【摘要】：α-四氫萘酮是一種十分重要的化工中間體。α-四氫萘酮現(xiàn)有的制備工藝常常存在著反應(yīng)工藝復(fù)雜繁瑣、原料昂貴、生產(chǎn)成本高、產(chǎn)率低下、產(chǎn)物分離提純困難、污染嚴(yán)重、耗能高等一系列難以克服的嚴(yán)重問題,需要尋求解決的辦法。光催化技術(shù)在降解有機(jī)污染物、治理重金屬污染、解決能源問題等方面有很好的應(yīng)用前景。光催化體系中需要研究的重點是高效的光催化劑。介孔材料在作為催化載體時,其內(nèi)部的納米級別孔道可以作為各種反應(yīng)的微型反應(yīng)器,大幅提升反應(yīng)的效率。將介孔材料應(yīng)用于光催化氧化四氫萘制備α-四氫萘酮的研究目前還未見報道。本文選取了介孔材料作為研究重點,首次將其應(yīng)用于光催化氧化四氫萘制備α-四氫萘酮的體系中,考察了材料的光催化性能。論文的主要研究內(nèi)容有：(1)制備了螺旋介孔二氧化硅納米棒材料,并在該材料上摻雜了幾種金屬,還制備了HKUST-1、Fe-MIL-101、Ti-MIL-125與Cr-MIL-101這幾種材料,通過X射線衍射、比表面測試、掃描電子顯微鏡、透射電子顯微鏡等手段對得到的材料進(jìn)行了表征,研究了材料的各項性質(zhì)；還制備了摻雜金屬的MCM-41材料,將其用于對照試驗實驗。(2)將制備的材料應(yīng)用于光催化氧化四氫萘制備α-四氫萘酮的體系中,使用氣相色譜法考察了對金屬摻雜量、催化劑用量、氧化劑用量、溶劑種類、光源類型等一系列因素對反應(yīng)的影響,篩選了效果最好的材料并得出了相應(yīng)的最佳的反應(yīng)條件。實驗表明,使用摻雜5%銅的螺旋介孔二氧化硅納米棒材料時,最優(yōu)反應(yīng)條件為：四氫萘5 mL,雙氧水5 mL,催化劑10 mg,無溶劑環(huán)境,800 W氙燈作為光源,室溫反應(yīng)8 h,反應(yīng)結(jié)束后四氫萘的轉(zhuǎn)化率為21.4%,α-四氫萘酮的選擇性為62%,理論產(chǎn)率為13.3%；使用Ti-MIL-125材料時,最優(yōu)反應(yīng)條件為：四氫萘5 mL,雙氧水8 mL,催化劑10 mg,無溶劑環(huán)境,800 W氙燈作為光源,室溫反應(yīng)8h,反應(yīng)結(jié)束后α-四氫萘的轉(zhuǎn)化率為15.6%,α-四氫萘酮的選擇性為71%,理論產(chǎn)率為11.1%。在與其他材料的性能對比中,相同的反應(yīng)體系下,本文中介紹材料的光催化性能均優(yōu)于商業(yè)化Degussa P25材料與摻雜金屬的MCM-41材料。
[Abstract]:偽 -tetrahydronaphthone is a very important intermediate in chemical industry. The existing preparation process of 偽 -tetrahydronaphthone often has complex reaction process, expensive raw material, high production cost, low yield, difficult separation and purification of the product, and serious pollution. A series of insurmountable serious problems, such as high energy consumption, need to be solved. Photocatalytic technology has a good application prospect in degradation of organic pollutants, treatment of heavy metal pollution, energy problems and so on. The focus of research in photocatalytic system is high efficient photocatalyst. When mesoporous materials are used as catalytic carriers, the internal nano-pore channels can be used as microreactors for various reactions, and the efficiency of the reactions can be greatly improved. The application of mesoporous materials in photocatalytic oxidation of tetranaphthalene to 偽 -tetrahydronaphthalone has not been reported. In this paper, mesoporous materials were selected as the focus of the study. The mesoporous materials were used for the first time in the system of photocatalytic oxidation of tetranaphthalene to prepare 偽 -tetrahydronaphthalene, and the photocatalytic properties of the materials were investigated. The main contents of this thesis are as follows: (1) the helical mesoporous silica nanorods were prepared, and several metals were doped into the materials, and HKUST-1,Fe-MIL-101,Ti-MIL-125 and Cr-MIL-101 materials were also prepared. The obtained materials were characterized by X-ray diffraction, specific surface measurement, scanning electron microscope and transmission electron microscope, and the properties of the materials were studied. The MCM-41 materials doped with metal were also prepared and used in the controlled experiment. (2) the prepared materials were used in the system of photocatalytic oxidation of tetralin to prepare 偽 -tetralin, and the doping amount of p-metal was investigated by gas chromatography. A series of factors, such as the amount of catalyst, the amount of oxidant, the type of solvent, the type of light source, etc., have influenced the reaction. The best materials have been selected and the optimum reaction conditions have been obtained. The experimental results show that the optimum reaction conditions are as follows: Tetrahydronaphthalene 5 mL, hydrogen peroxide 5 mL, catalyst 10 mg, solvent free environment, 800W xenon lamp as light source, room temperature reaction 8 h, when 5% copper doped helical mesoporous silica nanorods are used, the reaction conditions are as follows: Tetrahydronaphthalene 5 mL, hydrogen peroxide 5 mL, catalyst 10 mg, solvent free environment. After the reaction, the conversion of tetralin was 21.4g, the selectivity of 偽 -tetrahydronaphthalone was 62 and the theoretical yield was 13.3; When using Ti-MIL-125 material, the optimum reaction conditions are as follows: Tetrahydronaphthalene 5 mL, hydrogen peroxide 8 mL, catalyst 10 mg, solvent free environment, 800W xenon lamp as light source, room temperature reaction 8 h, After the reaction, the conversion of 偽 -tetrahydronaphthalene was 15.6g, the selectivity of 偽 -tetrahydronaphthalene was 71 and the theoretical yield was 11.1. In comparison with other materials, in the same reaction system, the photocatalytic properties of the materials described in this paper are superior to those of commercial Degussa P25 and metal-doped MCM-41.
【學(xué)位授予單位】：云南大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號】：O643.36

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本文編號：2367197