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空氣中低濃度烷烴在結(jié)構(gòu)化固定床上的吸附動力學(xué)研究

發(fā)布時間:2018-07-06 06:48

  本文選題:烷烴 + 微纖復(fù)合分子篩膜; 參考:《華南理工大學(xué)》2016年碩士論文


【摘要】:隨著社會經(jīng)濟(jì)的迅速發(fā)展,大氣中的烷烴污染物種類和含量日益增加,其大量存在對人類健康和生態(tài)環(huán)境都帶來嚴(yán)重危害。目前,處理空氣中有機(jī)廢氣的方法種類很多,包括冷凝法、吸收法、膜分離法、吸附法和催化燃燒法等。其中,吸附法因其操作簡便、凈化徹底、能耗低且無二次污染等優(yōu)點(diǎn)被廣泛采用。但裝填顆粒吸附劑的傳統(tǒng)固定床吸附器普遍存在傳質(zhì)阻力大、傳質(zhì)速率低和床層利用率低等問題。如何制備一種能夠顯著降低固定床傳質(zhì)阻力、提高吸附速率的新型吸附材料,并將其應(yīng)用于吸附脫除空氣中烷烴污染物是一項(xiàng)前沿性研究課題。本文研究了以紙狀燒結(jié)不銹鋼纖維(Paper-like sintered stainless steel fibers,PSSF)為載體的微纖復(fù)合5A分子篩膜(5A/PSSF)材料和微纖包覆活性炭(Microfibrous entrapped activated carbon,MEAC)復(fù)合材料的制備、表征,系統(tǒng)探討了甲烷和乙烷在顆粒固定床和基于微纖復(fù)合材料結(jié)構(gòu)化固定床上的吸附動力學(xué)及傳質(zhì)機(jī)理。首先,本文研究了微纖復(fù)合5A分子篩膜材料的制備方法,通過濕法造紙工藝和高溫?zé)Y(jié)技術(shù)制備了PSSF載體,采用原位水熱合成法合成了5A/PSSF吸附材料,并通過X射線衍射儀(XRD)、掃描電子顯微鏡(SEM)和全自動比表面積分析儀對分子篩膜進(jìn)行表征;通過考察體積流率、床層高度和床層結(jié)構(gòu)的改變對乙烷吸附透過曲線的影響,研究了乙烷單組份在5A分子篩固定床上的吸附動力學(xué);并運(yùn)用無效層厚度(Length of unused bed,LUB)理論和Yoon-Nelson模型對吸附透過曲線進(jìn)行分析擬合。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,不銹鋼纖維載體表面成功生長了一層連續(xù)均勻的5A分子篩膜,膜厚度為1.61μm,分子篩膜材料比表面積為118 m2/g。乙烷在顆粒固定床上的吸附透過時間隨流速升高或床層高度降低而縮短。隨著分子篩膜在結(jié)構(gòu)化固定床中裝填量增加,透過時間和無效層厚度減小,床層利用率升高,吸附速率呈現(xiàn)逐漸升高的趨勢。乙烷在結(jié)構(gòu)化固定床(3.5 cm5A+1.5 cm 5A/PSSF)上的吸附速率常數(shù)比顆粒固定床提高63%。Yoon-Nelson模型適用于分析乙烷單組份在5A分子篩固定床上的吸附動力學(xué)。其次,本文研究了微纖包覆活性炭復(fù)合材料的制備工藝,通過濕法造紙和燒結(jié)工藝制備了具有三維網(wǎng)狀結(jié)構(gòu)的MEAC,并通過掃描電子顯微鏡和全自動比表面積分析儀對MEAC進(jìn)行表征;同時考察了活性炭(Activated carbon,AC)顆粒和微纖包覆活性炭復(fù)合材料對乙烷的吸附性能,研究了不同操作條件(體積流率、床層高度和床層結(jié)構(gòu))對吸附透過曲線的影響,并采用無效層厚度理論和Yoon-Nelson模型對吸附透過曲線進(jìn)行分析。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,微纖包覆活性炭復(fù)合材料的比表面積為457 m2/g,炭包覆率為64.9%,包覆前后活性炭的比表面積分別為712 m2/g和786 m2/g,孔徑分布基本一致。在活性炭顆粒固定床中,乙烷吸附透過時間隨體積流率降低或床層高度增加而延長。MEAC與5A/PSSF吸附效果相似,能顯著提高接觸速率,強(qiáng)化傳質(zhì)效率。隨著MEAC在結(jié)構(gòu)化固定床中裝填高度增加,乙烷吸附速率常數(shù)不斷變大。結(jié)構(gòu)化固定床(3 cm AC+2 cm MEAC)的無效層厚度比活性炭顆粒固定床低8%,床層利用率和吸附傳質(zhì)速率分別比顆粒固定床提高2%和56%。Yoon-Nelson模型也同樣適用于擬合分析乙烷單組份在活性炭固定床上的吸附動力學(xué)。最后,本文研究了甲烷和乙烷雙組份在活性炭固定床上的吸附動力學(xué),分別考察了體積流率、床層高度和床層結(jié)構(gòu)對甲烷和乙烷吸附透過曲線的影響規(guī)律;計算了無效層厚度和床層利用率,并通過Yoon-Nelson模型進(jìn)行擬合。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,固定床吸附時,混合氣中甲烷比乙烷更早穿透固定床,活性炭吸附劑對甲烷的吸附容量小于乙烷。二者的吸附透過曲線沒有出現(xiàn)“駝峰”,不存在競爭吸附。甲烷和乙烷吸附透過曲線隨操作條件改變呈現(xiàn)出與乙烷單組份吸附時相同的變化趨勢。對比顆粒固定床和結(jié)構(gòu)化固定床,隨著MEAC復(fù)合材料裝填量增加,透過曲線斜率和吸附速率常數(shù)k'變大,吸附飽和時間不斷縮短。同一固定床吸附甲烷的無效層厚度和吸附速率常數(shù)k'均大于吸附乙烷時的值,床層利用率比吸附乙烷時低。吸附甲烷時,11 cm AC+4 cm MEAC結(jié)構(gòu)化固定床比15 cm AC顆粒固定床無效層厚度降低11%,床層利用率和吸附速率常數(shù)分別提高12%和54%;吸附乙烷時,無效層厚度降低36%,床層利用率和吸附速率常數(shù)分別提高9%和80%。且隨著MEAC裝填量增加,吸附乙烷時的無效層厚度不斷降低,床層利用率不斷提高。Yoon-Nelson模型也適用于研究分析甲烷和乙烷雙組份在固定床上的動態(tài)吸附過程。
[Abstract]:The adsorption kinetics and mass transfer mechanism of methane and ethane in fixed bed of 5A molecular sieve were studied by means of wet process and high temperature sintering . The adsorption kinetics of methane and ethane in fixed bed of activated carbon was studied by SEM and Yoon - Nelson model . The adsorption saturation time of methane and ethane was decreased by 12 % and 54 % , and the bed layer utilization rate and adsorption rate constant were increased by 9 % and 80 % respectively .
【學(xué)位授予單位】:華南理工大學(xué)
【學(xué)位級別】:碩士
【學(xué)位授予年份】:2016
【分類號】:O647.31

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本文編號:2101855


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