【摘要】：隨著新能源汽車及混合動(dòng)力汽車的飛速發(fā)展,開發(fā)具有高能量密度、高功率密度和長循環(huán)壽命的鋰離子電池成為當(dāng)前研究的主流趨勢(shì)。但是,目前的鋰離子電池性能仍不能滿足日益增長的應(yīng)用需求,而且鋰離子電池電極材料的制備方法比較繁瑣,對(duì)設(shè)備及工藝參數(shù)控制的要求較高,開發(fā)一種通用的、簡(jiǎn)單的、溫和的合成鋰離子電池電極材料的方法顯得尤為必要。本文從調(diào)控反應(yīng)動(dòng)力學(xué)著手,系統(tǒng)研究了一系列錳基電極材料的制備及形貌調(diào)控,創(chuàng)新性地提出了一種基于乙醇/水混合溶劑調(diào)控制備高性能一維錳基電極材料的通用且溫和的方法。主要研究內(nèi)容包括以下幾方面:1、在乙醇/水混合溶劑體系中,采用動(dòng)力學(xué)調(diào)控的方法合成一維棒狀錳基電極材料前驅(qū)體。以Li1.2Ni0.13Co0.13Mn0.54O2富鋰錳基材料的合成為例,測(cè)試前驅(qū)體反應(yīng)過程中的濁度隨時(shí)間變化曲線,研究快速反應(yīng)過程中多元金屬離子與草酸反應(yīng)的動(dòng)力學(xué)特性。乙醇的加入不僅加快了反應(yīng)過程中的動(dòng)力學(xué)速率,同時(shí)改變了鎳、鈷、錳的乙酸鹽與草酸反應(yīng)動(dòng)力學(xué)的相對(duì)速率大小,此外還可以調(diào)控前驅(qū)體的形貌。利用該方法成功的制備出一系列具有均勻形貌的Li1.2Ni0.13Co0.13Mn0.54O2、Li1.2Ni0.2Mn0.6O2富鋰錳基,LiNi0.5Mn1.5O4 高電位鎳錳等錳基正極材料以及NiMn204、ZnMn2O4二元過渡金屬氧化物負(fù)極材料。結(jié)果顯示:所制備得到的電極材料具有優(yōu)異的電化學(xué)性能,一維富鋰錳基電極材料Li1.2Ni0.13Co0.3Mn0.54O2在0.1 C和10C倍率下,放電比容量分別為297.1和151.0 mAh g-1,在2C倍率下、循環(huán)100次后其容量保持率達(dá)97%。該材料優(yōu)異的倍率和循環(huán)性能主要?dú)w因于:一維微納結(jié)構(gòu)棒狀材料能夠有效的提高材料的電子傳導(dǎo)速率和有效地縮短鋰離子擴(kuò)散過程中的擴(kuò)散路徑,從而能夠提高倍率性能;而具有均勻形貌的微納結(jié)構(gòu)能夠使鋰離子在嵌入和脫出的過程中緩解充放電過程中的體積變化,從而提高循環(huán)性能。2、在乙醇/水混合溶劑體系中,采用分步共沉淀方法得到具有均勻形貌的草酸鹽前驅(qū)體,通過煅燒可以得到一維微納結(jié)構(gòu)棒狀的LiNi1/3Co1/3Mn1/3O2三元電極材料。通過調(diào)節(jié)[Ni2++Co2+]1/[Ni2++Co2+]2的比例,可以得到不同長徑比的草酸鹽前驅(qū)體,結(jié)果顯示:[Ni2++Co2+]1/[Ni2++Co2+]2的比例越大,所得到棒狀前驅(qū)體的長徑比越大。同時(shí)還研究了該反應(yīng)過程中LiAc的加入量對(duì)棒狀前驅(qū)體長徑比的影響。將該分步共沉淀方法制備得到的一維微納結(jié)構(gòu)棒狀的LiNi1/3Co1/3Mn1/3O2三元電極材料與納米顆粒的電化學(xué)性能進(jìn)行對(duì)比,結(jié)果顯示一維微納結(jié)構(gòu)棒狀材料的電化學(xué)性能明顯優(yōu)于納米粒子:在0.2 C和20 C倍率下,放電比容量分別為162.8和111.9 mAh g-1,首次庫倫效率達(dá)87.1%,在0.5 C倍率下、循環(huán)500次后其容量保持率達(dá)87.3%。3、在乙醇/水混合溶劑體系中,采用共沉淀方法得到MC2O4·xH2O(M=Ni、Cu、Ag)前驅(qū)體,將前驅(qū)體在Ar/H2氣氛下進(jìn)行煅燒,可以得到包覆金屬(M=Ni、Cu、Ag)與MnO復(fù)合產(chǎn)物M/MnO,并且包覆的金屬均勻分布在MnO周圍。將改性后的Ni/MnO用于鋰離子電池負(fù)極。Ni/MnO材料表現(xiàn)出明顯優(yōu)于MnO的倍率性能和循環(huán)性能。其中,Ni:MnO=1:10的產(chǎn)物首次放電庫倫效率達(dá)53.5%,在0.5 C倍率下放電比容量達(dá)635.5 mAh g-1,在10 C倍率下仍有195.9 mAh g-1的放電比容量,在0.5 C的電流密度下循環(huán)50次后放電比容量仍能達(dá)到785.7 mAhg-1。結(jié)果表明,M/MnO復(fù)合材料具有良好的電化學(xué)性能,這主要?dú)w因于,復(fù)合金屬能夠有效的改善過渡金屬氧化物的導(dǎo)電性能,提高電子傳導(dǎo)的速率。
[Abstract]:......
【學(xué)位授予單位】：合肥工業(yè)大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2017
【分類號(hào)】：TM912;O646

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本文編號(hào)：2330872