本文選題：葉臘石 + 鈾酰��； 參考：《物理化學(xué)學(xué)報(bào)》2017年10期

【摘要】：采用分子動(dòng)力學(xué)方法研究了鈾酰在葉臘石表面的吸附和擴(kuò)散。在碳酸根離子存在的情況下,探究了溫度對(duì)鈾酰吸附和擴(kuò)散的影響。碳酸根離子與鈾酰存在較強(qiáng)的作用力,不同數(shù)目的碳酸根離子與鈾酰結(jié)合會(huì)形成多種鈾酰種態(tài)。在不同溫度的模擬中,得到了UO_2~(2+)、UO_2CO_3、UO_2(CO_3)_2~(2-)、UO_2(CO_3)_3~(4-)四種鈾酰種態(tài)和鈾酰聚合物。通過(guò)原子密度圖,觀察了粒子在溶液中的分布情況。發(fā)現(xiàn)UO_2~(2+)+和UO_2CO_3容易吸附在葉臘石上,而UO_2(CO_3)_2~(2-)和UO_2(CO_3)_3~(4-)主要存在于擴(kuò)散層中。隨著時(shí)間的推移,越來(lái)越多的碳酸根離子與鈾酰配位,使得鈾酰在葉臘石上的吸附逐漸減少。本文計(jì)算了不同溫度下,各鈾酰種態(tài)的擴(kuò)散系數(shù)。在擴(kuò)散層中,各種態(tài)的擴(kuò)散系數(shù)隨溫度的變化較為一致,而在吸附層中,UO_2~(2+)和UO_2CO_3的擴(kuò)散速率隨溫度的變化較UO_2(CO_3)_2~(2-)和UO_2(CO_3)_3~(4-)慢。但是在同一溫度下,同一個(gè)吸附層或擴(kuò)散層中,鈾酰種態(tài)的擴(kuò)散系數(shù)大小順序始終保持不變:UO_2~(2+)UO_2CO_3UO_2(CO_3)_2~(2-)UO_2(CO_3)_3~(4-)。說(shuō)明在碳酸根存在的情況下,UO_2~(2+)可能是主要的擴(kuò)散形式。
[Abstract]:The adsorption and diffusion of uranyl on the surface of pyrophyllite were studied by molecular dynamics. The effect of temperature on the adsorption and diffusion of uranyl was investigated in the presence of carbonate ions. There is a strong interaction force between carbonate ion and uranyl, and different numbers of carbonate ions combine with uranyl to form a variety of uranyl species. In the simulations at different temperatures, we have obtained four types of uranyl species and uranyl polymers in UO_2~(2 / UO _ 2C _ _ _ The distribution of particles in solution was observed by atomic density diagram. It is found that UO_2~(2) and UO_2CO_3 are easily adsorbed on pyrophyllite, while UO _ s _ 2CO _ 3 / T _ 2) and UO _ s _ 2C _ 3 / C _ 3) are mainly found in the diffusion layer. With the passage of time, more and more carbonate ions coordinate with uranyl, which makes the adsorption of uranyl on pyrophyllite decrease. The diffusion coefficients of each uranyl state at different temperatures have been calculated. In the diffusion layer, the diffusivity of various states is more consistent with the temperature, but the diffusion rate of UO _ 2S _ 2 and UO_2CO_3 in the adsorption layer is slower than that of UO _ 2C _ 2C _ 3C _ 2T _ 2 and UO _ 2C _ 3s _ T _ 3s _ 2) and UO _ 2C _ 3s _ T _ 3s _ T _ 4) in the adsorption layer. However, at the same temperature, the order of diffusion coefficients of uranyl species in the same adsorption or diffusion layer remains unchanged. It is suggested that UO _ 2C _ 2) may be the main diffusion form in the presence of carbonate.
【作者單位】： 北京分子科學(xué)國(guó)家實(shí)驗(yàn)室放射化學(xué)與輻射化學(xué)重點(diǎn)學(xué)科實(shí)驗(yàn)室北京大學(xué)化學(xué)與分子工程學(xué)院;中國(guó)工程物理研究院核物理與化學(xué)研究所;
【基金】：高放廢物地質(zhì)處置專項(xiàng)資金(2007-840,2012-851) 國(guó)家自然科學(xué)基金(U1530112,11475008,11075006,91026010)資助項(xiàng)目~~
【分類號(hào)】：O647.3

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本文編號(hào)：1989770