【摘要】：近些年來(lái),以DNA為模板合成的銀納米簇(DNA-Ag NCs)因其粒徑小且具有優(yōu)異的光學(xué)性質(zhì)而受到科研工作者的廣泛關(guān)注。結(jié)合文獻(xiàn)本文設(shè)計(jì)了不同序列的模板DNA來(lái)合成Ag NCs,并分別對(duì)其光學(xué)性質(zhì)進(jìn)行了研究。從中篩選出熒光性能較好的B-DNA-Ag NCs對(duì)生物分子和重金屬Hg~(2+)進(jìn)行了檢測(cè),并進(jìn)一步探究了DNA-Ag NCs與靶分子的作用機(jī)理。主要研究工作如下:(1)設(shè)計(jì)了不同序列的ssDNA模板,合成了有熒光性能的DNA-Ag NCs,并對(duì)DNA-Ag NCs的光學(xué)性質(zhì)進(jìn)行了研究。結(jié)果表明,不同序列DNA合成的Ag NCs的熒光性質(zhì)不同,從中選擇了量子產(chǎn)率高(~29%)且熒光較穩(wěn)定的B-DNA-Ag NCs,進(jìn)行了后續(xù)的檢測(cè)實(shí)驗(yàn)。(2)以B-DNA-Ag NCs作為熒光探針對(duì)生物硫醇(Cys、GSH)和乙酰膽堿酯酶(AChE)的活性進(jìn)行了檢測(cè)。該方法對(duì)Cys和GSH的檢出限分別為0.134μM和0.172μM,檢測(cè)范圍分別為0-5.0μM和0.5-4.5μM。另外,該方法通過(guò)DNA-Ag NCs熒光強(qiáng)度變化可以間接檢測(cè)AChE的活性,對(duì)AChE活性的檢出限為0.071 U/L,檢測(cè)范圍為0-4.0 U/L。進(jìn)一步對(duì)巰基分子與DNA-Ag NCs作用機(jī)理進(jìn)行了研究。紫外可見(jiàn)吸收結(jié)果表明二者作用形成了不發(fā)射熒光的復(fù)合物,此過(guò)程屬于靜態(tài)淬滅;瞬態(tài)熒光結(jié)果表明巰基分子與DNA-Ag NCs存在激發(fā)態(tài)的相互作用,此過(guò)程屬于動(dòng)態(tài)淬滅;透射電鏡結(jié)果表明二者相互作用使得DNA-Ag NCs聚集成較大顆粒進(jìn)而導(dǎo)致熒光淬滅。該方法還可應(yīng)用于尿液中生物硫醇的檢測(cè)。(3)以B-DNA-Ag NCs為熒光探針對(duì)溶液中的Hg~(2+)進(jìn)行了檢測(cè)。該方法對(duì)Hg~(2+)的檢出限低至4.5 nM,檢測(cè)范圍為0-150 nM。進(jìn)一步對(duì)Hg~(2+)與DNA-Ag NCs可能的作用機(jī)理進(jìn)行了研究。紫外可見(jiàn)吸收結(jié)果表明,Hg~(2+)與DNA-Ag NCs作用生成了不發(fā)射熒光的復(fù)合物;綜合穩(wěn)態(tài)熒光及瞬態(tài)熒光結(jié)果分析得出,Hg~(2+)80 nM時(shí),淬滅過(guò)程為純粹的動(dòng)態(tài)淬滅,Hg~(2+)80 nM時(shí),淬滅過(guò)程既存在動(dòng)態(tài)淬滅又存在靜態(tài)淬滅;透射電鏡結(jié)果排除了熒光淬滅是由于DNA-Ag NCs的聚集引起的,另外EDTA和NaBH4的加入并未能使DNA-Ag NCs的熒光恢復(fù),因此排除了金屬間的相互作用。此方法還被應(yīng)用于湖水及自來(lái)水中Hg~(2+)的檢測(cè),具有潛在的應(yīng)用價(jià)值。
文內(nèi)圖片：
圖片說(shuō)明： 熒光 DNA-銀納米簇對(duì)生物分子及汞離子的檢測(cè)合成了多種 DNA-Ag NCs，這些 DNA-Ag NCs 的熒光最大發(fā)射波05 nm，如圖 1.1。成功實(shí)現(xiàn)了對(duì) DNA-Ag NCs 熒光發(fā)射的調(diào)控，Chang[25]課題組利用不同長(zhǎng)度的 DNA 合成了不同發(fā)射波長(zhǎng)的 探究了 DNA 序列及長(zhǎng)度影響 Ag NCs 光學(xué)性質(zhì)的機(jī)理。實(shí)驗(yàn)不同序列 DNA 的構(gòu)象不同，氧化 Ag NCs 的狀態(tài)不同，以及模子個(gè)數(shù)不同等導(dǎo)致納米簇粒徑大小不同從而使得 DNA-Ag NCs
文內(nèi)圖片：
圖片說(shuō)明： 序列 DNA 的構(gòu)象不同，氧化 Ag NCs 的狀態(tài)不同，，以數(shù)不同等導(dǎo)致納米簇粒徑大小不同從而使得 DNA-Ag 圖 1.1 不同序列單鏈 DNA 合成 Ag NCs 的激發(fā)和發(fā)射圖譜dy-state excitation and emission spectra for distinct ssDNA
【學(xué)位授予單位】：山西大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2017
【分類(lèi)號(hào)】：O657.3

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本文編號(hào)：2512964