重復(fù)性次之，在八次循環(huán)實(shí)驗(yàn)中降解率呈緩慢下降的趨勢，逡逑降解率維持在７０％左右；Ｍｇ－ＭｇＯ／ＧＦ的降解率波動較大，第一次的降解率為逡逑９０．８％，后面的降解率基本維持在７０％附近；Ａ１２０３／ＧＦ的循環(huán)曲線也是波動較逡逑大，降解率有升有降，但總體維持在６０％上下。綜上對比得出，Ｆｅ３０４／ＧＦ、逡逑Ｎｉ／ＧＦ、Ｃｕ－ＣｕＯ／ＧＦ三種材料具有一定的研究價值，其中，Ｆｅ３０４已有大量文獻(xiàn)逡逑報道，是一種高效良好的非均相電Ｆｅｎｔｏｎ催化劑，而對Ｎｉ和Ｃｕ－ＣｕＯ在非均相逡逑電Ｆｅｎｏｎ系統(tǒng)中的研究報道甚少，因此對Ｎｉ／ＧＦ和Ｃｕ－ＣｕＯ／ＧＦ降解羅丹明Ｂ的逡逑機(jī)理研究是關(guān)鍵。逡逑３．３．６六種電極材料生成的羥基自由基含量逡逑＇Ｆｅ３0４／ＧＦ邋Ｎｉ／ＧＦ逡逑８。－邐■「］邋ＣＢＦ逡逑３邐”邐＿邋ｃｕ－0ｕ0／ｇｆ逡逑ｉ６°－邋■邋■逡逑－邋■丨ｒｎ逡逑ｆｉ４０＿邋■邐；逡逑Ｊ邋Ｉｌｉ逡逑圖３．６六種電極材料生成的羥基自由基濃度逡逑Ｆｉｇ．３．６邋Ｈｙｄｒｏｘｙｌ邋ｒａｄｉｃａｌ邋ｃｏｎｃｅｎｔｒａｔｉｏｎ邋ｏｆ邋ｓｉｘ邋ｅｌｅｃｔｒｏｄｅ邋ｍａｔｅｒｉａｌｓ逡逑眾所周知
【學(xué)位授予單位】：合肥工業(yè)大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2017
【分類號】：TB33;O646

【參考文獻(xiàn)】

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本文編號：2551922