發(fā)布時間：2019-01-28 11:53

【摘要】：社會的進(jìn)步和工業(yè)化的進(jìn)程導(dǎo)致生態(tài)和環(huán)境被嚴(yán)重破壞,對水資源,人類以及生物的健康造成嚴(yán)重的安全隱患。重金屬是環(huán)境污染物中最常見的一類,然而環(huán)境中潛在的重金屬離子通常和有機污染物共存于污染廢水中,導(dǎo)致降低廢水中的重金屬離子的濃度更具有挑戰(zhàn)性。開發(fā)高效吸附材料變得十分重要。本文針對廢水中重金屬離子的去除有目的性的分別采用了共沉淀方法,水熱方法和H2/Ar低溫等離子體技術(shù)合成了三種快速高效吸附材料,即GO/Fe_3O_4,Fe_3O_4/PDA/LDH(簡稱MPL)和NZVI/rGOs復(fù)合材料。這三種材料結(jié)合了石墨烯以及多巴胺和LDH對重金屬離子的高吸附性能和磁性氧化鐵以及零價鐵的磁分離性能,對重金屬離子和共存有機污染物具有良好的去除性能和循環(huán)再利用性能。我們利用批實驗技術(shù)還研究了一般溶液環(huán)境,如溶液pH,背景電解質(zhì)離子種類以及離子強度,接觸時間,磁性納米復(fù)合材料的用量和環(huán)境溫度對這三種材料去除重金屬離子性能的影響。此外我們還研究了體系中共存有機物,如天然有機大分子FA,染料MO和CR對重金屬離子在材料上作用的影響。再此基礎(chǔ)上我們利用XPS,XRD,FTIR等表征手段對重金屬離子在這三種材料上的吸附去除機理進(jìn)行了研究。這些研究成果對研發(fā)新型高效吸附劑材料和探究這些吸附劑材料在水體環(huán)境中的實際應(yīng)用具有重要的指導(dǎo)意義。論文主要結(jié)果如下:1)利用改良的Hummers方法和共沉淀技術(shù)合成了 GO/Fe_3O_4復(fù)合材料,并利用SEM,TEM,Raman,FTIR和XPS等手段對GO/Fe_3O_4進(jìn)行了表征。將GO/Fe_3O_4作為吸附劑去除廢水中的Cu(Ⅱ)和天然有機大分子FA。考察了溶液pH,離子強度,接觸時間,FA或者Cu(Ⅱ)初始濃度,GO/Fe_3O_4的用量和FA或者Cu(Ⅱ)的添加順序?qū)A或者Cu(Ⅱ)在GO/Fe_3O_4上吸附行為的影響。實驗結(jié)果表明,Cu(Ⅱ)在GO/Fe_3O_4上的吸附受溶液pH的影響,但是離子強度并不影響其吸附效率,這表明GO/Fe_3O_4對Cu(Ⅱ)的吸附主要是內(nèi)層表面絡(luò)合而不是離子交換或者外層表面絡(luò)合機理。在FA和Cu(Ⅱ)共存的體系中,低體系pH時,FA的存在將促進(jìn)Cu(Ⅱ)在GO/Fe_3O_4上的吸附。當(dāng)溶液pH大于一定值時,FA的存在導(dǎo)致Cu(Ⅱ)在GO/Fe_3O_4上的吸附率降低。但是在二組分共存的體系中,Cu(Ⅱ)的存在導(dǎo)致FA在GO/Fe_3O_4上的吸附增強。GO/Fe_3O_4吸附FA后將對GO/Fe_3O_4的表面進(jìn)行改性有助于吸附Cu(Ⅱ)。FA或者Cu(Ⅱ)的初始濃度和添加順序?qū)u(Ⅱ)和FA在GO/Fe_3O_4上的吸附的具有不同的影響,表明Cu(Ⅱ)和FA在GO/Fe_3O_4上的吸附依賴不同的機理。GO/Fe_3O_4吸附FA之后的體系提高了 Cu(Ⅱ)的吸附量同時GO/Fe_3O_4吸附Cu(Ⅱ)之后FA的吸附量也得到了提高。這些實驗結(jié)果證明GO/Fe_3O_4復(fù)合物對去除金屬離子和有機物質(zhì)具有潛在的應(yīng)用價值。2)利用簡易的綠色無污染的方法合成了一種新型的磁性MPL雙功能復(fù)合材料并應(yīng)用于潛在的有毒重金屬離子和陰離子染料的同時吸附去除。在MPL這種復(fù)合材料中,PDA和LDH都達(dá)到預(yù)期的去除這些污染物。在單組分體系中,MPL復(fù)合材料對Cu(Ⅱ),MO和CR的去除能力達(dá)到75.01,624.89和584.56 mg/g。有趣的是,在Cu(Ⅱ)和MO或者CR同時存在的二元體系中,CR或者M(jìn)O的存在顯著增強了 MPL復(fù)合材料對Cu(Ⅱ)的吸附去除。然而,Cu(Ⅱ)的存在對CR或者M(jìn)O在MPL復(fù)合材料上的吸附?jīng)]有明顯的影響。對MPL復(fù)合材料吸附Cu(Ⅱ)前后的XRD衍射圖譜,FT-IR光譜,XPS能譜和元素分布的表征結(jié)果分析顯示MPL復(fù)合材料吸附Cu(Ⅱ)主要通過表面官能團(tuán)(羥基,兒茶酚,亞胺和胺基),同時同形取代和表面沉淀也對Cu(Ⅱ)的吸附去除起到了很大的作用。總之,宏觀實驗,微觀表征以及吸附機理表明了 MPL復(fù)合材料對重金屬污染物以及有機物污染物的吸附去除具有實際應(yīng)用潛力。3)采用H2/Ar低溫等離子體還原方法制備了 NZVI/rGOs復(fù)合材料。研究證明負(fù)載在rGOs上的NZVI具有很高的化學(xué)活性和穩(wěn)定性,rGOs的存在大大的提高了 NZVI顆粒的分散性。將NZVI/rGOs應(yīng)用于污染水中Cr和Pb的去除顯示出優(yōu)異的去除性能,其對Cr和Pb的去除能力分別為187.16和396.37 mg/g。該去除能力歸因于NZVI顆粒的還原能力以及rGOs對NZVI的分散和穩(wěn)定作用。XPS分析證明,NZVI/rGOs對Cr和Pb的去除依賴于吸附和還原機理。結(jié)果表明,利用H2/Ar低溫等離子體還原方法制備的NZVI/rGOs復(fù)合材料是重金屬離子去除的高效吸附劑材料。綜上,本文構(gòu)筑了三種磁性納米復(fù)合材料,并對重金屬離子的去除顯示出優(yōu)良的性能和循環(huán)再利用的性能。該成果為指導(dǎo)開發(fā)和設(shè)計高效吸附劑材料具有重要的指導(dǎo)意義。
[Abstract]:......
【學(xué)位授予單位】：中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)
【學(xué)位級別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2017
【分類號】：X703;O647.3

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本文編號：2417034