【摘要】：生物傳感器涉及多學科交叉,它是當前科學研究中常用的重要檢測技術(shù)。電化學生物傳感器作為其重要分支,由于具有響應(yīng)快、高靈敏度、高選擇性、易操作性、低成本等優(yōu)點,已廣泛應(yīng)用于臨床醫(yī)學、環(huán)境監(jiān)測、農(nóng)業(yè)分析、食品安全等各個領(lǐng)域。納米材料由于自身具備優(yōu)異的導(dǎo)電性、生物相容性、電催化性、大的比表面積等性能,可用于修飾電極構(gòu)建新型電化學生物傳感器,從而有效提高電化學傳感器的靈敏度和特異性。本文主要從二硫化鉬納米復(fù)合材料的制備及其在電化學生物傳感器中的應(yīng)用角度出發(fā),成功制備了金納米顆粒功能化二硫化鉬(AuNPs@MoS_2)和金納米顆粒和硫堇共同功能化二硫化鉬(AuNP-Thi-MoS_2)納米復(fù)合材料,并在此基礎(chǔ)上成功構(gòu)建了電化學酶生物傳感器和電化學免疫傳感器。具體包括以下內(nèi)容:(1)利用AuNPs@MoS_2納米復(fù)合材料能夠保持血紅蛋白(Hb)的生物活性,而且可以促進Hb的活性中心與電極之間的電子轉(zhuǎn)移的特性,構(gòu)建了基于AuNPs@MoS_2納米復(fù)合材料的電化學酶生物傳感器,研究了Hb的直接電化學行為,并實現(xiàn)了對過氧化氫(H2O2)和一氧化氮(NO)的檢測。結(jié)果表明,AuNPs@MoS_2納米復(fù)合材料修飾的電極對H2O2和NO具有良好的電催化活性。在10-300μM H2O2和10-1100μM NO范圍內(nèi),基于MoS_2的電化學傳感器的電流峰值與H2O2和NO的濃度呈線性關(guān)系,其檢測限分別可達到4μM H2O2和5μM NO,而且該傳感器還展現(xiàn)了較高的選擇性和良好的重現(xiàn)性。(2)利用硫堇(Thi)和MoS_2協(xié)同還原作用,采用簡單的一步合成法可控制備了AuNPThi-MoS_2納米復(fù)合材料。硫堇不僅具備電活性物質(zhì)的特性,更重要的是可以作為還原劑與MoS_2共同調(diào)控金納米顆粒的形貌�？刂芓hi和MoS_2的加入濃度比例,可控制備了球形、三角形、四葉草狀、花狀的金納米顆粒功能化MoS_2納米復(fù)合材料(AuNP-Thi-MoS_2)。我們選取了四葉草狀的AuNP-Thi-MoS_2納米復(fù)合材料作為樣本,并對其進行各種儀器表征分析,如透射電子顯微鏡、紫外、X射線衍射、X射線光電子能譜等,證實我們成功制備了AuNP-ThiMoS_2納米復(fù)合材料。(3)選取四葉草狀的AuNP-Thi-MoS_2納米復(fù)合材料作為電極修飾材料,構(gòu)建了一種用于檢測癌胚抗原(CEA)的免標記電化學免疫傳感器。該傳感器的Thi峰電流降低值與CEA的濃度在1 pg m L-1-10 ng mL-1范圍內(nèi)成明顯的線性關(guān)系,其最低檢測限可達到0.52 pg m L-1。而且該傳感器具有良好的靈敏度、選擇性和重現(xiàn)性,并可應(yīng)用于人類血清實際樣本檢測。
[Abstract]:Biosensor is one of the most important detection techniques in current scientific research. As an important branch of electrochemical biosensor, electrochemical biosensor has been widely used in clinical medicine, environmental monitoring, agricultural analysis, food safety and other fields because of its advantages of quick response, high sensitivity, high selectivity, easy operation and low cost. Due to their excellent electrical conductivity, biocompatibility, electrocatalysis and large specific surface area, nanomaterials can be used to fabricate novel electrochemical biosensors with modified electrodes. Therefore, the sensitivity and specificity of the electrochemical sensor can be improved effectively. In this paper, the preparation of molybdenum disulfide nanocomposites and its application in electrochemical biosensors are discussed. Gold nanoparticles functional molybdenum disulfide (AuNPs@MoS_2) and gold nanoparticles and thionine co-functionalized molybdenum disulfide (AuNP-Thi-MoS_2) nanocomposites were successfully prepared and electrochemical enzyme biosensor and electrochemical immunosensor were successfully constructed. The main contents are as follows: (1) the bioactivity of hemoglobin (Hb) can be maintained by using AuNPs@MoS_2 nanocomposites, and the electron transfer between the active center of Hb and the electrode can be promoted. The electrochemical enzyme biosensor based on AuNPs@MoS_2 nanocomposites was constructed. The direct electrochemical behavior of Hb was studied and the detection of H2O2 and (NO) was realized. The results show that the electrode modified by AuNPs @ MoSport2 nanocomposite has good electrocatalytic activity for H2O2 and NO. In the range of 10-300 渭 M H2O2 and 10-1100 渭 M NO, the peak current of the electrochemical sensor based on MoS_2 is linearly related to the concentration of H2O2 and NO. The detection limits can reach 4 渭 M H2O2 and 5 渭 M NO, respectively. The sensor also shows high selectivity and good reproducibility. (2) the AuNPThi-MoS_2 nanocomposites can be controlled by a simple one-step synthesis method using the synergistic reduction of thionine (Thi) and MoS_2. Thionine not only has the properties of electroactive substances, but also can be used as reducing agent and MoS_2 to control the morphology of gold nanoparticles. By controlling the concentration ratio of Thi and MoS_2, the spherical, triangular, clover and flower-like gold nanoparticles functionalized MoS_2 nanocomposites (AuNP-Thi-MoS_2) can be controlled. The clover AuNP-Thi-MoS_2 nanocomposites were selected as samples and characterized by various instruments, such as transmission electron microscope (TEM), UV X-ray diffraction (UV) and X-ray photoelectron spectroscopy (XPS). It is confirmed that we have successfully prepared AuNP-ThiMoS_2 nanocomposites. (3) A novel electrochemical immunosensor for the detection of carcinoembryonic antigen (CEA) was constructed by using four-leaf AuNP-Thi-MoS_2 nanocomposites as electrode modified materials. The Thi peak current decrease of the sensor is linearly correlated with the concentration of CEA in the range of 1 pg mL ~ (-1) ng mL-1, and the minimum detection limit can reach 0.52 pg mL ~ (-1). Moreover, the sensor has good sensitivity, selectivity and reproducibility, and can be applied to the detection of human serum samples.
【學位授予單位】：南京郵電大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2016
【分類號】：O657.1

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本文編號：2225004