【摘要】：層狀復(fù)合金屬氫氧化物(LDHs,又稱水滑石)層板之間的限域空間可作用于層間客體分子,使層間客體分子結(jié)構(gòu)發(fā)生改變,從而導(dǎo)致性能的變化;此外,主體層板與客體陰離子存在可以調(diào)控的超分子相互作用,對材料性能也具有重要影響。因此,利用LDHs的層間限域效應(yīng)以及主客體相互作用的可調(diào)控性,設(shè)計新型超分子結(jié)構(gòu)紫外阻隔材料,并將其用于提高瀝青的抗紫外老化性能,對于發(fā)展超分子插層結(jié)構(gòu)功能材料和提高瀝青的服役壽命,具有重要理論意義和實際價值。本論文采用離子交換法,將存在內(nèi)酯式和醌式結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)化平衡反應(yīng)的酚酞(PPN)插入到不同金屬元素組成的LDHs層間,采用XRD、FT-IR和13C NMR、UV-vis等研究了 PPN在LDHs層間限域作用下從內(nèi)酯式結(jié)構(gòu)向醌式結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)換的過程,以及對紫外吸收性能的影響。研究表明,PPN插層前存在形式是內(nèi)酯式結(jié)構(gòu),插層后在LDHs層間的存在形式主要是醌式結(jié)構(gòu),同時也存在少量內(nèi)酯式結(jié)構(gòu)和三價結(jié)構(gòu)。LDHs層間可以給PPN提供一個堿性環(huán)境,而且LDHs的層間限域效應(yīng)能夠使PPN結(jié)構(gòu)發(fā)生轉(zhuǎn)換,平衡向醌式結(jié)構(gòu)移動,產(chǎn)生更大的共軛結(jié)構(gòu),使插層結(jié)構(gòu)LDHs的紫外吸收性能相比PPN得到大幅度提升,同時紫外吸收范圍也從UVC和UVB擴(kuò)大到覆蓋整個紫外波段。層板的金屬離子種類可以改變PPN平衡的移動,紫外吸收性能強(qiáng)弱順序為:MgAl-PPN-LDHsCoAl-PPN-LDHsCaAl-PPN-LDHs。將紫外吸收性能良好的MgAl-PPN-LDHs加入瀝青中,瀝青老化后的VAI為10.4%,AS為1.0℃,相比基質(zhì)瀝青的VAI (36.0%)和△S (4.25℃)分別降低了 71%和76%。本論文將能夠與LDHs層板形成氫鍵的鈣羧酸(CCA)以及不能形成氫鍵的鉻變素FB (CFB)分別插入到不同金屬元素組成的LDHs層間,利用XRD、FT-IR和UV-vis等研究了 LDHs主體層板與客體CCA的氫鍵作用及對插層LDHs紫外-可見光吸收性能的影響。研究表明,因為羰基與不同LDHs的層板羥基形成了強(qiáng)度不同的氫鍵,使CCA羰基的紅外振動峰產(chǎn)生了較大差異,導(dǎo)致插層結(jié)構(gòu)LDHs在可見光區(qū)的吸光度發(fā)生了較大變化,且氫鍵作用越強(qiáng),在可見光區(qū)的吸收強(qiáng)度越低。這可能是由于CCA與LDHs層板羥基的氫鍵相互作用力增強(qiáng),減少了分子內(nèi)氫鍵的數(shù)量,導(dǎo)致在可見光區(qū)的吸收強(qiáng)度降低。CFB插層后磺酸基團(tuán)的特征峰的位置幾乎沒有發(fā)生變化,這可能是磺酸基與LDHs層板沒有形成氫鍵或作用力較弱。上述研究表明,主客體氫鍵作用對CCA插層LDHs的紫外-可見光吸收性能具有較大影響,而對CFB影響較小。此外,由于CCA與LDHs層板存在氫鍵的相互作用,CCA進(jìn)入LDHs層間后熱穩(wěn)定性能得到大幅度提升(提高了約200 ℃ )。將MgAl-CCA-LDHs與MgAl-CFB-LDHs分別加入瀝青中,MgAl-CCA-LDHs改性瀝青老化后的VAI為18.4%, AS為2.50℃,相比基質(zhì)瀝青的VAI和AS分別降低了 49%和 41%,MgAl-CFB-LDHs 改性瀝青老化后的 VAI 為 17.1%,AS 為 2.05℃,相比基質(zhì)瀝青的VAI和AS分別降低了 53%和52%。本論文發(fā)展了性能優(yōu)異的新型插層結(jié)構(gòu)紫外阻隔材料,豐富了超分子插層結(jié)構(gòu)理論,為新型插層結(jié)構(gòu)材料的研究提供了新的方法和思路。
[Abstract]:......
【學(xué)位授予單位】：北京化工大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2017
【分類號】：O641.3

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本文編號：2358621