【摘要】：甲烷二氧化碳(CH4-CO2)重整反應是消除溫室氣體和制備合成氣用于燃料合成的一個重要途徑。該項技術(shù)常用的催化劑主要有貴金屬和過渡金屬兩類�？紤]到成本和可用性,鎳基催化劑由于其優(yōu)異的活性而成為最有前景的催化劑。但是鎳基催化劑易因金屬燒結(jié)或積碳而失活。因此,研制具有優(yōu)異催化性能的鎳基催化劑具有重要意義。近年來,人們已經(jīng)在納米尺度上實現(xiàn)了納米結(jié)構(gòu)催化劑的形貌可控合成,這不僅能夠提高其催化活性,還能改善催化劑的穩(wěn)定性。納米結(jié)構(gòu)催化劑的形貌可控合成為設計和開發(fā)高效的CH4-CO2重整催化劑提供了思路。本論文主要從合成形貌可控的γ-Al2O3納米載體入手,通過靜電紡絲技術(shù)和水熱合成法分別合成了形貌可控的納米纖維、納米片和納米條狀γ-Al2O3作為載體制備Ni基催化劑。根據(jù)其自身特點,較為系統(tǒng)的考察了這三種催化劑在CH4-CO2重整反應中的催化性能。本論文取得的研究成果如下：(1)在靜電紡絲制備的Ni/γ-Al2O3納米纖維催化劑中,金屬Ni顆粒具有很高的分散性,Ni納米顆粒的平均粒徑為3.4nm。與浸漬法制備的常規(guī)γ-Al2O3粉末負載的Ni基催化劑相比,靜電紡絲技術(shù)制備的Ni/γ-Al2O3納米纖維催化劑具有更高的金屬分散性,從而有效地提高了該催化劑在CH4-CO2重整反應中的催化活性和抗積碳性能。(2)Ni/γ-Al2O3納米片催化劑表現(xiàn)出較好的初始活性,其初始活性比常規(guī)催化劑高15%。但是該催化劑的穩(wěn)定性較差,在反應1h后,活性顯著降低。從HR-TEM圖可以看出該催化劑中的金屬Ni顆粒在反應過程發(fā)生了團聚。另外該催化劑在反應中產(chǎn)生的積碳也較多,抗積碳性能較差。H2-TPR表征表明Ni/γ-Al2O3納米片催化劑中金屬-載體相互作用較常規(guī)Ni/γ-Al2O3催化劑中更弱,這應該是該催化劑穩(wěn)定性相對較差的原因。(3)通過添加6 wt%CeO2助劑,Ni/γ-Al2O3納米片狀催化劑中金屬-載體相互作用顯著增強,使得催化劑的催化活性和穩(wěn)定性都獲得了改善。CH4和C02的轉(zhuǎn)化率分別高達66%和78%,且在反應進行6h之后催化活性幾乎不變。借助于O2-TPO技術(shù)可以發(fā)現(xiàn)加入助劑Ce02之后,該催化劑上的積碳明顯減少,催化劑的抗積碳性能明顯提高。(4)與Ni/γ-Al2O3納米片催化劑相比,Ni/γ-Al2O3納米條催化劑具有較大的比表面積、較好的金屬分散性和優(yōu)異的催化穩(wěn)定性。除此之外,Ni/γ-Al2O3納米條催化劑在反應中只有少量積碳生成,具有較強的抗積碳性能。
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【學位授予單位】：北京化工大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2016
【分類號】：O643.36
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本文編號：2353387