本文選題：石墨相氮化碳 + 離子液體　； 參考：《物理化學(xué)學(xué)報(bào)》2017年03期

【摘要】：采用離子液體[Bmim]Br為溶劑,溶劑熱后處理法制備了具有大比表面積和氮空穴的石墨相氮化碳催化劑。采用X射線衍射(XRD)光譜、掃描電鏡(SEM)、氮?dú)馕�、紫�?可見(UV-Vis)光譜、X射線光電子能譜(XPS)、熒光光譜(PL)、電子順磁共振譜(EPR)、程序升溫脫附(TPD)等分析手段對制備的催化劑進(jìn)行了表征。結(jié)果表明經(jīng)過溶劑熱后處理的催化劑形貌由無規(guī)則的層狀結(jié)構(gòu)變?yōu)槌叽鐬?0-40 nm的納米顆粒,導(dǎo)致比表面積從8.6 m~2?g~(-1)增加到37.9 m~2?g~(-1)。從N_2-TPD、熒光光譜及密度泛函理論(DFT)模擬計(jì)算的結(jié)果得出,氮空穴不僅能捕獲光生電子促進(jìn)電子空穴的有效分離,還能吸附并活化反應(yīng)物氮?dú)夥肿�。溶劑熱處理�?增加的比表面積導(dǎo)致更多的氮空穴作為反應(yīng)活性位暴露在催化劑表面,是固氮活性顯著提高。本文還探討了可能的反應(yīng)機(jī)理。
[Abstract]:Graphite phase carbon nitride catalyst with large specific surface area and nitrogen hole was prepared by solvothermal post-treatment using ionic liquid [Bmim] Br as solvent. The catalysts were characterized by X-ray diffraction (XRD), scanning electron microscopy (SEM), nitrogen adsorption, UV-Vis spectroscopy (XPS), fluorescence spectroscopy (PL), electron paramagnetic resonance (EPR) and temperature programmed desorption (TPD). The results show that the morphology of the catalyst after solvothermal treatment changes from an irregular layered structure to a size of 30-40 nm nanoparticles, resulting in an increase in the specific surface area from 8.6 mg ~ (-1) to 37.9 m ~ (2) G ~ (-1). The results of NSP, fluorescence spectra and density functional theory (DFT) simulation show that nitrogen holes can not only capture photogenerated electrons to promote the effective separation of electron holes, but also adsorb and activate nitrogen molecules. After solvent heat treatment, the increase of specific surface area resulted in more nitrogen holes being exposed to the catalyst surface as reactive sites, which resulted in a significant increase in nitrogen fixation activity. The possible reaction mechanism is also discussed.
【作者單位】： 遼寧石油化工大學(xué)化學(xué)化工與環(huán)境學(xué)部;
【基金】：supported by the National Natural Science Foundation of China(41571464) Education Department of Liaoning Province,China(L2014145) Natural Science Foundation of Liaoning Province,China(201602467)~~
【分類號(hào)】：O643.36

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本文編號(hào)：2116646