【摘要】：氧氣還原反應(yīng)(ORR)是燃料電池陰極上的重要過(guò)程,然而,其緩慢的動(dòng)力學(xué)限制了燃料電池的性能,因此需要電催化劑來(lái)加速氧氣還原反應(yīng)。本論文以介孔碳作為催化劑,通過(guò)異原子硼(B)摻雜、硼和磷(P)共摻雜、硼和氮(N)共摻雜調(diào)控介孔碳的ORR的催化活性位。通過(guò)有序介孔結(jié)構(gòu)的構(gòu)筑,一方面提高介孔碳的比表面積,以增加催化活性位的數(shù)目;另一方面,改善三相界面區(qū)的氧氣和電解液的傳輸,從而進(jìn)一步促進(jìn)氧氣還原反應(yīng)。采用溶劑蒸發(fā)誘導(dǎo)自組裝法,以硼酸為B源,制備出B摻雜有序介孔碳,與未摻雜B的介孔碳相比,B摻雜介孔碳表現(xiàn)出明顯提高的ORR催化活性。在B摻雜介孔碳的基礎(chǔ)上,分別以磷酸和尿素作為P源和N源、硼酸為B源,以相同的制備方法合成了B和P、B和N共摻雜的介孔碳。系統(tǒng)研究了異原子摻雜種類(lèi)、摻雜量、共摻雜異原子之間的前驅(qū)體比例和材料微觀結(jié)構(gòu)對(duì)ORR催化活性的影響,探討了B摻雜、B和P共摻雜、B和N共摻雜介孔碳的ORR的催化機(jī)理,為設(shè)計(jì)、制備其它異原子摻雜碳的催化劑提供指導(dǎo)。
[Abstract]:Oxygen reduction reaction (ORR) is an important process on the cathode of fuel cell. However, its slow kinetics limits the performance of fuel cell, so it is necessary for electrocatalyst to accelerate the oxygen reduction reaction. In this paper, mesoporous carbon was used as catalyst to regulate the catalytic activity site of mesoporous carbon ORR by alloatomic boron (B) doping, boron and phosphorus (P) co-doping, boron and nitrogen (N) co-doping. Through the construction of ordered mesoporous structure, on the one hand, the specific surface area of mesoporous carbon is increased to increase the number of catalytic active sites; on the other hand, the transport of oxygen and electrolyte in the three-phase interface region is improved, so as to further promote the oxygen reduction reaction. B-doping ordered mesoporous carbon was prepared by solvent evaporation induced self-assembly with boric acid as B source. Compared with undoped B mesoporous carbon, B-doped mesoporous carbon showed obvious improvement in ORR catalytic activity. On the basis of B-doped mesoporous carbon, B and P, B and N co-doped mesoporous carbon were synthesized by the same preparation method using phosphate and urea as P source and N source and boric acid as B source, respectively. The effects of hetero-atom doping type, doping amount, precursor ratio and microstructure on the catalytic activity of ORR were studied systematically. The catalytic mechanism of B-doping, B and P co-doping, B and N co-doping mesoporous carbon ORR was discussed, which provided guidance for the design and preparation of other hetero-atom-doped carbon catalysts.
【學(xué)位授予單位】：蘇州大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類(lèi)號(hào)】：O643.36

【相似文獻(xiàn)】

相關(guān)期刊論文 前10條

1 陳先學(xué),盧建樹(shù);直接甲醇燃料電池電催化劑的研究進(jìn)展[J];化工新型材料;2003年05期

2 陳維民;孫公權(quán);趙新生;孫丕昌;楊少華;辛勤;;直接甲醇燃料電池電催化劑性能衰減研究[J];高等學(xué)校化學(xué)學(xué)報(bào);2007年05期

3 張林森;王力臻;李振亞;王為;;活性炭負(fù)載鎳析氫電催化劑的制備和表征[J];化學(xué)工業(yè)與工程;2009年02期

4 侯曉川;高叢X&;肖連生;張樹(shù)峰;劉晨;郭金良;;納米碳基鉑電催化劑的研制及表征[J];有色金屬(冶煉部分);2010年06期

5 巢亞軍;;特拉華大學(xué)研發(fā)高選擇性高效電催化劑可將二氧化碳轉(zhuǎn)化為化學(xué)品[J];化學(xué)工業(yè)與工程技術(shù);2014年01期

6 于書(shū)平;婁群;劉潤(rùn)婷;韓克飛;汪中明;朱紅;;Cu@Pt/MWCNTs-MnO_2電催化劑的制備及電催化性能研究[J];化學(xué)學(xué)報(bào);2012年22期

7 李旭光,邢巍,唐亞文,陸天虹;直接甲醇燃料電池陰極電催化劑的研究進(jìn)展[J];化學(xué)通報(bào);2003年08期

8 唐志誠(chéng);呂功煊;;直接甲醇燃料電池陽(yáng)極電催化劑[J];化學(xué)進(jìn)展;2007年09期

9 郭娟;陳勝洲;鄒漢波;林維明;;導(dǎo)電聚合物電催化劑的研究進(jìn)展[J];電池;2010年06期

10 李青蓮;曲永和;;電化學(xué)工業(yè)中電催化劑的活性及其設(shè)計(jì)的探討[J];陜西化工;1992年03期

相關(guān)會(huì)議論文 前10條

1 趙瑩瑩;楊文勝;;Pd/TiO_2-graphene電催化劑的制備及其性能研究[A];第十四屆全國(guó)青年催化學(xué)術(shù)會(huì)議會(huì)議論文集[C];2013年

2 徐明麗;張正富;楊顯萬(wàn);;直接甲醇燃料電池中陽(yáng)極電催化劑的研究現(xiàn)狀[A];2006年全國(guó)功能材料學(xué)術(shù)年會(huì)專(zhuān)輯[C];2006年

3 劉曉為;索春光;張宇峰;唐鼎;;微型直接甲醇燃料電池用電催化劑的制備及性能[A];第十三次全國(guó)電化學(xué)會(huì)議論文摘要集（上集）[C];2005年

4 夏小蕓;原鮮霞;張慧娟;馬紫峰;;卟啉電催化劑的超聲分散法制備工藝研究[A];2008 International Hydrogen Forum Programme and Abstract[C];2008年

5 徐吉靜;王中利;徐丹;張蕾蕾;張新波;;新型鋰空氣電池電催化劑研究[A];第十四屆全國(guó)青年催化學(xué)術(shù)會(huì)議會(huì)議論文集[C];2013年

6 陳金媛;;TiO_2／碳納米管光電催化劑的制備及性能[A];第四屆全國(guó)環(huán)境催化與環(huán)境材料學(xué)術(shù)會(huì)議論文集[C];2005年

7 陳勝洲;楊偉;王松清;劉自力;林維明;;氮摻雜碳?xì)饽z負(fù)載鈷電催化劑的性能研究[A];低碳技術(shù)與材料產(chǎn)業(yè)發(fā)展研討會(huì)論文集[C];2010年

8 劉巖;王遠(yuǎn);高昂;張琳瑋;;高催化活性和高穩(wěn)定性直接甲醇燃料電池電催化劑[A];中國(guó)化學(xué)會(huì)第29屆學(xué)術(shù)年會(huì)摘要集——第28分會(huì)：綠色化學(xué)[C];2014年

9 黃建書(shū);張校剛;羅建民;孫景玉;楊文建;;水熱法制備Ag-WO_3納米電催化劑[A];第二十七屆全國(guó)化學(xué)與物理電源學(xué)術(shù)年會(huì)論文集[C];2006年

10 陳聲培;黃桃;侯曉雯;周志有;孫世剛;;不銹鋼載鉑基電催化劑上甲酸氧化的原位FTIR反射光譜研究[A];全國(guó)第13屆分子光譜學(xué)術(shù)報(bào)告會(huì)論文集[C];2004年

相關(guān)重要報(bào)紙文章 前1條

1 本報(bào)記者 羅阿華 通訊員 羅威;電催化劑設(shè)計(jì):開(kāi)通反應(yīng)直通車(chē)[N];中國(guó)化工報(bào);2014年

相關(guān)博士學(xué)位論文 前10條

1 王娟;多級(jí)微納結(jié)構(gòu)Ni/Co基電催化劑的制備及氫能轉(zhuǎn)換中的應(yīng)用[D];北京化工大學(xué);2015年

2 周振華;直接甲醇燃料電池：高分散高負(fù)載鉑基電催化劑的制備規(guī)律研究[D];中國(guó)科學(xué)院研究生院（大連化學(xué)物理研究所）;2003年

3 賈榮利;石墨化瀝青基超細(xì)炭粉負(fù)載Pt基電催化劑的研究[D];天津大學(xué);2005年

4 朱科;質(zhì)子交換膜燃料電池Pt/C電催化劑和膜電極的研究[D];天津大學(xué);2005年

5 姜魯華;直接醇類(lèi)燃料電池陽(yáng)極鉑基電催化劑的研究[D];中國(guó)科學(xué)院研究生院（大連化學(xué)物理研究所）;2005年

6 王毓娟;SOFC陽(yáng)極甲烷直接氧化電催化劑的研究[D];華南理工大學(xué);2001年

7 馬俊紅;鉑—釕電催化劑中助劑釕的形態(tài)及穩(wěn)定性研究[D];大連理工大學(xué);2010年

8 陳維民;直接甲醇燃料電池電催化劑穩(wěn)定性研究[D];中國(guó)科學(xué)院研究生院（大連化學(xué)物理研究所）;2007年

9 侯中軍;質(zhì)子交換膜燃料電池抗CO電催化劑及電極結(jié)構(gòu)的研究[D];中國(guó)科學(xué)院研究生院（大連化學(xué)物理研究所）;2003年

10 高敏銳;幾種少鉑/非鉑電催化劑的結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)、宏量合成及應(yīng)用研究[D];中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué);2012年

相關(guān)碩士學(xué)位論文 前10條

1 安麗娟;直接乙醇燃料電池：鉑基和鈀基電催化劑的研究[D];石河子大學(xué);2015年

2 韓苗;靜電紡絲法制備用于ORR的PdCo催化劑[D];大連交通大學(xué);2015年

3 胡登平;碳基錳鈷尖晶石氧化物復(fù)合陰極電催化劑的制備及性能研究[D];南京理工大學(xué);2015年

4 劉寧;納米二硫化鉬制氫電催化劑的結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)與性能優(yōu)化[D];暨南大學(xué);2015年

5 陸楠寧;三芳基咪唑類(lèi)有機(jī)電催化劑的電極反應(yīng)動(dòng)力學(xué)、結(jié)構(gòu)優(yōu)化及應(yīng)用研究[D];北京工業(yè)大學(xué);2015年

6 黃祥君;基于氮摻雜多孔碳材料的燃料電池陰極電催化劑的制備與性能研究[D];安徽大學(xué);2016年

7 施金樂(lè);基于過(guò)渡金屬電解水催化劑的制備及性能研究[D];重慶師范大學(xué);2016年

8 蘇建敏;硼摻雜介孔碳作為氧氣還原電催化劑的研究[D];蘇州大學(xué);2016年

9 孫世國(guó);直接甲醇燃料電池電催化劑形貌控制制備研究[D];中國(guó)科學(xué)院研究生院（大連化學(xué)物理研究所）;2006年

10 婁群;質(zhì)子交換膜燃料電池陰極電催化劑的制備與表征[D];北京化工大學(xué);2012年

，

本文編號(hào)：2510784