【摘要】：我國以煤炭為主的能源結(jié)構(gòu)在今后相當(dāng)長時(shí)間內(nèi)不會(huì)改變,然而燒煤會(huì)產(chǎn)生大量的氮氧化物NOx,帶來了嚴(yán)重的環(huán)境問題,比如,酸雨、光化學(xué)煙霧和溫室效應(yīng)等。我國NOx總量較高加之其治理難度較大,排放控制刻不容緩。2014年全國NOx排放量達(dá)到了2078萬噸。在眾多NOx治理方法中,氨選擇性催化還原是最有前景的技術(shù)。目前工業(yè)化的V2O5-WO(MoO3)/TiO2催化劑存在窄且高的活性溫窗(300～400℃),高灰高硫都會(huì)降低其活性和使用壽命。因此將SCR裝置置于靜電除塵器和煙氣脫硫裝置之后,并開發(fā)與此相配套的低溫高活性且耐硫性較佳的催化劑具有重要意義。本文考察了Cr-C_eO_x復(fù)合氧化物催化劑的低溫SCR性能和耐硫性,以及摻雜過渡金屬助劑的Cr-C_eO_x復(fù)合氧化物催化劑的活性和耐硫性。同時(shí)利用BET、XRD、TPR、TPD、FT-IR、SEM等對(duì)催化劑的物性和結(jié)構(gòu)進(jìn)行了表征。研究了系列Cr-C_eO_x復(fù)合氧化物催化劑低溫SCR性能和耐硫性。結(jié)果表明,采用檸檬酸法制備的催化劑活性最高,低溫SCR性能優(yōu)越,當(dāng)Cr/(Cr+Ce)摩爾比為0.7,400℃焙燒下,催化劑具有最佳的低溫活性,在36000 h-1空速下,在125～250℃溫度范圍內(nèi)可獲得近100%的脫硝效率。SO2對(duì)Cr-C_eO_x復(fù)合氧化物催化劑的中毒是不可逆的。系統(tǒng)結(jié)構(gòu)表征發(fā)現(xiàn),當(dāng)Cr/(Cr+Ce)摩爾比越大時(shí),催化劑具有更高的表面積；Cr加入到Ce以后,能明顯的降低Ce形成晶體結(jié)構(gòu)；催化劑中毒后,表面生成了硫酸銨鹽,活性組成被硫酸化,導(dǎo)致了催化劑迅速失活；適量的酸量是催化劑高活性的原因之一。研究了摻雜助劑對(duì)Cr-C_eO_x復(fù)合氧化物催化劑耐硫性的影響,結(jié)果表明,摻雜助劑Co時(shí),催化劑具有更佳的耐硫性。通過對(duì)助劑組成優(yōu)化,表明,Co/(Cr+Ce)摩爾比為7.5%時(shí),Co-Cr-Ce三元復(fù)合氧化物催化劑具有最佳的耐硫性,在溫度175℃、空速60,000 h-1、150 ppm SO2時(shí),經(jīng)過4h后,催化劑具有80%的NOx轉(zhuǎn)化效率；在溫度175℃、空速10,000 h-1/100 ppm SO2時(shí),經(jīng)過48 h后,催化劑具有82.5%的NOx轉(zhuǎn)化效率。系統(tǒng)表征表明,適量Co的摻雜有利于提高催化劑的表面積、降低三組分催化劑中Cr6+的還原溫度、提高催化劑吸附NH3和NO的弱吸附位、降低對(duì)SO2的吸附。
【學(xué)位授予單位】：華南理工大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號(hào)】：O643.36

【相似文獻(xiàn)】

相關(guān)期刊論文 前10條

1 陳代金;鄭明剛;許伯彥;張現(xiàn)成;;柴油機(jī)選擇性催化還原后處理系統(tǒng)的數(shù)值模擬[J];山東建筑大學(xué)學(xué)報(bào);2012年04期

2 李燁;程昊;李德意;秦永生;王樹東;;耐高溫WO_3-CeO_2-ZrO_2催化劑的合成及其在柴油車尾氣氨-選擇性催化還原一氧化氮中的應(yīng)用[J];燃料化學(xué)學(xué)報(bào);2008年06期

3 沈伯雄;楊婷婷;劉亭;王靜;趙寧;;納米負(fù)載型選擇性催化還原反應(yīng)催化劑的制備和性能研究[J];中國電機(jī)工程學(xué)報(bào);2008年35期

4 樓狄明;張正興;譚丕強(qiáng);馬濱;;車用柴油機(jī)選擇性催化還原技術(shù)研究進(jìn)展[J];環(huán)境科學(xué)與技術(shù);2009年12期

5 高巖;欒濤;徐宏明;呂濤;李小龍;;焙燒溫度對(duì)選擇性催化還原催化劑表征及活性的影響[J];中國電機(jī)工程學(xué)報(bào);2012年S1期

6 馬雙忱;郭蒙;宋卉卉;陳公達(dá);楊潔紅;藏斌;李釗;;選擇性催化還原工藝中硫酸氫銨形成機(jī)理及影響因素[J];熱力發(fā)電;2014年02期

7 周響球;楊晨;;選擇性催化還原脫硝反應(yīng)器數(shù)學(xué)模型及仿真[J];重慶大學(xué)學(xué)報(bào)(自然科學(xué)版);2007年06期

8 翟峗;邱文革;何洪;;氨法選擇性催化還原脫硝催化劑的研究[J];工業(yè)催化;2009年02期

9 劉中正;袁慎玉;陳正祿;粟學(xué)進(jìn);;氨選擇性催化還原處理硝酸尾氣75—014型催化劑[J];成都科技大學(xué)學(xué)報(bào);1980年01期

10 范劍峰,吳以凡,賈寶榮,李子建;火電廠選擇性催化還原脫硝技術(shù)的可行性研究[J];化工時(shí)刊;2005年07期

相關(guān)會(huì)議論文 前10條

1 周麗麗;劉輝;雷志剛;;選擇性催化還原反應(yīng)器氣體預(yù)分布器內(nèi)速度場和濃度場模擬[A];中國化工學(xué)會(huì)2009年年會(huì)暨第三屆全國石油和化工行業(yè)節(jié)能節(jié)水減排技術(shù)論壇會(huì)議論文集（上）[C];2009年

2 呂宏俊;吳迅海;;選擇性催化還原脫硝技術(shù)應(yīng)用的若干關(guān)鍵問題[A];中國環(huán)境保護(hù)優(yōu)秀論文精選[C];2006年

3 張新艷;程杰;麻春艷;郝鄭平;;Fe-MOR催化劑上N_2O和NO同時(shí)去除的研究[A];第六屆全國環(huán)境化學(xué)大會(huì)暨環(huán)境科學(xué)儀器與分析儀器展覽會(huì)摘要集[C];2011年

4 柯銳;李俊華;郝吉明;陳強(qiáng);;稀燃條件下C_3H_6對(duì)SCR活性促進(jìn)的研究[A];第十三屆全國催化學(xué)術(shù)會(huì)議論文集[C];2006年

5 李俊華;陳建軍;唐曉龍;林綺純;郝吉明;;低溫選擇性催化還原NOx的研究[A];第十三屆全國催化學(xué)術(shù)會(huì)議論文集[C];2006年

6 魏士新;陳長新;蔡成偉;吳學(xué)其;張杰;;氨選擇性催化還原NO_x的研究[A];中國化工學(xué)會(huì)2003年石油化工學(xué)術(shù)年會(huì)論文集[C];2003年

7 劉福東;單文坡;石曉燕;賀泓;;XAFS在研究新型氮氧化物選擇性催化還原催化劑中的應(yīng)用[A];第六屆全國環(huán)境化學(xué)大會(huì)暨環(huán)境科學(xué)儀器與分析儀器展覽會(huì)摘要集[C];2011年

8 劉帥;朱鵬程;;選擇性催化還原(SCR)反應(yīng)器流場改善方法研究[A];中國力學(xué)大會(huì)——2013論文摘要集[C];2013年

9 張登松;方程;張磊;黃壘;李紅蕊;張劍平;施利毅;;錳鈰氧化物/納米碳管復(fù)合結(jié)構(gòu)的原位制備及氨選擇性催化還原NO性能研究[A];第七屆全國環(huán)境化學(xué)大會(huì)摘要集-S05 大氣污染與控制[C];2013年

10 張登松;方程;張磊;黃壘;李紅蕊;張劍平;施利毅;;金屬氧化物/納米碳管復(fù)合結(jié)構(gòu)的原位制備及氨選擇性催化還原NO性能研究[A];第十四屆全國青年催化學(xué)術(shù)會(huì)議會(huì)議論文集[C];2013年

相關(guān)重要報(bào)紙文章 前2條

1 本報(bào)記者 沈耘;Exteninge探路柴油車排放后處理市場[N];中國工業(yè)報(bào);2005年

2 郁紅;外企要幫中國控制氮氧化物[N];中國化工報(bào);2006年

相關(guān)博士學(xué)位論文 前10條

1 汪鵬;金屬有機(jī)骨架材料MIL-100(Fe)用于選擇性催化還原氮氧化物的研究[D];大連理工大學(xué);2016年

2 張賀;選擇性催化還原氮氧化物鈦基催化劑研究及催化轉(zhuǎn)化器的制備[D];吉林大學(xué);2013年

3 李哲;貧燃條件下Fe-Mo/ZSM-5催化劑上氮氧化物的選擇性催化還原研究[D];太原理工大學(xué);2006年

4 孫克勤;選擇性催化還原脫硝的理論及實(shí)驗(yàn)研究[D];南京理工大學(xué);2007年

5 王志;炭基催化劑擔(dān)載含NH2化合物的低溫NOx選擇性催化還原研究[D];華東理工大學(xué);2011年

6 莊柯;納米Mn-Ti-O復(fù)合氧化物催化劑結(jié)構(gòu)與NO選擇性催化還原性能[D];南京大學(xué);2011年

7 左建良;氮氧化物低溫選擇性催化還原錳基催化劑研究[D];華南理工大學(xué);2014年

8 溫苗苗;尿素選擇性催化還原系統(tǒng)的仿真與優(yōu)化[D];武漢理工大學(xué);2009年

9 袁德玲;CuNiTi類水滑石衍生物富氧丙烯選擇性催化還原NO的研究[D];大連理工大學(xué);2013年

10 劉潔;Cu負(fù)載型Ti基復(fù)合氧化物選擇性催化還原NO及機(jī)理研究[D];大連理工大學(xué);2014年

相關(guān)碩士學(xué)位論文 前10條

1 薛隆毅;Cr-Ce復(fù)合氧化物中低溫NH_3選擇性催化還原NO_x的研究[D];湘潭大學(xué);2015年

2 戎雪佳;鐵基氧化物催化劑用于NH_3選擇性催化還原NO的研究[D];天津大學(xué);2014年

3 馬麗;用于NH_3選擇性催化還原氮氧化物的低溫催化劑研究[D];揚(yáng)州大學(xué);2015年

4 雷嗣遠(yuǎn);200MW燃煤電廠SCR流場數(shù)值模擬優(yōu)化與實(shí)驗(yàn)研究[D];華中科技大學(xué);2014年

5 商一凡;基于選擇性催化還原技術(shù)的柴油車后處理系統(tǒng)集成設(shè)計(jì)仿真[D];燕山大學(xué);2016年

6 羅洋;低溫選擇性催化還原氮氧化物鉻鈰催化劑研究[D];華南理工大學(xué);2016年

7 邢丹丹;選擇性催化還原系統(tǒng)的試驗(yàn)和數(shù)值模擬研究[D];大連理工大學(xué);2012年

8 俞逾;選擇性催化還原系統(tǒng)的建模與仿真[D];重慶大學(xué);2007年

9 高彥杰;低溫選擇性催化還原脫硝催化劑的制備及性能研究[D];南京理工大學(xué);2009年

10 郭金龍;火電機(jī)組選擇性催化還原脫硝噴氨的優(yōu)化控制[D];華北電力大學(xué)（北京）;2011年

，

本文編號(hào)：2548634