【摘要】：染料廢水因高溶解性和穩(wěn)定性,在治理方面十分棘手。為應(yīng)對日益嚴(yán)重的染料廢水污染,現(xiàn)階段急需研究一種全面有效的治理染料廢水的新型材料或技術(shù)。金屬有機(jī)骨架(MOFs)作為近年來發(fā)展迅猛的一類重要的新型多孔材料,因制備方式多樣,配體及中間金屬離子可控,使得金屬有機(jī)骨架在眾多研究方向擁有廣泛的利用前景,MIL-100(Fe)作為一種常見易合成MOFs,將其應(yīng)用于催化方向引起了材料科研工作者的廣泛關(guān)注。本文以制備MIL-100(Fe)復(fù)合光催化劑為研究重心,通過選擇合適的方法,合成了窄帶氮化碳CNFs/MIL-100(Fe)和炭氣凝膠CA/MIL-100(Fe)復(fù)合光催化劑,有效地提高了光誘導(dǎo)電子空穴對的分離效率,獲得了高效可見光驅(qū)動復(fù)合光催化劑。取得具體成果如下:1.為尋找一種周期較短,操作簡單且成本低,并能具有良好的光降解染料能力的金屬有機(jī)骨架MIL-100(Fe),分別用sol-gel(溶膠-凝膠法),水浴法,高壓水熱法制備了三種MIL-100(Fe)。通過對制備催化劑樣品的表征研究各項(xiàng)性能。相比之下,三種金屬有機(jī)骨架表面積大,傳統(tǒng)的孔隙材料不能與之相比。采用水浴法制備的金屬有機(jī)骨架催化劑,比表面大,孔隙多,經(jīng)其他材料修飾后則是一種較為理想的光催化材料,其降解染料的成本會大大降低,所以將水浴法作為制備復(fù)合金屬有機(jī)骨架催化劑的研究重點(diǎn)。2.以水浴法合成的MIL-100(Fe)為載體,進(jìn)一步研制CNFs/MIL-100(Fe)金屬有機(jī)骨架復(fù)合光催化劑。用各種表征手段研究了復(fù)合催化劑的微觀構(gòu)造和表面形貌。并對制備的CNFs/MIL-100(Fe)復(fù)合金屬有機(jī)骨架在可見光下對羅丹明B進(jìn)行降解測試,探究CNFs/MIL-100(Fe)可見光下降解羅丹明B的反應(yīng)機(jī)理。經(jīng)過實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,CNFs/MIL-100(Fe)復(fù)合金屬有機(jī)骨架光催化劑相比純的MIL-100(Fe)催化活性得到顯著的提高。CNFs摻雜量的變化對MIL-100(Fe)復(fù)合金屬有機(jī)骨架光催化劑的影響得到系統(tǒng)的研究,并得到當(dāng)摻雜量為1.5wt%的MIL/CNFs復(fù)合金屬有機(jī)骨架光催化劑的活性達(dá)最大值,96%的RhB在可見光下被降解,并且具備較好的穩(wěn)定性,這歸因于CNFs和MIL-100(Fe)之間的協(xié)同作用:伴隨CNFs的引入,提高了光生電子空穴對的分離效率,降低了電子空穴對的復(fù)合率,同時催化劑的光腐蝕性也會下降。所以,所制備的CNFs/MIL-100(Fe)復(fù)合催化劑對染料降解有較大的應(yīng)用前景。3.通過生物質(zhì)碳基氣凝膠(CA)與金屬有機(jī)骨架MIL-100(Fe)結(jié)合,兩者之間的協(xié)同效應(yīng)加強(qiáng)MIL-100(Fe)在吸附與光催化的性能。利用XRD、FT-IR、SEM、EDS等手段對納米粒子的理化性質(zhì)和光催化性能進(jìn)行研究。經(jīng)分析,CA/MIL-100(Fe)表現(xiàn)出優(yōu)異的光吸收性能,其中CA/MIL-100(Fe)-0.5wt%具備比單體更大的吸附性能和光催化性能,其對RhB染料的降解能達(dá)到97%。該復(fù)合催化劑以生物質(zhì)碳基氣凝膠為原料,成本低,耐腐蝕,是一種節(jié)能減排的新材料。
[Abstract]:Dye wastewater is very difficult to treat because of its high solubility and stability. In order to deal with the increasingly serious pollution of dyestuff wastewater, it is urgent to study a new material or technology for the treatment of dyestuff wastewater. Organometallic skeleton (MOFs) is an important new porous material which has been developed rapidly in recent years. Because of its various preparation methods, the ligand and intermediate metal ions can be controlled. Organometallic frameworks are widely used in many research fields. MIL-100 (Fe), as a common synthetic MOFs, has attracted wide attention of material researchers. In this paper, the synthesis of narrow band carbon nitride (CNFs/MIL-100 (Fe) and carbon aerogel (CA/MIL-100 (Fe) composite photocatalysts was carried out by choosing suitable methods to prepare MIL-100 (Fe) composite photocatalysts. The separation efficiency of photoinduced electron hole pairs was improved effectively. High efficient visible light driven composite photocatalyst was obtained. Concrete results are as follows: 1. In order to find a metal-organic skeleton MIL-100 (Fe), with short cycle, simple operation, low cost and good photodegradation ability, three kinds of MIL-100 (Fe). Were prepared by sol-gel (sol-gel method), water-bath method and high-pressure hydrothermal method, respectively. The properties of the prepared catalyst samples were studied. In contrast, the surface area of the three organometallic frameworks is large, and traditional porous materials cannot be compared with them. The organometallic skeleton catalyst prepared by water bath method is a kind of ideal photocatalytic material after modification with other materials, and the cost of degradation of dyes will be greatly reduced. Therefore, the water bath method as the preparation of composite metal and organic framework catalyst focus. 2. The CNFs/MIL-100 (Fe) metal-organic skeleton composite photocatalyst was further developed using MIL-100 (Fe) synthesized by water bath method as the carrier. The microstructure and surface morphology of the composite catalyst were studied by various characterization methods. The degradation of Rhodamine B by CNFs/MIL-100 (Fe) composite organometallic skeleton was studied under visible light, and the mechanism of CNFs/MIL-100 (Fe) degradation of Rhodamine B was investigated. The experimental results show that the catalytic activity of CNFs/MIL-100 (Fe) composite organometallic skeleton photocatalyst is significantly higher than that of pure MIL-100 (Fe). The effect of CNFs doping on MIL-100 (Fe) composite organometallic skeleton photocatalyst is systematically studied. The results showed that the activity of MIL/CNFs composite metal-organic skeleton photocatalyst with 1.5 wt% doping reached the maximum, 96% of RhB was degraded under visible light and had good stability, which was attributed to the synergism between CNFs and MIL-100 (Fe): with the introduction of CNFs, The separation efficiency of photogenerated electron hole pair was improved, the recombination rate of electron hole pair was decreased, and the photocorrosion of the catalyst was also decreased. Therefore, the prepared CNFs/MIL-100 (Fe) composite catalyst has a great application prospect in dye degradation. 3. The synergistic effect between biomass carbon-based aerogel (CA) and organometallic skeleton (MIL-100 (Fe) enhanced the adsorption and photocatalytic properties of MIL-100 (Fe). The physicochemical properties and photocatalytic properties of nanoparticles were studied by means of XRD,FT-IR,SEM,EDS. The results show that CA/MIL-100 (Fe) exhibits excellent photoabsorption, and CA/MIL-100 (Fe)-0.5 wt% has better adsorption and photocatalytic properties than monomer, and its degradation of RhB dyes can reach 97%. The composite catalyst is a new material for energy saving and emission reduction because of its low cost and corrosion resistance.
【學(xué)位授予單位】：江蘇大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2017
【分類號】：O643.36

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本文編號：2272629