【摘要】：g-C_3N_4作為一種新型有機(jī)半導(dǎo)體材料,由于其良好的化學(xué)穩(wěn)定性和可直接利用可見(jiàn)光等優(yōu)點(diǎn)已經(jīng)引起了人們的廣泛關(guān)注,近年來(lái)已逐漸將其應(yīng)用于光催化氧化環(huán)境污染物等方面.同時(shí)在實(shí)際應(yīng)用中因其光能利用率低、難回收、電子-空穴易復(fù)合等缺點(diǎn)也受到了限制.研究發(fā)現(xiàn)將四氧化三鐵與氮化碳相結(jié)合,可以有效提高復(fù)合催化劑的光催化活性,而且可回收再利用很大程度上降低成本.采用光催化氧化技術(shù)處理實(shí)際環(huán)境污染物廢水時(shí),將光催化劑投入到廢水中后,環(huán)境及水體的溫度往往會(huì)對(duì)催化劑的催化活性產(chǎn)生一定的影響,導(dǎo)致無(wú)法實(shí)現(xiàn)最佳的光催化處理效果.制備一種催化活性不受外界溫度影響的智能光催化材料是當(dāng)今面臨的一項(xiàng)挑戰(zhàn).我們研究制備了一種具有溫度響應(yīng)的磁性復(fù)合光催化劑PNIPAM/Fe_3O_4/g-C_3N_4,其可根據(jù)外界溫度的不同而表現(xiàn)出不同的光催化活性.溫敏型聚合物PNIPAM是一類(lèi)結(jié)構(gòu)、性能和形態(tài)隨溫度變化而做出響應(yīng)的功能材料,將光催化材料與溫敏型PNIPAM智能高分子材料相結(jié)合,實(shí)現(xiàn)了智能催化的效果.PNIPAM溫敏聚合物在水溶液中存在一個(gè)低臨界溶解溫度,其可以作為開(kāi)關(guān),通過(guò)改變溫度實(shí)現(xiàn)對(duì)光催化過(guò)程的控制,達(dá)到過(guò)程智能化的效果.隨著溫度的改變,溫敏聚合物的溶解狀態(tài)在臨界點(diǎn)附近會(huì)發(fā)生變化.不同溫度對(duì)催化速率影響很大,當(dāng)溫度升高到臨界值以上,催化反應(yīng)速率降低很多;當(dāng)溫度降低到臨界值以下,催化活性隨之升高.這樣不僅隨時(shí)控制反應(yīng)的進(jìn)行,還可以通過(guò)改變溫度控制反應(yīng)速率.同時(shí),溫敏聚合層又相當(dāng)于一個(gè)保護(hù)層,可以增強(qiáng)其抗腐蝕能力,提高對(duì)內(nèi)部光催化材料的保護(hù),進(jìn)而提高其穩(wěn)定性.眾所周知四環(huán)素等抗生素類(lèi)藥物生產(chǎn)廢水,屬于高濃度有機(jī)廢水,具有一定的毒性,一般較難處理.我們將制備的PNIPAM/Fe_3O_4/g-C_3N_4復(fù)合光催化材料用于四環(huán)素廢水的處理取得了很好的效果.XRD,FT-IR、Raman等表征手段充分證明了我們所制備的三元復(fù)合材料PNIPAM/Fe_3O_4/g-C_3N_4的組成及各個(gè)組分的存在.并對(duì)PNIPAM/Fe_3O_4/g-C_3N_4復(fù)合光催化劑在不同溫度(20和45°C)條件下處理四環(huán)素廢水進(jìn)行了系統(tǒng)的研究,從20和45℃的吸附曲線(xiàn)結(jié)果可以看出,低溫時(shí)PNIPAM/Fe_3O_4/g-C_3N_4的吸附性較強(qiáng),高溫時(shí)吸附較差.同時(shí)PNIPAM/Fe_3O_4/g-C_3N_4低溫時(shí)具有較高的催化活性,高溫時(shí)催化活性較低.經(jīng)過(guò)分析可知這種對(duì)溫度響應(yīng)的特殊性能與PNIPAM的親水及疏水性密切相關(guān).另外,通過(guò)對(duì)PNIPAM/Fe_3O_4/g-C_3N_4復(fù)合材料的VSM測(cè)試及5次循環(huán)實(shí)驗(yàn)測(cè)試可以看出,PNIPAM/Fe_3O_4/g-C_3N_4復(fù)合材料由于Fe_3O_4的引入而表現(xiàn)出較好的磁性,且在外加磁鐵的作用下很容易實(shí)現(xiàn)分離回收.另外,PNIPAM/Fe_3O_4/g-C_3N_4在經(jīng)過(guò)5次重復(fù)利用后其催化活性幾乎沒(méi)有減退,說(shuō)明催化劑具有很好的穩(wěn)定性.另一方面,說(shuō)明我們的復(fù)合光催化劑在工業(yè)廢水等污染治理方面有一定的潛在應(yīng)用價(jià)值.
[Abstract]:......
【作者單位】： 江蘇大學(xué)化學(xué)與化學(xué)工程學(xué)院;江蘇大學(xué)食品與生物工程學(xué)院;
【基金】：supported by the National Natural Science Foundation of China(31470434,21406090,21576124,21676124,21507047) the Project of Science and Technology Development Plan of Taicang(TC2015NY05)~~
【分類(lèi)號(hào)】：O643.36

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4 徐W，

本文編號(hào)：2412431