【摘要】：本學(xué)位論文研究了磁性納米粒子或MCM-41負載膦金(Ⅰ)配合物催化劑的合成及其催化性能,主要分為以下四個部分:1.通過硅膠涂覆的四氧化三鐵納米粒子Fe_3O_4@SiO_2與2-(二苯膦基)乙基三乙氧基硅烷在甲苯中縮合固載得到二苯膦功能化的Fe_3O_4@SiO_2(Fe_3O_4@SiO_2-P),后者與AuCl在甲醇中回流24小時,產(chǎn)物再用AgOTf在二氯甲烷中室溫處理2小時合成了磁性納米粒子負載的膦金(Ⅰ)配合物(Fe_3O_4@SiO_2-P-AuOTf)。用TEM、XRD和EDS等對其結(jié)構(gòu)進行了表征,研究了在Fe_3O_4@SiO_2-P-AuOTf的存在下,炔基環(huán)丙烷與磺酰胺進行擴環(huán)反應(yīng)生成(E)-2-亞烷基環(huán)丁胺。結(jié)果表明,該新型負載金催化劑表現(xiàn)出很高的催化活性,且能循環(huán)使用10次其活性基本保持不變。2.研究了在負載金催化劑Fe_3O_4@SiO_2-P-AuOTf存在下,醛、端炔與原甲酸酯在1,2-二氯乙烷中進行三組分串聯(lián)反應(yīng)生成相應(yīng)的炔丙基醚。結(jié)果表明,該負載型金催化劑表現(xiàn)出與類似的均相金催化劑相當?shù)拇呋钚?以良好產(chǎn)率得到各種炔丙基醚化合物,且能循環(huán)使用6次其催化活性幾乎保持不變。3.將三乙氧硅基功能化的三苯基膦配體與介孔材料MCM-41在甲苯中縮合固載、接著用Me3SiCl硅化制得了三苯基膦功能化的MCM-41(MCM-41-PPh3),后者與Me2SAuCl在二氯甲烷中反應(yīng)合成了MCM-41負載膦金(Ⅰ)配合物催化劑(MCM-41-PPh3-AuCl)。用XRD和EDS等對其結(jié)構(gòu)進行了表征,研究了該新型負載金配合物在芳炔的Csp~2-Csp鍵直接功能化生成酰胺反應(yīng)中的催化性能。結(jié)果表明,在MCM-41-PPh3-AuCl和Ag2CO3催化下,芳炔與疊氮三甲基硅烷的氮化反應(yīng)在三氟乙酸存在下于60℃能順利進行,以良好至優(yōu)異產(chǎn)率生成各種酰胺化合物。該負載型金催化劑能循環(huán)使用6次仍保持高催化活性,為從芳炔制備酰胺提供了一條方便、實用的綠色新途徑。4.研究了在MCM-41-PPh3-AuCl和AgSbF6存在下,丙炔醛與2-氨基吡啶的稠環(huán)化生成咪唑并[1,2-a]吡啶衍生物的反應(yīng)。結(jié)果表明,該負載型金催化劑表現(xiàn)出較高的催化活性,且能循環(huán)使用多次其活性基本不變,為咪唑并[1,2-a]吡啶衍生物的合成提供了一條實用的綠色新途徑。
[Abstract]:In this dissertation, the synthesis and catalytic performance of magnetic nanoparticles or MCM-41 supported phosphine and gold (鈪，

本文編號：2322442