【摘要】：由于具有規(guī)則的孔道,大的比表面積,在一定范圍可調的孔徑以及優(yōu)異的水熱穩(wěn)定性,常規(guī)SBA-15材料在催化、吸附、生物大分子負載等領域有著廣泛的應用。但由于其孔道較長,孔徑較小,粒徑小,表面活性基團缺乏,制約了其進一步的應用。針對以上問題,本論文基于大孔SBA-15的制備,采取相應的化學改性手段,合成了一系列的復合材料,并采用SEM、TEM、FT-IR、XRD、N2吸附-脫附、VSM等方法表征了所制備材料的物理、化學性質。主要工作內容如下:(1)在常規(guī)合成方法的基礎上,制備了大孔徑的SBA-15(L-SBA-15)。發(fā)現(xiàn)擴孔后,SBA-15形貌發(fā)生了一定變化,孔徑也由5.48增大至20.31 nm。與常規(guī)SBA-15相比,L-SBA-15對鈾(VI)的吸附性能差別不大。最佳pH值為6,準二級動力學模型與Langmuir等溫式都能夠對其吸附行為進行描述,說明該材料的吸附由化學作用主導,是一個自發(fā)、吸熱的過程,單分子層飽和吸附容量由165.02 mg/g略微降至157.48 mg/g。不同離子濃度的NaCl存在時,材料對鈾的吸附性能并未有明顯變化。用0.1 mol/L Na2CO3對鈾進行解吸,脫附率可達92%,循環(huán)使用4次后,材料對鈾的吸附能力依舊能夠保持在一個較高的水平。(2)制備了磁性大孔SBA-15材料(M-SBA-15),發(fā)現(xiàn)磁性粒子的摻雜并未改變材料的原有結構。其吸附最佳pH值為6,平衡時間為6 h,Langmuir等溫式及準二級吸附動力學模型能夠描述該吸附過程,化學作用力主導了吸附,單分子層飽和吸附容量為179.86 mg/g。由熱力學參數(shù)可知,吸附是吸熱且自發(fā)的。在不同濃度的離子存在時,該材料依舊保持了良好的吸附性能,可重復使用性良好。(3)制備了氨基化磁性大孔SBA-15材料(NH2-M-SBA-15),并保留了材料原有的結構。發(fā)現(xiàn)最佳pH值為6,吸附在6 h達到平衡,該過程符合Langmuir等溫式及準二級吸附動力學模型,主要由化學作用控制,飽和吸附量提高至495.05mg/g,由ΔH和ΔG可知,該材料對鈾的吸附是自發(fā)吸熱的,且具有良好的抗干擾能力與可循環(huán)使用性。(4)制備了磷酸化大孔SBA-15材料(P-SBA-15),改性前后材料形貌結構沒有明顯變化。發(fā)現(xiàn)該材料的最佳pH值為6,15 min即可達到吸附平衡,Langmuir等溫式及準二級吸附動力學模型較好地描述了吸附過程,化學作用控制著吸附過程,其理論吸附量相對有了極大的提高,溫度在一定程度可以促進它的吸附,且對鈾吸附的專一性較好。
【圖文】：

擁有許多它們不具備的特殊的優(yōu)良性質。表 1-2. 多孔材料的分類、特點及舉例Table 1-2. The classification、characteristics and examples of porous material孔徑 特點 舉 ＜2nm 結晶化的骨架結構，水熱穩(wěn)定性好，孔徑分布范圍小，，活性位點多沸石分 2-50nm 孔徑相對較大且可調節(jié)，結構有序度高，比表面積大，孔體積大MCM-41 ＞50nm 孔徑大，可用于生物大分子等具有較大尺寸材料的相關應用泡沫、多為止，研究人員通過調變介孔材料合成過程中不同的因素，如來源、溶劑、反應溫度等，得到了若干種介孔結構（詳見圖 1-構有：(1)二維六方結構 P6mm（MCM-41[51]、SBA-15[52]、FDU結構 Ia3d（KIT-6[54]、MCM-48[55]）；(3) Pm3n（SBA-1[56]）；[57]）；(5)Fm3m（FDU-12[58]）；(6)Fd3m（FDU-17[59]）等。

鈾標準儲備液的配制：稱取 2.3584 g 的八氧化三鈾，置于 50 mL 的小燒杯中，隨后緩慢倒入 10 mL 王水（V（鹽酸）：V（硝酸）=3：1）將其溶解。將燒杯置于加熱裝置上，逐漸升溫將混合溶液蒸發(fā)至濕鹽狀，待其冷卻至室溫，加入 20 mL 濃鹽酸再次溶解，將所得溶液經過濾轉入 2000 mL 白量瓶中，加水定容，搖勻靜置，此時鈾標準儲備液液濃度為 1 g/L。此儲備液可以根據(jù)需要稀釋至不同的濃度待用。偶氮胂Ⅲ顯色劑溶液的配制：準確稱取 1.000 g的偶氮胂Ⅲ，用燒杯溶解，隨后轉入 2000 mL 容量瓶中，加水定容，搖勻靜置，即得濃度為 0.5 g/L 偶氮胂Ⅲ顯色劑溶液。氯乙酸-乙酸鈉緩沖溶液（pH=2.5）的配制：用500 mL 去離子水將 23.625 g 氯乙酸完全溶解，得到 0.5 mol/L 氯乙酸溶液，用 200 mL 去離子水將 8.2 g 乙酸鈉完全溶解，得到 0.5 mol/L 乙酸鈉溶液，然后移取 500 mL 氯乙酸溶液與 150 mL 乙酸鈉充分混合，使用pH計調節(jié)pH為 2.50，貼上標簽以待使用。2.2.4 大孔 SBA-15 的合成
【學位授予單位】：東華理工大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2017
【分類號】：O647.3

【參考文獻】

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本文編號：2520615