本文選題：光催化分解水 + Z-scheme　； 參考：《浙江理工大學(xué)》2017年碩士論文

【摘要】：光催化分解水作為能源環(huán)境研究領(lǐng)域的最前沿,其綠色無污染,循環(huán)可持續(xù),一直被認(rèn)為是解決環(huán)境污染和能源危機(jī)的有效途徑之一。然而,現(xiàn)階段光催化分解水依舊面臨著光利用率低,回收困難,材料選擇限制和成本高難以商業(yè)化應(yīng)用等問題。所以,探索光利用率高,材料簡單易回收且成本低的光催化劑一直是當(dāng)前研究領(lǐng)域的重點及難點!本文從光催化分解水所面臨的幾個問題出發(fā),制備了由Ag_3PO_4與TiO_2、CeO_2、SiC和Pt這幾種材料復(fù)合的Ag_3PO_4/CeO_2/TiO_2、Ag_3PO_4/Pt/CeO_2/TiO_2和Ag_3PO_4/Pt/SiC復(fù)合光催化劑,并對其微觀結(jié)構(gòu),光催化分解水及光催化降解方面的性能,光催化機(jī)理進(jìn)行了實驗表征和討論。相關(guān)實驗結(jié)果如下:(1)首先通過水熱和退火的方法制備出分級CeO_2/TiO_2納米線,并于其表面依次沉積Ag+和PO43-離子,制備出分級Ag_3PO_4/CeO_2/TiO_2納米線光催化劑。通過XRD、SEM、TEM以及XPS等實驗表征,我們確定了這種分級納米線結(jié)構(gòu),其中CeO_2分支表面均勻負(fù)載著顆粒尺寸在2~5 nm的Ag_3PO_4納米顆粒。在不加犧牲劑的光催化分解水性能測試中,三體系A(chǔ)g_3PO_4/CeO_2/TiO_2復(fù)合催化劑表現(xiàn)出一定地析氧性能,但無法析出氫氣。通過光電化學(xué)測試和熒光光譜測試,結(jié)果表明該光催化劑具備非常優(yōu)異的光生載流子的分離傳輸性能,說明催化劑中CeO_2、TiO_2和Ag_3PO_4之間形成了非常強(qiáng)大的相互協(xié)同作用。通過能帶分析,我們認(rèn)為這是由于CeO_2和TiO_2構(gòu)建的type-II型異質(zhì)結(jié)構(gòu)與Ag_3PO_4之間形成的新型Zscheme異質(zhì)結(jié)構(gòu)造成的,其中type-Ⅱ型異質(zhì)結(jié)構(gòu)CeO_2/TiO_2間的協(xié)同作用不僅可以快速轉(zhuǎn)移光生載流子,抑制光復(fù)合,還對與Ag_3PO_4形成新型Z-scheme異質(zhì)結(jié)構(gòu)具有協(xié)同增強(qiáng)作用,進(jìn)一步增強(qiáng)光生載流子的分離傳輸并抑制光解水的可逆反應(yīng),從而促使三體系催化劑在不加犧牲劑情況下,光催化分解水析氧的產(chǎn)生。(2)基于實驗第一部分的研究內(nèi)容,本文通過水熱和原位沉淀方法于type-Ⅱ型分級CeO_2/Ti O_2納米線表面依次負(fù)載Pt和Ag_3PO_4納米顆粒,制備出Ag_3PO_4/Pt/CeO_2/TiO_2四體系納米復(fù)合材料,并通過光催化降解實驗研究納米Pt顆粒對type-Ⅱ型三體系Z-scheme異質(zhì)結(jié)構(gòu)Ag_3PO_4/CeO_2/TiO_2的影響及其可能原因。通過XRD、SEM、TEM和EDS等實驗表征手段,我們確定了這一四體系分級納米線的微觀結(jié)構(gòu),其中2~5 nm大小的Pt和Ag_3PO_4納米顆粒均勻分布在分級CeO_2/TiO_2納米線表面。在光催化降解實驗中,四體系A(chǔ)g_3PO_4/Pt/CeO_2/TiO_2光催化劑表現(xiàn)出對新型Z-scheme異質(zhì)結(jié)構(gòu)Ag_3PO_4/CeO_2/TiO_2更加優(yōu)異的光催化降解能力,而且在光電化學(xué)測試和熒光光譜實驗中,其表現(xiàn)出相對于Ag_3PO_4/CeO_2/TiO_2異常優(yōu)異的電子傳輸轉(zhuǎn)移能力并有效抑制了光生電子空穴的復(fù)合。對于這一現(xiàn)象,我們認(rèn)為這可能是由于Pt的負(fù)載在Ag_3PO_4與CeO_2/TiO_2之間起到了電子傳輸媒介,加速光生載流子分離傳輸?shù)淖饔?增強(qiáng)了Ag_3PO_4/CeO_2/TiO_2復(fù)合催化劑原本的Zscheme異質(zhì)結(jié)構(gòu)的相互協(xié)同作用能力,從而提高了其光催化性能。(3)依次用水熱和原位沉淀的方法,在SiC納米線表面負(fù)載Pt和Ag_3PO_4納米顆粒,制備Ag_3PO_4/Pt/SiC納米線復(fù)合光催化劑。通過XRD、SEM、TEM和XPS實驗表征,說明該納米線復(fù)合材料的微觀結(jié)構(gòu)是以SiC為主干,表面均勻負(fù)載著2~5 nm大小的Pt和Ag_3PO_4納米顆粒。在可見光催化分解水實驗中,加入犧牲劑的狀況下,Ag_3PO_4/Pt/SiC表現(xiàn)出優(yōu)異的析氧能力;而不加入犧牲劑時,該催化劑同樣表現(xiàn)出析氧能力,卻并無氫氣產(chǎn)出。光電化學(xué)測試和熒光壽命測試表明Ag_3PO_4/Pt/SiC復(fù)合催化劑具有很強(qiáng)的光生載流子傳輸分離能力,說明該催化劑內(nèi)部Ag_3PO_4,Pt和SiC NWs三者之間存在強(qiáng)大的相互協(xié)同作用。我們認(rèn)為該復(fù)合催化劑催化機(jī)理為Pt作為光生載流子傳輸媒介與Ag_3PO_4和SiC結(jié)合形成Z-scheme異質(zhì)結(jié)構(gòu),促使Ag_3PO_4導(dǎo)帶電子通過Pt納米顆粒向SiC價帶快速傳輸轉(zhuǎn)移,并與SiC價帶空穴復(fù)合,從而提高Ag_3PO_4的穩(wěn)定性,而Ag_3PO_4價帶空穴則與水反應(yīng),分解水產(chǎn)生氧氣。
[Abstract]:In this paper , Ag _ 3PO _ 4 / CeO _ 2 / TiO _ 2 , Ag _ 3PO _ 4 / CeO _ 2 / TiO _ 2 , Ag _ 3PO _ 4 / CeO _ 2 / TiO _ 2 / TiO _ 2 and Ag _ 3PO _ 4 / CeO _ 2 / TiO _ 2 photocatalyst have been prepared by means of XRD , SEM , TEM and XPS . The photocatalytic degradation of Ag _ 3PO _ 4 / CeO _ 2 / TiO _ 2 was investigated by means of XRD , SEM , TEM and EDS .
【學(xué)位授予單位】：浙江理工大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2017
【分類號】：O643.36;O644.1
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本文編號：2078150