本文關(guān)鍵詞：介孔二氧化硅磁性復(fù)合微球的制備及漆酶固定化，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

【摘要】：介孔二氧化硅磁性復(fù)合材料顯著地特點(diǎn)是具有可調(diào)的孔徑，較高的比表面積，較大的孔體積以及較好的磁響應(yīng)性能，，是一種優(yōu)異的生物酶固定化載體，有利于復(fù)合載體材料的分離回收。漆酶是一種多酚氧化酶，在藥物的靶向輸送和污水處理等領(lǐng)域具有重要的應(yīng)用前景。以介孔二氧化硅磁性復(fù)合材料為載體固定化漆酶，可以通過磁場(chǎng)實(shí)現(xiàn)固定化漆酶的分離回收及重復(fù)利用。 本文分別以β-FeOOH/SiO_2微球與β-FeOOH空心微球?yàn)閮?nèi)核，CTAB為模板劑，TEOS為硅源，經(jīng)水解縮聚反應(yīng)，并在空氣中焙燒（500℃，5h）去除模板、還原氣氛（4%H2，96%Ar，350℃，2h/400℃，4h）條件下焙燒得到介孔SiO_2磁性復(fù)合微球。以介孔SiO_2/Fe_3O_4/SiO_2磁性復(fù)合微球與介孔SiO_2/Fe_3O_4磁性中空微球?yàn)檩d體材料，采用物理吸附法對(duì)漆酶進(jìn)行固定。分析了反應(yīng)體系的pH、溫度、鐵源與硅源的濃度對(duì)樣品微觀形貌的影響，考察了介孔二氧化硅磁性材料的微觀結(jié)構(gòu)對(duì)固定化漆酶的吸附行為的影響，以及pH、溫度對(duì)固定化漆酶活性和穩(wěn)定性的影響。 實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，以β-FeOOH中空微球?yàn)楹诵�，TEOS的濃度為0.053mol/L，CTAB的濃度為0.049mol/L時(shí)，得到的介孔SiO_2/Fe_3O_4中空微球的介孔SiO_2包覆層厚度約為50nm，包覆效果最好，平均孔徑為4.3nm。當(dāng)漆酶分子進(jìn)入到介孔SiO_2/Fe_3O_4中空微球的介孔孔道后，比表面積與孔體積由原來的772.79m~2/g和0.83cm~3/g分別減小為390.15m~2/g和0.66cm~3/g。介孔SiO_2/Fe_3O_4中空微球?qū)ζ崦傅淖罴压潭〞r(shí)間為3h，對(duì)漆酶的固定量為280.7mg/g，介孔SiO_2中空微球中單位質(zhì)量介孔SiO_2對(duì)漆酶的有效固定量高達(dá)689.24mg/g，吸附速率常數(shù)k_2=0.00342g/(mg·h)，其固定量與吸附速率較純介孔材料MCM-41都有很大程度的提高。游離漆酶在50℃，pH=4時(shí)的活性最大，介孔SiO_2/Fe_3O_4中空微球的活性在50℃，pH=4.5時(shí)達(dá)到最大。固定化漆酶的熱穩(wěn)定性和pH穩(wěn)定性都明顯高于游離漆酶。隨著反應(yīng)體系溫度的升高，當(dāng)溫度小于60℃時(shí)，固定于介孔SiO_2/Fe_3O_4中空微球中的漆酶仍保留65%以上的剩余活性。在pH=3～7的范圍內(nèi)，介孔SiO_2/Fe_3O_4中空微球固定化漆酶的剩余活性仍在75%以上。漆酶經(jīng)固定化后，它的米氏常數(shù)（K_m=1.046mmol/L）與游離漆酶相比明顯增大，固定化漆酶與底物的親和力下降。當(dāng)2,4-二氯苯酚的濃度為10mg/L時(shí)，固定漆酶對(duì)2,4二氯苯酚的去除率在6h時(shí)達(dá)到81.64%，固定漆酶具有很好的催化活性。
【關(guān)鍵詞】：介孔二氧化硅 復(fù)合微球 磁性 漆酶 固定化
【學(xué)位授予單位】：北京工業(yè)大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2012
【分類號(hào)】：O613.72
【目錄】：

• 摘要4-5
• Abstract5-10
• 第1章 緒論10-24
• 1.1 引言10
• 1.2 介孔材料簡(jiǎn)介10-14
• 1.2.1 介孔材料的分類10-11
• 1.2.2 硅基介孔材料的優(yōu)異性11-12
• 1.2.3 硅基介孔材料的合成特征12-13
• 1.2.4 硅基介孔材料的生成機(jī)理13-14
• 1.3 納米介孔磁性核殼結(jié)構(gòu)材料簡(jiǎn)介14-17
• 1.3.1 納米磁性材料15
• 1.3.2 磁性納米顆粒的介孔二氧化硅包覆15-17
• 1.4 固定化酶17-22
• 1.4.1 酶固定化方法17-19
• 1.4.2 固定化酶的制備原則19
• 1.4.3 固定化酶的性質(zhì)19-20
• 1.4.4 介孔材料載體性能對(duì)酶固定的影響20-22
• 1.4.5 介孔材料載體固定化酶的優(yōu)越性22
• 1.5 論文研究意義及內(nèi)容22-24
• 第2章 實(shí)驗(yàn)方法及表征手段24-34
• 2.1 引言24-25
• 2.2 介孔磁性復(fù)合微球的制備方法25-26
• 2.2.1 近單分散 SiO_2微球的制備25
• 2.2.2 β-FeOOH/SiO_2復(fù)合微球與β-FeOOH 空心微球的制備25
• 2.2.3 介孔磁性復(fù)合微球的制備25
• 2.2.4 介孔復(fù)合材料的表征25-26
• 2.3 介孔復(fù)合材料載體對(duì)漆酶的固定化26-29
• 2.3.1 固定化漆酶的制備26
• 2.3.2 紫外可見分光光度計(jì)原理26-27
• 2.3.3 漆酶的標(biāo)準(zhǔn)曲線27
• 2.3.4 漆酶固定量的測(cè)定27-28
• 2.3.5 固定化漆酶的吸附動(dòng)力學(xué)28-29
• 2.4 游離漆酶與固定化漆酶活力的測(cè)定29-31
• 2.4.1 漆酶活力的測(cè)定原理29
• 2.4.2 ABTS 的標(biāo)準(zhǔn)曲線29-30
• 2.4.3 游離漆酶活性的測(cè)定30
• 2.4.4 固定化漆酶活性的測(cè)定30-31
• 2.5 溫度對(duì)游離漆酶與固定化漆酶性質(zhì)的影響31
• 2.5.1 游離漆酶與固定化漆酶的最適反應(yīng)溫度31
• 2.5.2 游離漆酶與固定化漆酶的熱穩(wěn)定性31
• 2.6 pH 對(duì)游離漆酶與固定化漆酶性質(zhì)的影響31-32
• 2.6.1 游離漆酶與固定化漆酶的最適 pH32
• 2.6.2 游離漆酶與固定化漆酶的 pH 穩(wěn)定性32
• 2.7 漆酶的米氏常數(shù)測(cè)定32-34
• 第3章 介孔二氧化硅磁性復(fù)合微球的制備與表征34-50
• 3.1 引言34-36
• 3.2 實(shí)驗(yàn)36-37
• 3.2.1 實(shí)驗(yàn)試劑與實(shí)驗(yàn)儀器36
• 3.2.2 介孔 SiO_2/Fe_3O_4/SiO_2磁性復(fù)合微球的制備36-37
• 3.2.3 介孔 SiO_2/Fe_3O_4磁性中空微球的制備37
• 3.3 介孔復(fù)合微球的微觀結(jié)構(gòu)表征37-42
• 3.3.1 pH 對(duì)β-FeOOH/SiO_2復(fù)合微球微觀結(jié)構(gòu)的影響37-38
• 3.3.2 溫度對(duì)β-FeOOH/SiO_2復(fù)合微球微觀結(jié)構(gòu)的影響38-39
• 3.3.3 鐵源的量對(duì)β-FeOOH/SiO_2復(fù)合微球微觀結(jié)構(gòu)的影響39-40
• 3.3.4 介孔 SiO_2/Fe_3O_4/SiO_2復(fù)合微球的微觀結(jié)構(gòu)40-41
• 3.3.5 介孔 SiO_2/Fe_3O_4中空微球的微觀結(jié)構(gòu)41-42
• 3.4 介孔復(fù)合微球的晶型表征42-43
• 3.4.1 介孔復(fù)合微球的 Fe_3O_4晶型42-43
• 3.4.2 介孔復(fù)合微球的γ-Fe_2O_3晶型43
• 3.5 介孔復(fù)合微球的磁性能表征43-46
• 3.5.1 介孔 SiO_2/Fe_3O_4/SiO_2復(fù)合微球的磁性能表征43-44
• 3.5.2 介孔 SiO_2/Fe_3O_4中空微球的磁性能表征44-45
• 3.5.3 介孔 SiO_2/γ-Fe_2O_3中空微球的磁性能表征45-46
• 3.6 介孔復(fù)合微球的 N_2吸附-脫附表征46-48
• 3.6.1 介孔 SiO_2/Fe_3O_4/SiO_2復(fù)合微球的 N_2吸附-脫附表征46-47
• 3.6.2 介孔 SiO_2/Fe_3O_4中空微球的 N_2吸附-脫附表征47-48
• 3.7 本章小結(jié)48-50
• 第4章 介孔 SiO_2/Fe_3O_4/SiO_2復(fù)合微球?qū)ζ崦傅墓潭ɑ?/span>50-62
• 4.1 引言50
• 4.2 實(shí)驗(yàn)50-51
• 4.2.1 實(shí)驗(yàn)試劑與儀器設(shè)備50-51
• 4.2.2 介孔 SiO_2/Fe_3O_4/SiO_2復(fù)合微球固定化漆酶51
• 4.3 結(jié)果與討論51-61
• 4.3.1 介孔 SiO_2/Fe_3O_4/SiO_2復(fù)合微球固定化漆酶的 N_2吸附-脫附分析51-53
• 4.3.2 固定化漆酶吸附動(dòng)力學(xué)53-55
• 4.3.3 固定化漆酶的最適反應(yīng)溫度55-56
• 4.3.4 固定化漆酶反應(yīng)的最適 pH56-57
• 4.3.5 固定化漆酶的熱穩(wěn)定性57-58
• 4.3.6 固定化漆酶的 pH 穩(wěn)定性58-59
• 4.3.7 固定化漆酶的米氏常數(shù)59-61
• 4.4 本章小結(jié)61-62
• 第5章 介孔 SiO_2/Fe_3O_4中空微球?qū)ζ崦傅墓潭ɑ?/span>62-76
• 5.1 引言62-63
• 5.2 實(shí)驗(yàn)63
• 5.2.1 實(shí)驗(yàn)試劑與儀器設(shè)備63
• 5.2.2 介孔 SiO_2/Fe_3O_4磁性中空微球固定化漆酶63
• 5.3 結(jié)果與討論63-74
• 5.3.1 介孔 SiO_2/Fe_3O_4磁性中空微球固定化漆酶氮?dú)馕?脫附分析63-65
• 5.3.2 固定化漆酶吸附動(dòng)力學(xué)65-67
• 5.3.3 固定化漆酶的最適反應(yīng)溫度67-68
• 5.3.4 固定化漆酶反應(yīng)的最適 pH68-69
• 5.3.5 固定化漆酶的熱穩(wěn)定性69-70
• 5.3.6 固定化漆酶的 pH 穩(wěn)定性70-71
• 5.3.7 固定化漆酶的米氏常數(shù)71-72
• 5.3.8 固定化漆酶對(duì) 2,4 二氯苯酚的降解72-74
• 5.4 本章小結(jié)74-76
• 結(jié)論76-78
• 參考文獻(xiàn)78-84
• 攻讀碩士學(xué)位期間發(fā)表的學(xué)術(shù)論文84-86
• 致謝86

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