【摘要】：采用浸漬法制備MoFe/X(X=SnO_2,ZrO_2,CeO_2,TiO_2,CNTs,MgO)以及MoFe氧化物催化劑用于甘油氣-固相催化轉(zhuǎn)化制丙烯醇。通過XRD、BET、XPS、H_2-TPR和NH_3-TPD表征,MoFe主要由晶相Fe_2O_3和Fe_2(MoO_4)_3組成而MoFe/X主要為高分散態(tài)的Fe、Mo氧化物(Fe~(3+)、Mo~(6+)),其表面均只存在弱酸中心;所采用載體由于自身性質(zhì)(比表面積和酸堿性)差異與Mo、Fe氧化物之間存在不同的相互作用,進而有效地調(diào)控了MoFe/X的表面弱酸強度、酸濃度和可還原性能。所制備催化劑對甘油制丙烯醇的催化性能(收率)依次為:MoFe/TiO_2MoFe/CeO_2MoFe/ZrO_2MoFe/CNTsMoFe/SnO_2MoFeMoFe/MgO。340°C時,MoFe/TiO_2上甘油的轉(zhuǎn)化率達到83.4%,丙烯醇的選擇性和收率分別達到26.7%和22.3%;同時其展現(xiàn)出優(yōu)于MoFe/CeO_2、MoFe/ZrO_2和MoFe/CNTs的穩(wěn)定性。甘油轉(zhuǎn)化率與催化劑表面弱酸中心濃度呈正相關(guān)性,而丙烯醇的生成則與氧化中心(非酸中心)密切相關(guān)。甘油轉(zhuǎn)化率和丙烯醇選擇性在MoFe/X上隨反應(yīng)溫度變化而呈現(xiàn)相悖的變化趨勢。
[Abstract]:MoFe/X was prepared by impregnation method, and MoFe oxide catalyst was used to catalyze the conversion of glycerol to allyl alcohol by gas-solid phase catalytic conversion of glycerol. XRD,BET,XPS,H_2-TPR and NH_3-TPD showed that MoFe was mainly composed of crystalline Fe_2O_3 and Fe_2 (MoO_4) _ 3, while MoFe/X was mainly highly dispersed Fe,Mo oxide (Fe~ (3), Mo~ (6),). There are only weak acid sites on the surface. Due to the differences of their own properties (specific surface area and acid-base) and the different interactions between the Mo,Fe oxides, the surface weak acid strength, acid concentration and reducibility of MoFe/X were effectively regulated. The catalytic activity (yield) of the prepared catalyst for glycerol to propanol was as follows: at MoFe/TiO_2MoFe/CeO_2MoFe/ZrO_2MoFe/CNTsMoFe/SnO_2MoFeMoFe/MgO.340 擄C, the conversion of glycerol on MoFe/TiO_2 was 83.4%. The selectivity and yield of allyl alcohol were 26.7% and 22.3%, respectively. At the same time, it shows better stability than MoFe/CeO_2,MoFe/ZrO_2 and MoFe/CNTs. The conversion rate of glycerol was positively correlated with the concentration of weak acid sites on the surface of the catalyst, while the formation of propanol was closely related to the oxidation center (non-acid center). The conversion of glycerol and the selectivity of allyl alcohol in MoFe/X showed a contrary trend with the change of reaction temperature.
【作者單位】： 中國科學(xué)院成都有機化學(xué)研究所;中國科學(xué)院大學(xué);重慶工商大學(xué)環(huán)境與資源學(xué)院材料科學(xué)與工程系催化與功能有機分子重慶市重點實驗室;
【基金】：中國科學(xué)院“西部之光”項目~~
【分類號】：O643.36;TQ223.14

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本文編號：2417333