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ZSM-5分子篩催化甲醇制汽油反應(yīng)中的晶粒粒徑效應(yīng)研究

發(fā)布時間:2019-01-14 08:53
【摘要】:通過調(diào)控水熱合成ZSM-5凝膠液中H_2O/Si物質(zhì)的量比,實現(xiàn)了粒徑為70、200、400和650 nm四種單分散ZSM-5的可控合成。采用XRD、TEM、BET和NH_3-TPD等多種表征對其微觀結(jié)構(gòu)進(jìn)行分析,結(jié)合催化性能評價,考察了晶粒粒徑對其催化甲醇制汽油反應(yīng)性能的影響機制。結(jié)果表明,整體上隨著ZSM-5晶粒粒徑的增加,其外比表面積減小,結(jié)晶度提高,酸量呈現(xiàn)出先增加后基本不變的趨勢。但外表面附著小晶粒的粒徑為650 nm的分子篩體現(xiàn)出了大的外表面積和強的酸性。ZSM-5晶粒粒徑的增加整體上降低了其催化MTG反應(yīng)的壽命和最高收率。晶粒粒徑為70 nm時,ZSM-5體現(xiàn)出了96 h的催化壽命和30.8%的最高收率。晶粒粒徑為650 nm樣品由于其大的外比表面積和較強的表面酸性,也體現(xiàn)出91 h的壽命。在大晶粒ZSM-5外表面附著生長小晶粒ZSM-5,是一種制備高性能催化劑的新方法。
[Abstract]:The controllable synthesis of monodisperse ZSM-5 with particle sizes of 70200400 and 650 nm was achieved by adjusting the ratio of H_2O/Si in hydrothermal synthesis of ZSM-5 gel solution. The microstructure of the catalyst was analyzed by XRD,TEM,BET and NH_3-TPD. The mechanism of the effect of grain size on the catalytic performance of methanol to gasoline was investigated in combination with the evaluation of catalytic performance. The results show that with the increase of ZSM-5 grain size, the external surface area decreases, the crystallinity increases, and the acid content increases first and then remains unchanged. However, the molecular sieve with a small grain size of 650 nm on the outer surface showed a large surface area and a strong acidity. The increase of the particle size of ZSM-5 decreased the lifetime and the highest yield of the catalytic MTG reaction as a whole. When the grain size is 70 nm, ZSM-5 exhibits a catalytic life of 96 h and a maximum yield of 30.8%. Because of its large external specific surface area and strong surface acidity, the grain size of 650 nm sample also exhibits 91 h lifetime. It is a new method to prepare high performance catalyst for the growth of small grain ZSM-5, on the outer surface of large grain ZSM-5.
【作者單位】: 太原理工大學(xué)煤科學(xué)與技術(shù)教育部和山西省重點實驗室;
【基金】:國家自然科學(xué)基金(21606160) 山西省科技基礎(chǔ)平臺建設(shè)項目(2015091009) 太原理工大學(xué)人才資助項目(tyut-rc201454a)資助~~
【分類號】:O643.36

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本文編號:2408537

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