發(fā)布時(shí)間：2018-08-05 13:23

【摘要】：上世紀(jì)80年代富勒烯作為碳的第三種同素異形體被發(fā)現(xiàn),富勒烯分子具有獨(dú)特的球狀結(jié)構(gòu),類似足球,又被稱為足球烯,因其獨(dú)特的球形結(jié)構(gòu)以及迷人物理化學(xué)性質(zhì),在材料科學(xué)、分析科學(xué)和生物醫(yī)藥等領(lǐng)域被廣泛的研究。金屬富勒烯作為富勒烯家族中的一員,因在碳籠內(nèi)嵌入金屬而具有不同于空心富勒烯的獨(dú)特的性質(zhì),有關(guān)金屬富勒烯的制備、功能化修飾仍是目前富勒烯研究的熱點(diǎn)。本論文主要由三個(gè)工作組成：1、通過直流電弧法合成了含釔的內(nèi)嵌金屬富勒烯,使用N,N-二甲基甲酰胺選擇性提取金屬富勒烯,通過多步的HPLC分離,結(jié)合質(zhì)譜及高效液相色譜對(duì)得到的金屬富勒烯的純度進(jìn)行分析,得到高純度的Y@C82的兩種異構(gòu)體,通過vir-NIR吸收光譜表征對(duì)碳籠對(duì)稱性進(jìn)行研究,并結(jié)合已報(bào)道的文獻(xiàn),初步判斷為C2v和Cs兩種異構(gòu)體,其中Cs異構(gòu)體目前尚未有報(bào)道。2、為了探究Y@Cs2中從未報(bào)道過的異構(gòu)體的化學(xué)性質(zhì),將分純的Y@Cs-C82與溴代丙二酸二乙酯進(jìn)行Bingel-Hirsch反應(yīng),并對(duì)產(chǎn)物分純后進(jìn)行了質(zhì)譜和可見光-近紅外光譜的表征,最后通過單晶XRD確定了其中一個(gè)單加成產(chǎn)物的結(jié)構(gòu)。本實(shí)驗(yàn)對(duì)研究Y@C82的結(jié)構(gòu)及化學(xué)性質(zhì)有重要意義。3、使用電弧法制備富勒烯(C60),并進(jìn)行羧基衍生化得到水溶性富勒烯(C60CH-COOH)。然后以水溶性感光材料重氮樹脂(DR)為連接試劑,利用層層自組裝(LBL)技術(shù),制備了DR/C60CH-COOH共價(jià)毛細(xì)管涂層柱,然后進(jìn)行蛋白質(zhì)毛細(xì)管電泳分離,成功實(shí)現(xiàn)了4種蛋白質(zhì)的基線分離,且重現(xiàn)性和穩(wěn)定性很好。本論文對(duì)釔金屬富勒烯進(jìn)行了制備、分離以及化學(xué)性質(zhì)等方面的研究,實(shí)驗(yàn)結(jié)果發(fā)現(xiàn)釔金屬的嵌入使得Y@C82的碳籠上碳原子的反應(yīng)活性大大提高,本論文首次探究了Y@Cs-C82富勒烯的化學(xué)性質(zhì),并得到了其中一個(gè)單加成產(chǎn)物的結(jié)構(gòu),這對(duì)深入研究單金屬富勒烯的化學(xué)活性、設(shè)計(jì)和合成新型功能分子都具有積極意義。本論文同時(shí)將功能化的碳材料C60CH-COOH修飾在毛細(xì)管內(nèi)壁,利用C60獨(dú)特的球狀結(jié)構(gòu),有效的降低了蛋白質(zhì)與毛細(xì)管內(nèi)壁硅羥基的接觸,同時(shí)增加涂層的潤滑能力,有效的提高了蛋白質(zhì)的分離效率,縮短分離時(shí)間。
[Abstract]:Fullerene was found in 80s in the last century as third homoisoforms of carbon. Fullerenes have a unique spherical structure, similar to football, and also known as football enes. Because of their unique spherical structure and attractive physical and chemical properties, the fullerenes have been widely studied in the fields of material science, analytical science and biological medicine. As a member of the fullerenes family, which is different from hollow fullerenes in carbon cage, the preparation and functional modification of metal fullerenes are still the focus of fullerene research. This paper consists of three tasks: 1, the embedded metal fullerenes containing yttrium are synthesized by direct current arc method. The metal fullerenes were selectively extracted with N, N- two methyl formamide, and the purity of the metal fullerenes was analyzed by multistep HPLC separation, mass spectrometry and high performance liquid chromatography, and two isomers of high purity Y@C82 were obtained. The symmetry of carbon cages was studied by vir-NIR absorption spectrum, and the reported literature was combined. The step is determined by two isomers of C2v and Cs, of which Cs isomers have not yet reported.2. In order to explore the chemical properties of the isomers that have never been reported in Y@Cs2, the pure Y@Cs-C82 and two ethyl bromide diacid are reacted with Bingel-Hirsch, and the properties of the products are characterized by the mass spectrum and the visible light near infrared spectroscopy. The single crystal XRD determines the structure of one of the single addition products. This experiment is important for the study of the structure and chemical properties of Y@C82,.3, the arc method is used to prepare fullerenes (C60), and the carboxyl derivatization is used to obtain water-soluble fullerenes (C60CH-COOH). Then the water-soluble photoreceptor diazonium resin (DR) is used as the connecting reagent and the layer self group is used. (LBL) technology, DR/C60CH-COOH covalent capillary coating column was prepared, then protein capillary electrophoresis was separated. The baseline separation of 4 kinds of proteins was successfully realized and the reproducibility and stability were very good. The preparation, separation and chemical properties of yttrium metal fullerenes were studied in this paper. The experimental results found yttrium metal The reaction activity of carbon atoms on the carbon cage of Y@C82 is greatly enhanced. The chemical properties of Y@Cs-C82 fullerenes are first explored in this paper, and the structure of one of the single addition products is obtained. This is of positive significance to the deep study of the chemical activity of the Monal fullerene, the design and synthesis of new functional molecules. The functionalized carbon material C60CH-COOH is modified on the inner wall of the capillary and uses the unique spherical structure of C60 to effectively reduce the contact between the protein and the silicon hydroxyl group on the inner wall of the capillary, and increase the lubricating ability of the coating, effectively improving the separation efficiency of the protein and shortening the separation time.
【學(xué)位授予單位】：青島大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號(hào)】：O613.71;O658.9

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本文編號(hào)：2165922