本文選題：水熱穩(wěn)定性 + 納米HZSM-��； 參考：《催化學(xué)報(bào)》2017年01期

【摘要】：水熱穩(wěn)定性是決定沸石分子篩工業(yè)應(yīng)用價(jià)值的重要影響因素.眾所周知,沸石材料的水熱穩(wěn)定性主要受其拓?fù)錂C(jī)構(gòu)及骨架硅鋁組成的影響,但同時(shí)也受其晶粒尺寸的影響.納米級(jí)HZSM-5沸石雖然具有優(yōu)異的催化性能及抗積碳失活性能,但由于晶粒尺寸較小,導(dǎo)致其水熱穩(wěn)定性較差.如何提高納米HZSM-5沸石的水熱穩(wěn)定性,使其能夠在高苛刻度的水熱環(huán)境下(如催化裂化過程,催化劑再生需在高于700℃的水熱條件下進(jìn)行)得到應(yīng)用,是十分有意義的課題.已有研究表明,磷改性可以提高ZSM-5沸石的水熱穩(wěn)定性,但多集中于采用磷酸、磷酸氫二銨、磷酸二氫銨等無機(jī)磷化物進(jìn)行改性,水熱穩(wěn)定性提高效果不能令人滿意.我們研究組采用有機(jī)磷化合物磷酸三甲酯改性納米HZSM-5沸石,在提高納米HZSM-5沸石水熱穩(wěn)定性方面取得了較好的效果.采用X射線衍射(XRD)、氨氣程序升溫脫附(NH_3-TPD)、氮?dú)馕锢砦健睔馕郊t外光譜等手段對(duì)改性沸石進(jìn)行了表征.結(jié)果表明,采用磷酸三甲酯改性的納米HZSM-5沸石水熱穩(wěn)定性得到明顯提高,沸石經(jīng)苛刻的高溫水蒸氣處理(800℃,4 h)后,在相對(duì)結(jié)晶度、孔結(jié)構(gòu)、酸度的保留度方面具有較大提高,提高幅度明顯高于無機(jī)磷化合物磷酸氫二銨改性的納米HZSM-5沸石.在上述研究基礎(chǔ)上,我們采用固定床微反模擬流化床反應(yīng)條件對(duì)磷改性納米HZSM-5沸石上全餾分FCC汽油烯烴組分催化裂解反應(yīng)進(jìn)行了研究.結(jié)果表明,在反應(yīng)溫度540℃,劑/油比等于4,油劑接觸時(shí)間約為4 s的條件下,全餾分FCC汽油在磷改性納米HZSM-5沸石上經(jīng)烯烴組分催化裂解反應(yīng)后,油品烯烴含量(尤其是重烯烴)明顯降低,生成了大量高附加值的C2 C4烯烴,同時(shí)油品中芳烴含量增加.與此同時(shí),經(jīng)烯烴組分裂解后的油品還呈現(xiàn)出辛烷值升高,硫含量降低的有利變化.可以看出,磷改性納米HZSM-5沸石上全餾分FCC汽油烯烴組分催化裂解是解決FCC汽油烯烴含量高的一條有效途徑,充分克服了現(xiàn)有FCC汽油加工工藝存在的一些缺陷,如S-zorb工藝功能單一、成本高;加氫脫硫工藝油品辛烷值損失大、氫耗高;以及OTA技術(shù)(本研究組之前的工作)烯烴轉(zhuǎn)化率低、催化劑積碳失活快等缺陷.值得注意的是,磷酸三甲酯改性的納米HZSM-5沸石在全餾分FCC汽油烯烴組分催化裂解反應(yīng)性能方面,明顯比磷酸二氫銨改性的納米HZSM-5沸石表現(xiàn)優(yōu)異.通過我們的研究可以認(rèn)為,磷酸三甲酯改性將會(huì)為納米HZSM-5沸石在高苛刻度水熱條件下的應(yīng)用提供更多的機(jī)會(huì).
[Abstract]:Hydrothermal stability is an important factor to determine the industrial application value of zeolites. It is well known that the hydrothermal stability of zeolites is mainly affected by its topological structure and the composition of framework silicon and aluminum, but also by its grain size. Although the nano-sized HZSM-5 zeolite has excellent catalytic performance and anti-carbon deactivation performance, the hydrothermal stability of HZSM-5 zeolite is poor due to its small grain size. How to improve the hydrothermal stability of nanocrystalline HZSM-5 zeolites and enable them to be used in high severe hydrothermal conditions (for example, catalytic cracking process, catalyst regeneration needs to be carried out under hydrothermal conditions above 700 鈩，

本文編號(hào)：2098943